论文总字数：21524字

摘 要

光催化净化空气因为其拥有反应速度快，无二次污染以及可以循环使用的优点，一直都是空气污染治理领域的重要研究方向；而水泥基材料作为一种使用面积大、暴露面积高、价格低廉的基础材料，非常适合作为光催化材料的基体。但是光催化材料附着在水泥上也面临着许多的问题，例如如何将水泥基载体和催化剂进行有效的复合；如何提高附着催化剂以后的光反应面积并进行有效的光催化等等。氯氧镁水泥是一种制备工程之中能耗低，且制造无有毒气体产生的环境友好型材料。本文以氯氧镁水泥(MOC)作为基体，TiO₂作为催化剂，制备了光催化氯氧镁水泥块体，并使用树脂作为发泡剂，使块体的密度变小，出现适合负载TiO₂颗粒的分层孔状结构，同时有效增加表面光辐射面积和以及TiO₂可附着面积的光催化氯氧镁泡沫水泥(PPMOC)。为了寻找更好的光催化效果，本实验将分别参入0、50、100、150、200ml的发泡剂来制造不同孔隙密度的氯氧镁水泥(PMOC)，分别进行抽真空负载TiO₂来测试光催化降解氮氧化物的性能。最后得到以下结论：

1. 添加发泡剂能够增加氯氧镁水泥对TiO₂的吸附能力，且添加量越多，吸附的TiO₂越多。
2. 真空-浸泡负载法能够有效的在PMOC表面负载TiO₂。
3. PPMOC的光催化性能能够通过负载多次进行提升。
4. PPMOC的孔隙密度在60%以下时，提高孔隙密度能够提高光催化效率，孔隙密度高于60%时，提高孔隙率，光催化效率有所下降。
5. TiO₂自身硝酸盐选择性较低，当TiO₂负载到PMOC上后，整体硝酸盐选择性提高。

关键词：TiO₂；光催化；硝酸盐选择性；氯氧镁泡沫水泥(PMOC)

Abstract

Using photocatalytic to solve air purification has been an important research direction in the field of air pollution control because of its advantages of fast reaction speed, no secondary pollution and recycling.As a kind of base material with large usable area, high exposed area and low price, cement base is very suitable for the substrate of photocatalytic materials.However, photocatalytic materials attached to cement also face many problems, such as how to effectively combine cement-based support and catalyst; how to increase the photoreaction area of the attached catalyst and carry out effective photocatalysis.Magnesium oxychloride cement (MOC) is an environmentally friendly material with low energy consumption and no toxic gas.In this paper, MOC was used as matrix and TiO₂ as catalyst to prepare MOC block, and resin was used as foaming agent to reduce the density of the block, resulting in layered porous structure suitable for supporting TiO₂ particles, while effectively increasing the surface radiation area and TiO₂ adhesion area.In order to find a better photocatalytic effect, 0, 50, 100, 150 and 200ml of foaming agents were used in this experiment to produce PMOC with different pore densities, and TiO₂ was vacuum-supported to test the performance of photocatalytic degradation of nitrogen oxides.Finally, the following conclusions are obtained:

1. The addition of foaming agent can increase the adsorption capacity of MOC to TiO2, and the more added, the more TiO₂ will beadsorbed.

(2) Vacuum-immersion loading method can effectively support TiO₂ on the surface of PMOC.

(3) The photocatalytic performance of PPMOC can be improved by loading many times.

(4) When the pore density of PPMOC is less than 60%, increasing the pore density can improve the photocatalytic efficiency; when the pore density is higher than 60%, increasing the porosity can decrease the photocatalytic efficiency.

(5) The nitrate selectivity of TiO₂is low, but when TiO₂be supported on PMOC, the overall nitrate selectivity was increased.

Key words: TiO₂;Photocatalytic;Nitrate selectivity; Pore Magnesium oxychloride cement (PMOC)

目 录

摘要 I

Abstract Ⅱ

第1章绪论 1

1.1选题的背景及意义 1

1.2光催化基本理论 1

1.3光催化应用领域 2

1.4 水泥基光催化材料 3

1.5存在问题 4

1.6研究目的及研究内容 5

第2章实验原料及方法 7

2.1 实验原材料 7

2.2 氯氧镁水泥基材料的制备 7

2.3光催化氯氧镁水泥基材料的制备 8

2.4测试与表征方法 9

2.4.1物理化学性能测试 9

2.4.2 光催化性能测试 10

第3章实验结果与讨论 12

3.1氯氧镁水泥基材料物理化学性能 12

3.1.1 XRD分析 12

3.2.2 SEM/EDS分析 12

3.2.3 OM分析 14

3.2 光催化性能 17

3.2.1 TiO₂催化剂光催化性能 17

3.2.2 PPMOC与TiO₂（P25）光催化能力比较 18

3.2.3 孔隙率对光催化效率的影响 19

3.2.4负载次数对光催化效率的影响 20

3.2.5 孔隙率对硝酸盐选择性的影响 21

第4章结论 24

参考文献 25

致谢 27

第1章绪论

1.1 选题的背景及意义

伴随着科技的发展，人们生活水平的提升，我们所制造的污染物也越来越多，特别是对空气的污染。根据世界卫生组织（World Health Organization，WHO）的报道和定义，空气污染是有机或无机化学污染物造成的空气质量恶化的问题。其中氮氧化物正是主要污染源之一。空气污染的源头主要是自然污染和人类活动产生的污染。人类产生污染的主要原因有燃烧物的未处理排放以及室内装修的有毒材料挥发等。其中汽车尾气排放的氮氧化物就是重要污染源之一。

消除空气中污染物目前有两种方法，一是物理消除，利用气体吸附过滤等方法将空气中的污染物质固定，但是这种方法容易产生二次污染^[1]，第二种是化学方式固定，将空气中的污染气体利用化学反应固定成为无毒的物质，其中表现最为优异的就是光催化，因为光催化过吸收特定波长的辐射能量，进而产生活性氧，可分解附着于其表面的空气污染物。

在诸多光催化的材料中锐钛矿晶型的TiO₂由于具有较长的光生电子-空穴对复合时间和较高密度的局部电子能量水平，使得其表面能够聚集更高密度的羟基自由基^[2]，因此相对于其它物质而言，具有更高的光催化活性。并且在和酸碱接触时锐钛矿TiO₂也展现出比大多数催化剂更稳定的物理化学性质。

在当下的生活之中，水泥是覆盖面积非常广的一种材料，我们的房屋主体和房屋的内部材料还有路面、堤坝等都是水泥制造的，如果能够将水泥与光催化材料结合起来，那么水泥暴露面积大以及用量多的优点将会被完美利用^[17]。但目前所面临的问题是TiO₂负载在水泥上后，由于水泥的暴露部分只有表面以及水泥后续的水化反应可能包裹住表面催化剂，将会大大影响光催化的效率^[3]。在寻找一种比表面积大且利于TiO₂负载的水泥基材料的过程中，我们发现了氯氧镁水泥这种优秀的材料。这种材料拥有机械强度高、凝结速度快、耐磨性能较强、防火性能优良和具有超强粘结的优点，但是这种材料与水长时间接触会使机械性能大幅度降低。王发洲等人报道了一种氯氧镁泡沫水泥的制备^[4][5]，这种材料在氯氧镁水泥泡沫化以后，水化过程被有效降低，同时由于表面形成多层孔状结构，比表面积大大增加，气孔增多也利于TiO₂附着。氯氧镁泡沫水泥凭借其极高的比表面积和晶须交错形成的特殊孔结构，为TiO₂等光催化剂的负载和发挥光催化作用提供了优良的条件。

1.2光催化基本理论

半导体光催化材料具有不连续的能带结构的同性，能带结构是由空轨道形成的导带（CB）和充满电子的价带（VB）以及禁带（E）所组成。其中禁带宽度（E_g）是禁带（E）位于导带（CB）和价带（VB）之间的区域的名称。当照射到物体表面的光能大于或者等于Eg时，VB上带有的电子（e^-）会被激发跃迁到CB上，称之为光生电子（e_cb^-），同时在VB上会形成一个光生空穴（h_vb ），并且光生电子和光生空穴具有较高的电势，可以分别作为还原剂和氧化剂^[6]。只要能够能将其转移到材料表面，就可以夺取吸附在表面的电子发生氧化反应或者是给予表面电子从而发生还原反应，将材料表面吸附的分子转化为不稳定的活化态，进一步反应最终将其矿化为无害的小分子物质。同时光生电子和光生空穴还可以与吸附在材料表面的氢氧根、水和氧分子反应，通过一系列变化最后形成氢氧自由基和超氧自由基这两种活性很高的物质^[20]。并且由于上述两种物质的拥有超强的活跃性，反应速率一般进行的很快，不会有中间物质富集，从而拥有广泛的应用前景。

1.3光催化应用领域

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