论文总字数：19969字

摘 要

质子交换膜燃料电池（PEMFC）在运行过程中可以通过电化学反应实现能量的转换且效率很高，而且在工作过程中不会产生污染，因此越来越多的学者致力于这方面的研究。现阶段质子交换膜燃料电池研究的大方向是如何促进其大规模发展，然而PEMFC大规模商业化面临的主要问题是催化剂的价格过高并且催化性能没有达到我们的预期。因此，在减少贵金属Pt量的同时，为了保持或提高催化剂性能，必须开发低Pt负荷的催化剂。

本文采用恒压电沉积法在碳布表面制备Pt-Fe合金催化剂，并通过正交实验在沉积电位、沉积时间、沉积温度三个因素中，以ECSA为指标探究最佳制备条件。得到目标样品后，再进行循环伏安测试、单电池极化性能测试来探究其电化学性能。实验证明，过渡金属Fe的加入不仅对沉积过程产生影响，改变了催化剂的形貌，使其形成的颗粒呈花簇状，从而增大了其比表面积，同时Fe的加入还改变了Pt周围电子的结构，增加Pt的5d空穴，使O₂的π轨道电子更容易接触催化剂表面，形成强吸附键，达到氧分子化学键激活的目的，从而有效地提高了Pt的催化活性。

关键词：质子交换膜燃料电池 恒压电沉积法 阴极催化剂 Pt-Fe合金催化剂

Preparation and Properties of Pt-Fe Alloy Catalyst for PEMFC Cathode by Potentiostatic Deposition

Abstract

Proton exchange membrane fuel cells (PEMFC) have high energy conversion efficiency and no pollution during their work, so more and more scholars are devoted to this aspect of research. At present, the main problems facing the commercialization of PEMFC are the cost and catalytic performance of the catalyst, which is also the focus of research on proton exchange membrane fuel cells at this stage. Developing catalysts with low Pt loading is a must to maintain or improve the catalyst performance.

In this paper, Pt-Fe alloy catalyst is prepared on the surface of carbon cloth by potentiostatic deposition method, and then the optimal preparation parameters are determined by orthogonal experiments using ECSA as an index among the three factors of deposition potential, deposition time and deposition temperature. Many tests were performed to detect electrochemical performance of the target sample.Experiments show that the addition of Fe not only affects the deposition process and changes the morphology of the catalyst, making the particles formed in the catalyst take the shape of flower clusters so as to increase its specific surface area, but also changes the structure of the electrons around Pt and increases the 5d holes of Pt, thus making the surface of the catalyst easier to accept π orbital electrons of O₂ and further forming stronger adsorption bonds, finally achieving the purpose of activating the chemical bonds of oxygen molecules, thus effectively improving the catalytic activity of Pt.

Key Words: Proton exchange membrance fule cell；Electrodeposition；Pt-Fe alloy catalyst；Cathode catalyst

目录

摘要

Abstract

第一章 绪论

1.1 质子交换膜燃料电池

1.1.1 PEMFC的发展

1.1.2 PEMFC的结构及其工作原理

1.1.3 PEMFC存在的问题

1.2 质子交换膜燃料电池电极催化剂

1.2.1 PEMFC电极催化剂概述

1.2.2 电极催化剂的分类

1.2.3电极催化剂的制备方法

1.3 本文研究的内容及意义

1.3.1 论文研究的目的和意义

1.3.2论文的内容

第二章 实验内容

2.1 实验仪器与试剂

2.1.1 实验仪器

2.1.2 实验所用试剂与材料如表2-2所示

2.2 催化剂与膜电极的制备

2.2.1 Pt与Pt-Fe阴极催化剂的电沉积制备

2.2.2 阳极催化剂的制备

2.2.3 电解质Nafion的处理

2.2.4 膜电极的制备

2.3 催化剂的表征

2.3.1 X-射线衍射

2.3.2 能量色散光谱

2.3.3 扫描电子显微镜

2.4 催化剂的电化学性能测试

2.4.1 循环伏安测试

2.4.2 极化测试

2.4.3 ORR测试

第三章 结果与讨论

3.1催化剂的物理性能表征

3.1.1 Pt催化剂与Pt-Fe催化剂的XRD分析

3.1.2 催化剂的SEM分析

3.2 催化剂的电化学性能表征

3.2.1催化剂的循环伏安测试

3.2.2极化测试

第四章 结论与展望

4.1结论

4.2展望

参考文献

致谢

2. 绪论

化石能源的开发和使用不仅带来了能源危机还造成了环境污染，因此，开发新型高效清洁能源成为迫切需要。在新能源开发中，燃料电池在工作过程中通过电化学反应实现能量的转化。按照电解质的不同，燃料电池可分为碱性燃料电池（AFC）、质子交换膜燃料电池（PEMFC）、磷酸型燃料电池（PAFC）、熔融碳酸盐燃料电池（MCFC）和固体氧化物燃料电池（SOFC）^[1]。质子交换膜燃料电池具有没有化学危险、转化效率高、无污染、体积小、便于携带等优点并且凭借这些优点成为世界各国关注的焦点，日渐成为研究的重点。

1.1 质子交换膜燃料电池

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