锌铝水滑石负载钴基催化剂的制备及其费托合成性能研究开题报告
2020-06-08 21:15:34
1. 研究目的与意义(文献综述包含参考文献)
文献综述 1.1课题背景及意义 能源是人类社会发展的物质基础, 是关系国计民生的重要资源"随着我国经济社会的迅速发展, 液体燃料需求不断增加与石油供应短缺的矛盾日益突出"根据权威机构预测, 到2030年, 中国石油消费将增长到175万桶/d , 成为世界上最大的石油消费国[1]我国具有缺油、有气、煤相对丰富的化石资源分布, 通过费托合成将由煤、天然气和生物质转化而成的合成气(co和h2)在催化剂作用下转化为液体燃料, 对缓解油品短缺、保障能源战略安全具有重要的现实意义"费托合成是指合成气在催化剂上转化生成烃类的反应, 产物包括各种碳数的烷烃、烯烃和混合醇等"反应过程中放出大量的热, 常会发生催化剂局部过热, 导致ch4和低碳烃的选择性升高, 并引起催化剂积碳甚至堵塞床层"因此, 反应过程中床层温度的控制对保持催化剂的活性、稳定性及重质烃的选择性非常重要, 如何有效移出反应热是反应器设计中应首先考虑的问题"另外, 通过催化剂的优化设计, 对产物的选择性进行调控也是费托合成的关键",为此, 研究者开发了不同类型的合成工艺。
目前已实现工业应用的固定床, 流化床和浆态床3种主流合成工艺进行了综述, 并介绍了近年出现的微通道反应器、整体式反应器等新型反应器和超临界流体等新型合成工艺 1.2低温和高温合成工艺 目前费托合成中实现工业应用的是铁基与钻基催化剂,生产技术可分为高温和低温合成工艺。
高温合成工艺【2】使用熔铁催化剂,适用的n( h2) : n( co)范围宽, 生产工艺包括循环流化床工艺和固定流化床工艺等,反应温度300-350℃,产物包括c1-15轻质烷烃、烯烃和其他含氧化合物,适合生产烯烃和汽油。
2. 研究的基本内容、问题解决措施及方案
本课题要研究或解决的问题和拟采用的研究手段 1. 研究内容 为提高co加氢反应的活性与选择性,以水滑石为单一前体,通过煅烧还原制备负载型金属催化剂,实现活性中心的均分散,论文主要研究内容有以下几个方面: (1)由于不同类型的载体与活性中心之间相互作用力强弱不同,另一方面载 体与活性中心存在着协同作用,我们通过调变水滑石层板上金属组成,制备 mgo负载的fe和cofe合金催化剂以及 zno 负载的fe和cofe合金催化剂,研究载体效应对co加氢的影响; (2)针对单一金属作为催化剂活性中心时存在的不足,将co引入fe/mgo 以及fe/zno催化剂,co与fe形成合金,研究合金效应对co加氢反应的活性及选择性的影响; (3)不同晶粒尺寸的催化剂表面原子配位数不同,其会影响活性中心对反应 物的吸脱附以及解离状况,同时也会影响到反应中的过渡态能垒,其几何效应有待进一步研究。
通过改变水滑石前体金属组成、煅烧还原过程中的升温速率,煅烧温度等操作条件控制金属晶粒尺寸,研究催化剂的晶粒尺寸效应。
2. 技术路线 利用水滑石材料层板上金属种类可调,制备mgo,zno 两种类型载体负载的fe和co、fe合金催化剂(fe/mgo、cofe/mgo、fe/zno、cofe/zno),将其在 h2/n2(5/95,v/v)的气氛下煅烧还原后,经过拓扑结构变换形成均分散的负载型金属催化剂,然后将其催化co加氢,示意图如下: 3. 拟解决的问题 (1)以水滑石作为单一前驱体制备mgo,zno 负载的fe和co、fe合金催化剂(fe/mgo、cofe/mgo、fe/zno、cofe/zno),利用拓扑结构转变,实现活性中心的均分散。