表面活性剂对V2O5/CNTs脱硝催化剂表面酸性位性质的影响文献综述
2020-04-15 20:19:06
近几年来,大气污染问题成为我国环境问题的重中之重。氮氧化物(NOx)是我国目前主要的大气污染物之一,其对环境和生态系统造成了严重的危害,包括酸雨、光化学烟雾、雾霾等。同时,其严重影响人体健康。长期接触容易引发慢性咽炎、呼吸系统疾病等,甚至损害中枢神经系统。近几年,我国的二氧化硫和粉尘含量得到了良好的控制,但是氮氧化物(NOx)排放量自2006年以来呈持续上升趋势,2008年我国的NOx排放量达到2000万吨,成为了世界NOx排放第一大国。2012年我国NOx排放量较2006年增加880.5万,增幅57.8%。因此开发适合我国国情的脱硝技术对促进我国的环保工作有着非常重要的意义。
选择性催化还原氮氧化物是目前应用最为广泛的脱硝技术,其关键在于催化剂的制备。目前SCR脱硝催化剂的制备方法有很多种。其中,浸渍法、共沉淀法、溶胶凝胶法是近年来制备SCR脱硝催化剂的主要方法[1-4]。然而,研究结果表明,这些方法制备的催化剂活性组分在载体上的分散效果较差,金属氧化物容易团聚脱落,从而缩短催化剂的使用寿命。
目前,商业的钒钛基催化剂仍然存在一些不可避免的缺点,如操作温度窗口窄,低温催化活性差等。而研究表明,引入大比表面积的碳材料可以提高催化剂的低温脱硝活性。碳纳米管(CNTs)是具有良好的机械、电、热特性,高热稳定性的一种一维材料[5-8],是支撑催化剂活性组分的良好载体[9-15]。碳纳米管具有特殊的中空管状结构以及很强的吸附能力,这些特性有利于其在催化领域的应用。与传统的催化剂相比,碳纳米管还具有极好的稳定性,较高的机械强度,较强的抗烧结能力和抗酸碱性。这些理化性质使其作为催化剂成分更具优势。但是,目前在CNTs表面负载金属氧化物最常用的方法是浸渍法。然而,这种方法很难使活性组分均匀地分散在碳纳米管表面。为了使活性组分均匀地分散在碳纳米管表面,我们通过原位生长的方法在CNTs上负载钒氧化物。为了达到原位生长的目的,我们需要使用表面活性剂对CNTs表面进行修饰。氯化十六烷基吡啶(CPC)是一种阳离子表面活性剂,它不仅可以增强CNTs在水溶液中的分散性,而且可以通过p-p共轭效应吸附在CNTs表面,使得碳纳米管表面带上正电荷,从而吸引带有相反电荷的钒源。这样就增强了碳纳米管与钒氧化物之间的相互作用,达到原位生长的目的,提高活性组分在CNTs上的分散性,从而延长催化剂的使用寿命。
因此本课题重点在于通过原位生长法制备出V2O5/CNTs催化剂,并改变表面活性剂的含量,然后对制备出的催化剂材料进行结构表征和脱硝性能测试。研究表面活性剂的含量对于催化剂活性组分在碳纳米管表面分散性及负载量的影响规律。
2. 研究的基本内容与方案
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2.1 基本内容
1、采用原位生长法制备V2O5/CNTs脱硝催化剂,研究表面活性剂含量对CNTs和V2O5分散性及V2O5负载量的影响规律。
2. 采用一系列测试方法对V2O5/CNTs催化剂的结构与氧化还原性进行,分析V2O5纳米颗粒原位生长的机理及催化剂表面酸性位的类型。
3.测试V2O5/CNTs催化剂在不同烟气条件下的脱硝性能,分析V2O5/CNTs催化剂的结构与其脱硝性能相关性。
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