论文总字数：23307字

摘 要

以微硅粉（SF）作为支撑基质框架，通过添加十二烷基硫酸钠溶液（SDS）避免了微硅粉聚集结团的问题，将癸酸（CA）与硬脂酸（SA）通过熔融共混复合后，通过真空吸附法对CA-SA共晶混合物和微硅粉支撑基质进行复合，制备出具有优异充放热性能的微硅粉/癸酸-硬脂酸定型复合相变材料(SF/CA-SAPCMs)，为了将复合相变材料的导热率提高到期望水平，以不同的含量（1.0、3.0和5.0 wt％）掺杂了碳纳米管（CNTs）。研究了SF /（CA-SA）复合相变材料的热物理性质，如微观结构、物相、相变焓值以及充放热时间等，同时分析了添加物CNTs对SF/CA-SAPCMs的微观结构和物热性能的影响。表征结果显示添加剂CNTs对SF /（CA-SA）复合相变材料的相变温度几乎没有影响，复合储热相变材料的相变潜热随着CNTs加入量的增加而减少，但接近其理论计算。疏松多孔的微硅粉与具备高导热率的CNTs之间的协同作用可以增强硬脂酸复合相变储热材料的传热，缩短了充放热时间，同时提高了充放热效率。

关键词：微硅粉；硬脂酸；碳纳米管；储热性能；热导率

Abstract

Using micro silicon powder (SF) as the supporting matrix frame, the problem of micro silicon powder aggregation and agglomeration is avoided by adding sodium dodecyl sulfate solution (SDS), and capric acid (CA) and stearic acid (SA) are melted After blending and compounding, the CA-SA eutectic mixture and the micro-silica powder support matrix are compounded by vacuum adsorption method to prepare micro-silica powder/decanoic acid-stearic acid stereotyped composite phase change material with excellent heat-releasing performance SF/CA-SAPCMs), In order to increase the thermal conductivity of the composite phase change material to the desired level, carbon nanotubes (CNTs) were doped with different contents (1.0, 3.0, and 5.0 wt%). The thermophysical properties of SF/(CA-SA) composite phase change materials were studied, such as microstructure, phase, enthalpy of phase change, and charging and discharging time, etc., and the microstructure of SF/CA-SAPCMs by additive CNTs was also analyzed. The influence of structure and physical properties. The characterization results show that the additive CNTs have almost no effect on the phase transition temperature of the SF/(CA-SA) composite phase change material. The phase change latent heat of the composite heat storage phase change material decreases with the increase of the amount of CNTs, but it is close to its theoretical calculation . The synergy between loose and porous micro-silica fume and CNTs with high thermal conductivity can enhance the heat transfer of stearic acid composite phase change heat storage materials, shorten the charging and discharging time, and improve the charging and discharging efficiency.

Keywords：micro silicon powder; stearic acid; CNTs; Thermal energy storage; hermal conductivit

目 录

摘 要 Ⅰ

Abstract II

第1章 绪 论 1

1.1 引言 1

1.2 相变材料的概述 1

1.2.1 定义 1

1.2.2 分类 1

1.2.3 脂肪酸类相变材料 2

1.3 脂肪酸类复合相变材料的研究现状 3

1.3.1 强化传热 3

1.3.2 定型包覆 3

1.4选题对社会、健康、安全、成本以及环境等因素的影响 4

1.5研究内容 4

第2章 实验与表征 6

2.1 实验原料 6

2.2 实验仪器 6

2.3 微观形貌和结构表征 6

2.4 热物物性表征 7

第3章 微硅粉/癸酸-硬脂酸定型复合相变材料的制备工艺与性能研究 8

3.1 前言 8

3.2制备工艺 8

3.3 材料的微观形貌及SEM分析结果 9

3.4 物相与化学结构表征 10

3.4.1 FTIR分析结果 10

3.4.2 XRD分析结果 11

3.5 材料的物热性能 12

3.5.1 DSC和TES分析结果 12

3.5.2 热导率 14

3.6 材料的热稳定性 15

3.6.1 热重分析结果 15

3.6.2 循环稳定性 16

3.7 本章小结 18

第4章 结论与展望 19

4.1 结论 19

4.2 展望 19

参考文献 20

致谢 24

附录1 25

附录2 26

第1章 绪 论

1.1 引言

近些年世界工业能源供应逐渐趋紧，建筑业的能源消耗占世界能源消耗的30％，大量的二氧化碳被释放以污染环境，所以国内外越来越多的研究者着手于储热技术的研究，而其中相变储热材料备受关注^[1-3]。顾名思义，相变储能材料就是一种利用材料相变过程中储存和释放热能的材料。相较于其他储能材料，相变储热材料可以以较小的质量/体积存储更多的能量，能够充分灵活地利用太阳能，添加到建筑物墙壁中可以为墙壁提供高热容量，减少供暖和制冷负荷，增加房间的热舒适性，以及减少能源消耗，因此其在太阳能利用、建筑节能、航空航天等邻域均有着巨大的发展潜力^[4-6]。目前各种相变材料，如无机盐水合物、正构烷烃、脂肪酸已被研究用于高温储能。在这些相变材料中，脂肪酸具有熔点范围合适、蒸汽压低、体积变化小等特点。但是当相变材料用于热能储存应用时，两个缺点也是显而易见的。一个是大多数相变材料的低热导率限制了相变过程中的热传递，另一个是固-液熔化过程中的液体迁移。因此，微胶囊化以及将相变材料与其他支撑材料结合作为形状稳定的复合材料的解决方法慢慢被开发。本文以微硅粉/癸酸-硬脂酸定型复合相变材料为基本材料，通过查阅相关文献资料，借助文献中的实验数据论证制备工艺的可行性，研究微硅粉和CNTs对相变材料微观结构、化学组成、物理化学和热性能的影响。

1.2 相变材料的概述

1.2.1 定义

相变材料是指温度不变时，通过改变其物质状态来提供潜热的一类材料，相变过程终会吸收或者放出大量的潜热，所以这种材料可以成为节能环保的最佳绿色环保载体，有非常广泛的应用前景。

1.2.2 分类

相变材料可根据组分不同分为有机、无机和复合相变材料^[7,9]。有机相变材料主要分为石蜡类和脂肪酸类，其中石蜡类相变材料的优势在于其相变潜热大、无过冷过热、无毒等，其劣势在于其体积膨胀率较大、导热系数小，密度小等。大多数脂肪酸类相变材料来自动植物，所以因为其环保可再生的特点近年来成为了研究的热点^[10]。

熔融盐类和结晶水合盐类是无机相变材料中比较多见的类型，其中结晶水合盐类相变材料的相变温度范围主要是中低温，具有相变潜热高、热导热率大、熔点固定、成本低等优势，但这种相变材料的过冷度大，导致其在使用过程中易于析出和分离^[11]。复合相变材料通常由相变材料和载体基质组成，其中相变材料负责产生相变潜热，载体基质包裹相变材料定型，这样相变材料存在于独立的环境里不易泄露。

1.2.3 脂肪酸类相变材料

表1.1中显示出绝大多数脂肪酸类的相变温度均高于现实建筑节能领域的使用温度，一般建筑应用节能领域的相变温度范围通常为20℃~35℃，所以这类脂肪酸不能单一使用，但可以将两种或多种这类脂肪酸混合制备成相变温度范围合适的共晶混合物，通过这种方法就可以应用这种材料到建筑领域中。但应用时脂肪酸类材料由于容易泄露限制了其应用范围，国内外学者针对这个问题想到了采用一种材料可以将脂肪酸类材料包裹起来，使其相变过程中存在于独立空间就不会发生液相泄露，这种办法简单有效，通常可以作为载体基质的材料有活性碳^[12]、膨胀珍珠岩^[13]、膨胀石墨^[14]等。另外人们在脂肪酸中添加石墨、金属氧化物、碳纤维等材料来增强脂肪酸类相变材料的热导性能^{[15，16，17]}。

表 1.1 常见脂肪酸类相变材料的热性能

1.3 脂肪酸类复合相变材料的研究现状

1.3.1 强化传热

材料的热导性能主要取决于材料的热导系数，材料的传热性能越好，其数值越高。不同材料传播热能的载体不一，其中多数无机非或有机材料只能通过晶格振动来传递，因为它们的电子通常被限制使得其电子不能成为传热载体，所以科研工作者通过引入新的传热载体（加入适量高导热系数材料）来增强脂肪酸类有机相变材料的导热性能。

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