论文总字数：20044字

摘 要

作为对放射性焚烧灰固化材料设计研究方向的初步探索，本文综合介绍了固化材料水泥和地聚合物的研究现状，并以硅酸盐水泥固化模拟核废液，即高硼废液，并掺入氢氧化钠以及偏硅酸钠对其进行改性，研究偏硅酸钠对固化体性能的影响。研究表明，随着碱当量和养护时间的增加，固化体的强度也随之增加，碱当量为7%龄期为28d的固化体强度最高。对比三种碱当量在养护时间为3d的固化体强度，可以看出偏硅酸钠的掺入促进了水泥的水化作用，水化产物C-S-H凝胶的生成量增加，固化体的强度增加，可以推断固化体的强度主要来源于C-S-H凝胶。综合分析，碱当量为7%养护时间为28d的固化体的C-S-H凝胶量最多，抗压强度最大。

关键词：硅酸盐水泥；高硼废液；偏硅酸钠；抗压强度

Abstract

As a preliminary exploration of the design and research direction of solidified materials for radioactive incineration ash, this paper comprehensively introduces the research status of solidified materials cement and geopolymer, and uses Portland cement to solidify simulated nuclear waste liquid, i.e. high boron solution, which is modified by adding sodium hydroxide and sodium metasilicate to study the effect of sodium metasilicate on solidified materials. The results show that with the increase of alkali equivalent and curing time, the strength of the solidified body also increases. The strength of the solidified body with 7% alkali equivalent and 28 days old is the highest. Comparing the strength of three kinds of alkali equivalent curing body at curing time of 3D, it can be seen that the incorporation of sodium metasilicate promoted the hydration of cement, the amount of C-S-H gel generated by hydration product increased, and the strength of solidified body increased. It can be deduced that the strength of solidified body mainly comes from C-S-H gel. A comprehensive analysis showed that the maximum amount of C-S-H gel and the maximum compressive strength of the solidified body with a base equivalent of 7% and curing time of 28d were the highest.

Key Words：Portland cement;high boron solution;sodium metasilicate; compressive strength

目 录

第1章 绪论 1

1.1 背景 1

1.2 水泥固化技术 1

1.2.1 研究现状 2

1.2.2 水泥固化机理 2

1.2.3 硅酸盐水泥固化主要问题 2

1.3 地聚合物固化研究 3

1.3.1 地聚合物的原材料 3

1.3.2 地聚合物反应机理 4

1.3.3 地聚合物的微观结构 5

1.4 地聚合物的应用研究 5

1.4.1 固化尾矿 5

1.4.2 固化生活垃圾焚烧飞灰 6

1.4.3 注浆加固道路 7

1.4.4 加固软土路基 7

1.5 研究内容 7

第2章 实验方法 9

2.1 原材料和配合比 9

2.1.1 原材料 9

2.1.2 配比 9

2.2 实验方案 9

2.2.1 固化体制备 9

2.2.2 抗压强度测试 9

2.2.3 FTIR测试 10

2.2.4 SEM测试 10

2.2.5 XRD测试 10

第3章 试验结果分析 11

3.1 抗压强度分析 11

3.2 FTIR分析 12

3.3 SEM分析 14

3.4 XRD分析 16

3.5 本章小结 17

第4章 结论与展望 19

4.1 结论 19

4.2 展望 19

参考文献 20

致谢 22

附录1 23

附录2 24

第1章 绪论

1.1 背景

众所周知，在核工业的生产过程中，会产生大量高、中、低放射性废物，这些核废物不能直接排入自然界中，运用恰当的技术手段管理和处理这些核废物，保持生物圈不被污染，已经成为了解决环境问题的当务之急。面对核工业中产生的可燃性废物，焚烧处理是目前为止最有效的减容方法之一^[1],但会产生大量放射性焚烧灰，如果不及时处理，将会对自然界产生极大的危害。因此，核技术满足可持续发展的条件之一就是正确无污染地处理放射性焚烧灰。据张灏等人^[2]研究所述，放射性焚烧灰与一般焚烧灰的特点不同，放射性焚烧灰的组分复杂、颗粒硬而大且干扰杂质多，其中的核素不清，放射性核素对人体以及自然界的危害很大，其衰变时间长^[3],易引起基因突变，因此需要对放射性焚烧灰进行固化。

目前，饶峰等人^[4]研究使用地聚合物作为固化材料，主要用来固化尾矿，作为一种新型的固化材料，地聚合物应该被关注。碱激发胶凝材料由具有火山灰效应的材料与碱激发剂进行反应生成的一种具有良好性能的胶凝材料^[5-6]。其中地聚合物是由硅铝材料、碱激发材料为主要原材料，低于150℃或常温养护得到的硅酸盐型无机胶凝材料^[7]，这种胶凝材料以[SiO₄]四面体和[AlO₄]四面体为基础，并且具有三维空间网络结构。在碱激发剂的作用下，铝硅酸盐原材料中的Si-O键和Al-O键断裂，从而被分解为[SiO₄]四面体和[AlO₄]四面体单体，随着地质聚合反应的不断进行，[SiO₄]四面体和[AlO₄]四面体单体又重新聚合为低聚物，通过聚合反应形成由Si-O- Al和Si-O-Si组成的网状凝胶结构，并最终硬化为地质聚合物。地聚合物同时拥有有机高聚物、水泥、陶瓷的性能，具有高强度、耐腐蚀、耐高温、低收缩、成本低和能耗小等优点^[8]。并且地聚物的三维网络结构可以将有害重金属离子固化在其中，从而形成稳定的废物固化物，在有害焚烧灰固化领域有十分广阔的前景。

水泥固化是放射性焚烧灰的无害化处理技术中应用最为广泛的，水泥固化体依靠机械密封、基体吸附以及固溶等作用将核素离子滞留在固化体中^[9],有工艺简单、成本低和固化体的热稳定性好等优点^[10]。水泥基材料由于其孔溶液的高碱度以及水化产物C-S-H凝胶的高吸附性，因此可以较好地固化有害离子。但水泥基材料的固化方式仍然存在着许多不足，例如固化体的耐久性较差和孔隙率不够小等。在水泥基材料中，硅酸盐水泥由于其低廉的成本和成熟的工艺而被广泛地应用于固化领域。

1.2 水泥固化技术

水泥用于核废物处理已有几十年的历史，相比于其他固化技术，水泥固化法工艺简单，生产过程成熟，无需高温，能耗小，因此是一种理想的固化材料。水泥固化是将放射性焚烧灰与水泥进行混合搅拌后硬化成型，养护一定时间后进行填埋处理，因此着重关注固化体的强度以及耐久性等方面的特点，由于水泥作为固化材料固化核废物的时间较长，因此其工艺较为成熟。

1.2.1 研究现状

彭辉等人^[11]通过碱激发偏高岭土/矿渣复合胶凝材料的酸溶试验发现，在多数情况下，矿渣的掺入可以提高偏高岭土地质聚合反应水平。刘梦珠等人^[12]研究了不同激发剂掺量下碱激发胶凝材料的力学性能，得出了性能较优配比。贾世波等人^[13]用碱激发水泥固化材料对重金属污染土进行了固化处理，由火碱/偏高龄土或由消石灰/泡花碱组成的两种复合碱激发剂，它们与普通硅酸盐水泥进行反应，产生的固化材料都可以改善污染土的强度特性，降低重金属离子的浸出。X. Gao等人^[14]对城市垃圾焚烧底灰（MSWI）和花岗岩粉在碱激活材料中的再利用进行了综合研究，这两种固体废物可代替粗集料，并且降低碳排放。Dongxing Xuan等人^[15]研究了不同碱性条件对焚烧底灰中铝和铝锌合金去除率的影响，经预处理的生活垃圾焚烧炉渣（MSWIBA）混凝土的膨胀率明显降低。Dongxing Xuan等人^[16]以焚烧底灰与废玻璃为原料，在处理焚烧底灰的前提下合成了一种新型建筑材料。杜保聪等人^[3]总结了地聚合物的组成材料，主要包括硅铝材料和碱激发材料的常用材料，并且论述了常见的几种制备地聚合物的工艺，微观结构以及目前存在的问题。姜自超等人^[17]主要研究了水泥固化的机理，介绍了水泥在固化核废物时的机理，并且在核废物的固化领域着重综述了几种固化材料的研究进展，例如硅酸盐水泥，磷酸镁水泥等。谢华等人^[18]通过间歇法使用地质水泥颗粒吸附具有放射性的含铀废液，研究表明，在低固液比(0.5g/L)时，在较短时间时(1.5d)时对含铀废液的固化率高达99%。

1.2.2 水泥固化机理

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