摘 要

质子交换膜燃料电池是一种清洁环保的发电装置。Pt基催化剂的使用是导致其成本高的一个重要因素，而且目前在实际应用中的Pt基催化剂的利用率比较低，造成了不必要的Pt资源浪费。为了研究质子交换膜燃料电池中影响Pt电极催化活性的一些因素，本文采用旋转圆盘电极系统，制备了一系列旋转圆盘电极，研究不同Pt载量和不同电极厚度对催化剂电化学性能的影响，并得出以下主要结论：

1. 同一种墨水制备的电极，理论上其电化学活性比表面积与电极的Pt载量和电极厚度都应该无关，即为一定值，但当其Pt载量很高时，尤其是达到膜电极的Pt载量时，电化学活性面积会有明显降低，且数据与膜电极测试数据相近；
2. 电极的Pt载量和电极厚度均对催化剂的极限电流没有明显影响，Pt/C催化剂的极限电流始终在一定范围内波动；
3. I/C的值对极限电流有一定的影响，I/C越小，极限电流呈越大的趋势，这说明，随着Nafion含量的增多，氧气在电极催化层中的传递会受到阻碍，从而导致极限电流降低。

关键词：质子交换膜燃料电池; Pt/C催化剂; 旋转圆盘电极; 电化学活性面积; 氧还原反应

Abstract

Proton exchange membrane fuel cell is a kind of clean and environmental protection power systems. The use of the Pt-based catalyst is an important factor which causes the high cost of the cell, and the utilization of Pt-based catalyst is relatively low in currently practical application, resulting in unnecessary waste of resources Pt .In order to study the factors which affect the activity of Pt catalyst in proton exchange membrane fuel cell, in this article we prepared a series of rotating disk electrode to study the effects of different Pt loading and different thickness of the electrode on catalyst electrochemical performance with rotating disk electrode system, and reached the following conclusions:

1. The electrode prepared with the same ink, electrochemical active area should be a fixed value theoretically, and have nothing to do with the Pt loading as well as the thickness of the electrode. However, when the Pt loading reaches as high as the membrane electrode assembly loading, the electrochemical active area would be significantly reduced, and the data is similar to what the membrane electrode assembly tests
2. Pt loading and the thickness of the electrode had no significant effect on the limited current, the limited current always fluctuate within a certain range.
3. I/C ratio has a certain influence on the limited current, which trends to be larger when the value of I/C is smaller. It shows that with the increasing of the content of Nafion, it will hinder the transport of oxygen, resulting in lower limited current.

Keywords: proton exchange membrane fuel cell; Pt/C catalyst; rotating disk electrode; electrochemical active area; oxygen reduce reaction

目 录

摘要 I

Abstract I

第1章 绪论 1

1.1 质子交换膜燃料电池 1

1.2 质子交换膜燃料电池的工作原理和结构 1

1.3 质子交换膜燃料电池催化剂 3

1.4 催化剂性能测试技术 4

1.4.1 浮置电极技术 5

1.4.2 气相壁喷流通电极技术 6

1.4.3 流道双电极技术 6

1.4.4 旋转圆盘电极技术 7

1.5 本论文的研究思路和内容 8

第2章 实验研究方法 10

2.1 实验试剂与仪器 10

2.2电极的制备与电化学性能标准 10

2.2.1 电极测试环境 10

2.2.2 电极制备过程 10

2.2.3 循环伏安法（CV）测试 11

第3章 Pt载量和电极厚度对催化剂电化学性能的影响研究 12

3.1 引言 12

3.3 结果与讨论 13

3.3.1 不同Pt载量，不同电极厚度对电极活性的影响 13

3.3.2 相同Pt载量，不同电极厚度对电极活性的影响 17

3.4 本章小结 22

第4章 总结 23

参考文献 24

致 谢 28

第1章 绪论

1.1 质子交换膜燃料电池

能源是国民经济发展的动力，也是衡量综合国力、人民生活水平的重要指标，当传统的能源系统已经无法适应未来社会对高效、清洁、经济和安全的能源体系的要求时，发展新一代的可再生的清洁能源成为一项重要课题^[1]。燃料电池作为一种将燃料和氧化剂中的化学能直接转化为电能的电化学发电装置，其能量转换效率高，对环境友好，几乎不排放氮氧化物、硫氧化物和二氧化碳，被认为是首选的洁净且高效的发电技术^[2,3]。

早在1839年，W.R.Grove发表了世界上第一篇有关燃料电池研究的报告，他以镀制的铂作电极，氢气作燃料，氧气作氧化剂制成了单电池，并指出提高电池性能的关键在于强化气体、电解液和电极三者之间的相互作用^[4]。1889年，L.Mond和C.Langer采用浸有电解质的多孔非传导材料作电池隔膜，铂黑作电催化剂，经钻孔的铂或金片作电流收集器，组装出电池结构已经接近现代的燃料电池^[5]。此后，20世纪60年代Prattamp;Whitney公司成功开发出为Apollo登月飞船作主电源的燃料电池系统^[6]；美国通用电气公司研制出以离子交换膜为电解质隔膜，以高铂载量电催化剂的质子交换膜燃料电池（PEMFC），且首次将其用于Gemini飞船飞行的主电源^[7]。