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摘 要

镁电池中的镁负极相比于金属锂负极(2046 mAhcm^-3)具有较高的体积容量(3833 mAhcm^-3)，并且在循环过程中不产生枝晶，具有较高的安全性，因此可充电镁电池是一种很有潜力的储能系统。然而，镁电池的发展因为缺乏高性能的正极材料与金属镁负极匹配而严重受限。相较于其它过渡族金属氧化物以及硫化物，过渡族金属硒化物具有较大的晶格间距，易于镁离子的嵌入。

本课题组通过水热法一步合成富钴缺陷硒化钴(Co_0.85Se)作为镁电池正极材料。采用X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)对合成材料的物相组成及微观结构进行分析，验证了Co_0.85Se的合成与十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)对其微观形貌的影响。电化学测试表明，Co_0.85Se@CTAB展现出较高的首次放电容量(348 mAhg^-1)与可逆放电容量(127 mAhg^-1)。循环伏安法(CV)、非原位XRD初步验证了电极材料的储镁机理。该研究结果为制备富钴缺陷硒化钴作为镁离子电池正极材料提供了启示。

关键词：镁离子电池 正极材料 硒化钴 阳离子缺陷 电化学性能

Study on Electrochemical Performance of Cobalt-rich Defective Cobalt Selenide Magnet Battery Electrode Material

Abstract

Compared with the metal lithium anode (2046 mAhcm^-3), the magnesium anode in the magnesium battery has a higher volume capacity (3833 mAhcm^-3), and does not generate dendrites during the cycle, which has a higher safety Rechargeable magnesium battery is a potential energy storage system. However, the development of magnesium batteries is severely limited due to the lack of matching high-performance cathode materials with metallic magnesium anodes. Compared with other transition group metal oxides and sulfides, the transition grouped metal selenide has a larger lattice spacing and is easier to insert magnesium ions.

This research group synthesized cobalt-rich defect cobalt selenide (Co_0.85Se) as a positive electrode material for magnesium batteries by hydrothermal method in one step. X-ray diffraction (XRD) and scanning electron microscopy (SEM) were used to analyze the phase composition and microstructure of the synthesized material, and the synthesis of Co0.85Se was verified with its CTAB The influence of microscopic morphology. Electrochemical tests show that Co_0.85Se@CTAB exhibits a higher first discharge capacity (348 mAhg^-1) and reversible discharge capacity (127 mAhg^-1). Cyclic voltammetry (CV) and ex-situ XRD preliminarily verified the magnesium storage mechanism of electrode materials. The results of this study provide inspiration for the preparation of cobalt-rich defect cobalt selenide as a cathode material for magnesium ion batteries.

Key Words: Magnesium ion battery; Cathode material; Cobalt selenide; Cation defect; Electrochemical performance

目 录

摘要 Ⅰ

Abstract Ⅱ

第一章 绪论 1

1.1 引言 1

1.2 镁离子电池的研究现状 2

1.2.1 概述 2

1.2.2 工作原理 3

1.2.3 发展优势与限制 4

1.3 镁离子电池的负极 6

1.4 镁离子电池的电解质 7

1.5 镁电池正极材料 7

1.5.1 过渡金属氧化物 8

1.5.2 聚阴离子化合物 8

1.5.3 过渡金属硫化物 9

1.6 本课题的研究内容及制备原理 10

1.6.1 本课题的创新思路 10

1.6.2 本课题的制备原理 11

第二章 实验部分 12

2.1 实验原料及设备 12

2.1.1 原料 12

2.1.2 实验设备 12

2.2 一步水热法合成Co_0.85Se作为镁电池电极材料 13

2.3 电化学性能测试 14

2.4 合成样品的微观与表征 14

第三章 结果与讨论 16

3.1 X射线衍射分析（XRD） 16

3.2 扫描电子显微镜（SEM） 17

3.3 X射线光谱仪（EDX） 18

第四章 结果与展望 22

4.1 结论 22

4.2 对未来工作的建议和展望 22

参考文献 23

致 谢 26

第一章 绪论

1.1 引言

随着化石燃料的消耗、环境污染的加剧和全球能源消耗的增加，社会对电动汽车和水能、太阳能、风能等可再生能源需求不断增长。这推动了新能源转换系统和存储技术的发展，研究人员对基于可再生资源的可替代生态能源系统的研究产生了极大的关注^[1]，这种系统需要具有更高的容量能量密度、更低的价格和更高的安全性来满足社会的需求^[2]。

在各种储能技术中，可充电锂离子电池是目前最具吸引力的选择^[3]，它能够多次储存和释放电能^[1]。自上世纪90年代初锂离子电池开始商业化以来^[4]，一直是最广泛使用的二次电池。低成本、高安全性和高能量密度的电池是人们生活中非常需要的，并且这种电池需要能储存来自可再生资源(如太阳能和风能)的间歇性能源^[5]。

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