论文总字数：23084字

摘 要

在科技高速发展的21世纪，人们生活水平不断提高的同时，对能量的存储和转化也提出了更高的要求。锂硫电池因其高理论比容量（1675 mAh g^-1）和高理论能量密度（2600 Wh kg^-1）受到研究人员的广泛关注，被认为是最有潜力的二次电池体系之一。但是其存在的容量快速衰减和活性物质电导率低两大问题严重阻碍了锂硫电池的应用和发展。

本文从优化阴极结构的设计思路出发，拟以钛氧化物为基体，将其与氧化还原石墨烯复合，再在石墨烯丰富的纳米级孔道中引入硫单质，制备rGO@Ti_xO_y / S正极材料。我们通过控制还原剂苝-3,4,9,10-四羧基二酐（C₂₄H₈O₆）与二氧化钛的 C:Ti摩尔比以及加入氧化还原石墨烯的质量百分数，研究了不同rGO@Ti_xO_y / S的电化学性能及影响其组分的因素。

XRD分析结果表明控制还原剂与二氧化钛C : Ti = 3 : 1可得到较纯的Ti₃O₅相。保持该比例再向其中加入2.5wt %的氧化还原石墨烯一同烧结后可制得 rGO@Ti₃O₅复合产物。该产物可以较好地与硫进行进一步复合得到rGO@Ti₃O₅ / S正极材料。循环性能测试和倍率性能测试结果表明rGO@Ti₃O₅ / S在0.2 C下初始放电比容量达1200 mAh g^-1，循环100圈后仍保持950 mAh g^-1的高比容量，即使在2 C的高倍率下，依然保持800 mAh g^-1的高放电比容量，具有良好的可逆性。

关键词：锂硫电池；钛氧化物；氧化还原石墨烯

Abstract

In the 21st century with rapid development of science and technology, while people's living standards continue to improve, they also urgently need better methods in energy storage and conversion than ever before. Lithium-sulfur battery is widely concerned by researchers due to their high theoretical specific capacity (1674 mAh g^-1) and high theoretical energy density (2600 Wh kg^-1), and it is also considered to be one of the most promising secondary battery systems. However, the two major problems of its undesirable capacity decay and low active material conductivity have seriously hindered the application and development of lithium-sulfur battery.

In this paper, with the idea of ​​optimizing the cathode structure, we propose to use titanium oxide as the matrix, then composite reduced graphene oxide with it, and then introduce sulfur element into the rich nano-scale channels of rGO to prepare rGO@Ti_xO_y /S cathode material. We have studied the electrochemistry of different rGO@Ti_xO_y / S by controlling the C: Ti molar ratio of the reducing agent perylene-3,4,9,10-tetracarboxylic dianhydride (C₂₄H₈O₆) to titanium dioxide and the mass percentage of graphene oxide ,as well as the factors that influence composite.

XRD analysis results show that the control of reducing agent and titanium dioxide C: Ti = 3: 1 can get a more pure Ti₃O₅ phase. The rGO@Ti₃O₅ composite gets the best electrochemical performance, which can be prepared by adding 2.5wt% of graphene oxide. The product can be further compounded with sulfur to obtain rGO@Ti₃O₅ / S cathode material. The cycle performance test and rate performance test results show that the initial discharge specific capacity of rGO@Ti₃O₅/S at 0.2 C reaches 1200 mAh g^-1, and the high specific capacity of 950 mAh g^-1 is maintained after 100 cycles. It still maintains a high discharge specific capacity of 800 mAh g^-1 even at 2 C and great reversibility.

Key Words：Lithium-sulfur battery; Titanium oxide; Reduced graphene oxide

目 录

摘要 Ⅰ

Abstract Ⅱ

第1章 绪论 1

1.1 课题研究背景及目的和意义 1

1.2 锂硫电池工作原理 2

1.3 锂硫电池存在的问题 4

1.3.1 穿梭效应 4

1.3.2 体积膨胀效应 4

1.3.3 活性物质绝缘 4

1.3.4 自放电效应 5

1.4 锂硫电池正极载硫宿主材料研究进展 5

1.4.1 碳材料 5

1.4.2 金属氧化物 7

1.5 本文研究内容 7

第2章 实验设计与研究方法 9

2.1 rGO与钛氧化物的合成设计 9

2.1.1 rGO的合成设计 9

2.1.2 钛氧化物的合成设计 9

2.1.3 rGO复合钛氧化物的合成设计 9

2.1.4 rGO@Ti_xO_y与硫复合设计 9

2.2 材料结构与形貌表征 10

2.2.1 X射线衍射表征（XRD） 10

2.2.2 扫描电子显微镜表征（SEM） 10

2.3 材料电化学性能表征 10

2.3.1 电池的组装 10

2.3.2 电池性能测试 10

第3章 测试结果分析 12

3.1 正极材料合成结果分析 12

3.1.1 rGO合成结果分析 12

3.1.2 钛氧化物合成结果分析 12

3.1.3 钛氧化物与不同质量分数rGO复合结果分析 14

3.1.4 rGO@Ti_xO_y与硫复合结果分析 15

3.2 电化学性能测试结果分析 15

结论 18

参考文献 19

致谢 22

本文所用原材料费用一览表 23

本文测试及分析费用一览表 24

第1章 绪论

1.1 课题研究背景及目的和意义

近年来，随着石油、煤等不可再生能源被人类大量开采，地球资源储备不断减少，能源危机日益加重，环境污染问题和生态失衡问题变得尤为突出。为此，人们长期致力于新型环保可再生能源的开发，如核能、风能、太阳能等。其中，电能作为一种高效易得的清洁能源，随着社会的发展和科技的进步，其应用范围日益广泛，不仅在建设及大型设备方面发挥重要作用,而且已成为车辆、小型的移动设备以及诸多电子产品更新换代不可缺少的一环。

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