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摘 要

三维钙钛矿材料拥有诸多优良电学性质，但以其为吸光层制作的太阳能电池器件的热稳定性和湿度稳定性都较差，而且其禁带宽度还有更好的提升空间。层状类钙钛矿杂合物与三维钙钛矿相比，材料和组元的选择更加丰富，其热稳定性更好、成膜性更佳，但其光电转换性能较差。研究发现，钙钛矿在形态、阳离子、金属和卤化物元素的选择、相互组成和制备过程等实验因素的作用下呈现可调谐特性，具有混合阳离子和卤化物的钙钛矿比纯钙钛矿化合物在热稳定性和结构稳定性上都更高。所以，本文重在研究Cs 掺杂对于有机无机钙钛矿薄膜中微结构和光电转换性能的影响。此外，如何制备出致密的高质量的钙钛矿薄膜是钙钛矿太阳能电池的关键所在，提出采用两步法来制备高质量(PA)₂(FA)_n-1Pb_nI_{3n 1}层状钙钛矿薄膜。主要研究结果如下：

（1）通过两步法，在(PA)₂PbI₄和未反应完的PbI₂薄膜上滴加FAI溶液获得了(PA)₂(FA)_n-1Pb_nI_{3n 1}层状薄膜，并掌握了评价薄膜结构和性能的测试方法。

（2）研究综述Cs离子掺杂对有机无机钙钛矿杂合物薄膜微观形貌、显微结构和光学性能的影响。

关键词：有机无机钙钛矿薄膜；Cs离子掺杂；两步法；

Abstract

Three-dimensional perovskite materials have many excellent electrical properties, but the solar cell devices made of perovskite as the light absorbing layer have poor thermal stability and humidity stability, and their bandgap width has better room for improvement. Compared with 3D perovskite, layered perovskite hybrid compounds have more choices of materials and components, better thermal stability and film-forming properties, but poor photoelectric conversion performance. The study found that, perovskite has tunable properties under the influence of morphology, cation, selection of metal and halide elements, mutual composition and preparation process, etc. Perovskite with mixed cation and halide has higher thermal stability and structural stability than pure perovskite compound. Therefore, the influence of Cs doping on the microstructure and photoelectric conversion performance of organic and inorganic perovskite films was studied in this paper. In addition, how to prepare dense and high quality perovskite films is the key of perovskite solar cells. It is proposed to use a two-step method to prepare high quality (PA)₂(FA)_n-1Pb_nI_{3n 1} layered perovskite films. The main findings are as follows:

(1) Through the two-step method, the (PA)₂(FA)_n-1Pb_nI_{3n 1} layered films were obtained by dropping FAI solution on (PA)₂PbI₄ and the unreacted PbI₂ films, and the test method for evaluating the structure and performance of the films was mastered.

(2) The effects of Cs ion doping on the microstructure, microstructure and optical properties of organic and inorganic perovskite hybrid films were reviewed.

Key Words: organic and inorganic perovskite films; Cs doping; two-step method

目 录

摘 要 I

Abstract II

第1章 绪论 1

1.1 引言 1

1.2 钙钛矿太阳能电池的介绍 2

1.2.1 钙钛矿太阳能电池的结构 2

1.2.2 钙钛矿太阳能电池的工作原理 2

1.2.3 钙钛矿太阳能电池光吸收材料的制备方法 3

1.3 钙钛矿光吸收材料的基本结构与性质 3

1.4 本论文研究的目的意义及内容 4

第2章 (PA)₂(FA)_n-1Pb_nI_{3n 1}薄膜和Cs_x-2D薄膜的制备及其性能表征 6

2.1 实验药品与仪器 6

2.1.1 实验药品 6

2.1.2 实验仪器 6

2.2 (PA)₂(FA)_n-1Pb_nI_{3n 1}薄膜和Cs_x-2D薄膜的制备工艺 7

2.3 (PA)₂(FA)_n-1Pb_nI_{3n 1}薄膜和Cs_x-2D薄膜的表征方法 8

2.3.1 X射线衍射(XRD)物相分析 8

2.3.2 场发射扫描电镜(FE-SEM)表面形貌分析 8

2.3.3 紫外-可见光谱(UV-vis)光吸收范围分析 8

2.3.4 光致发光光谱(PL) 8

第3章 Cs离子掺杂对有机无机钙钛矿薄膜的影响 10

3.1 Cs离子掺杂在有机无机钙钛矿薄膜中的发展 10

3.2 Cs离子掺杂对有机无机钙钛矿薄膜微观形貌的影响 11

3.3 Cs离子掺杂对有机无机钙钛矿薄膜物相结构的影响 13

3.4 Cs离子掺杂对有机无机钙钛矿薄膜光吸收强度的影响 15

3.5 Cs离子掺杂对有机无机钙钛矿太阳能电池光电转换性能的影响 17

第4章 结论 20

参考文献 21

致谢 24

绪论

引言

现如今，能源的消耗越来越严重而导致资源短缺，对于取之不尽、用之不竭的太阳能的获取变得愈加重要，许多科研工作人员对此展开了一系列研究。迄今为止，为了实现光能到电能的转换，光伏太阳能电池的应用是最普遍的。最开始研究的第一代硅太阳能电池虽然应用广泛，但其成本高昂、污染环境和工艺复杂的一系列问题。所以近些年，一种将有机无机杂化钙钛矿材料作为光吸收层的太阳电池异军突起，而且这类钙钛矿太阳能电池在第一次报道以来，就经历了巨大的发展。光电功率转换效率(PCE)现已迅速提高到22.1%，得到了目前有机光伏染料敏化太阳能电池所不能达到的效率，甚至可以与硅基太阳能电池的光电转换效率相比较。对于钙钛矿太阳能电池的研究，因此是具有重要的意义的。

钙钛矿太阳能电池作为一种高效率、低成本的固态电池近几年来受到太阳电池业内的广泛关注。其钙钛矿材料具有合适的带隙、极长的电荷扩散长度、较低的制备成本、较低的加工温度和较高的吸收率系数。目前，钙钛矿型太阳能电池的吸光材料的研究全部围绕三维钙钛矿分子的杂化体CH₃NH₃PbI₃进行。然而，基于CH₃NH₃PbI₃的3D钙钛矿太阳能电池的稳定性不甚理想，制约其进一步的发展。与三维钙钛矿相比，层状钙钛矿复合物具有更多的材料和组件选择。由于有机组元可采用含芳环胺或长碳链的脂肪胺，其热稳定性更好、成膜性更佳^[1-5]。然而，层状类钙钛矿中由于有机胺的引入降低了载流子迁移率，而且其具有较大的光学带隙，导致层状类钙钛矿电池的效率明显低于三维钙钛矿电池^[6]。因此，近些年来研究者们不仅研究了钙钛矿层数对材料性质和器件性能的影响外，还通过选择合适的有机胺，并不断尝试各种掺杂和优化薄膜制备工艺，而且还取得了丰硕的成果，在充分发挥层状类钙钛矿稳定性优势的同时大幅提升了器件效率^[7-11]。

因此，为了得到新一代的高效率和稳定的钙钛矿太阳能电池，研究高稳定性、高性能的新型吸光材料极为重要。在此，本文着重研究通过两步旋涂法制备的FA基2D层状钙钛矿薄膜，以及研究Cs离掺杂对有机无机钙钛矿薄膜微观形貌、物相结构以及光学性能的影响规律。

钙钛矿太阳能电池的介绍

钙钛矿太阳能电池的结构

钙钛矿太阳能电池类似于三明治的结构如图1.1所示，主要由电子传输层，钙钛矿光吸收层，空穴传输层三部分构成。TiO₂通常用于致密的电子传输层，spiro-OMeTAD通常用作空穴传输层。空穴传输层和致密电子传输层靠近钙钛矿光吸收层，可以促进电子-空穴对的电荷分离，并且分别完成空穴和电子的传输。平面异质结构和介孔异质结构是两种常用最基本的结构结构，介孔异质结主要为n–i–p构型，平面异质结主要有n–i–p和p–i–n两种构型。到目前为止，钙钛矿太阳能电池都是基于介孔和平面异质结结构，然而，对于这两种结构在性能和稳定性方面的对比仍然存在争议^[12,13]。

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