论文总字数：20302字

摘 要

质子交换膜燃料电池(Proton Exchange Membrane Fuel Cell, PEMFC)具有高效、节能、对环境污染少的特点。能源危机的今天，质子交换膜燃料电池有望有巨大的发展。但是，催化剂的成本过高、阳极催化剂易被一氧化碳毒化、阴极催化剂的稳定性不高等问题仍是制约发展的主要因素。现代科学家，主要研究Pt-M合金催化剂，以及利用表面积更大的碳载体来解决燃料电池的问题，也可以利用有机物修饰催化剂，通过高温加热，使N和C元素掺杂进催化剂材料之中，同时生成多孔的壳结构。这样不仅能够保护催化剂不和电解液直接接触达到提升稳定性的目的，而且还可以制造出多孔结构，增加接触面积，提升效率。本文的主要研究方向是利用多巴胺修饰Pt-Ni阴极催化剂。首先，将Pt与Ni按照1：3的比例制备成Pt-Ni合金，然后利用有机物溶液对Pt-Ni合金催化剂进行修饰，制备成Pt-Ni-PDA前驱体，进一步加热分解成Pt-Ni-N-C催化剂。最后通过电化学方法测试得到电池性能、并通过耐久性实验测试催化剂的耐用性、XRD实验分析催化剂的物质组成、SEM实验观察催化剂表面形貌。

关键词：质子交换膜燃料电池 Pt-Ni合金 催化剂 表面修饰

Preparation of surface modified Pt Ni catalyst for fuel cell

Abstract

Proton exchange membrane fuel cell (PEMFC) has the characteristics of high efficiency, energy saving and less environmental pollution. In the energy crisis today, fuel cell is regarded as an important alternative energy to solve the energy problem. In more than ten years of continuous exploration, PEMFC has made a significant breakthrough in commercial use, which has been proved to be a reliable alternative energy. However, the high cost of catalyst, the easy poisoning of anode catalyst by carbon monoxide and the low stability of cathode catalyst are still the main factors restricting the development. Scientists mainly study Pt-M alloy catalysts and use carbon carriers with larger surface area to solve the problem of fuel cells. The catalyst can also be modified by organic compounds, and then N and C elements can be doped into the catalyst material by high temperature heating, at the same time, porous shell structure can be formed. This can not only protect the catalyst from direct contact with electrolyte to improve the stability, but also increase the contact area and improve the efficiency. The main research direction of this paper is to modify Pt Ni cathode catalyst with dopamine. At first, Pt Ni alloy was prepared in the ratio of 1:3. Then Pt Ni catalyst was modified with dopamine solution to prepare Pt Ni, dopamine precursor, which was further decomposed into Pt-Ni-N-C catalyst by heating. Finally, the surface active area of the catalyst was measured by CV method, the durability of the catalyst was tested, the composition of the catalyst was analyzed by XRD , and the morphology of the catalyst was observed by SEM.

Key Words: Proton exchange membrane fuel cell; Pt-Ni Alloy; catalyzer; Surface Modification

目录

摘 要 2

Abstract 3

第一章 绪论 6

1.1 燃料电池简介 6

1.2 燃料电池和PEMFC工作原理 7

1.3 PEMFC燃料电池的基本结构 8

1.4 阴极催化剂 10

1.5非铂催化剂 12

1.6铂系催化剂 12

1.6.1 Pt/C催化剂 12

1.6.2 Pt基合金催化剂 13

1.7 壳结构Pt基催化剂 14

1.8 表面修饰 14

1.8.1聚多巴胺的基本性质 15

1.8.2在催化剂中的应用 15

第二章 实验内容 12

2.1实验试剂与主要仪器 12

2.1.1实验试剂 12

2.1.2仪器 12

2.2 Pt-Ni催化剂的制备和修饰 13

2.2.1 Pt-Ni催化剂的制备 13

2.2.2 Pt-Ni催化剂的修饰 13

2.2.3膜电极（MEA）的制备 15

2.3 测试方法 15

2.3.1 循环伏安法（CV） 15

2.3.2 旋转圆盘测试法（RDE） 16

2.3.3 耐久性测试 17

2.3.4 X射线衍射仪（XRD） 17

2.3.5 扫描电子显微镜（SEM） 17

第三章 实验结果与预测分析 18

3.1 XRD实验 18

3.2 SEM实验 19

3.3 电化学性质测试 20

第四章 总结 20

参考文献 22

致谢 23

第一章 绪论

1.1 燃料电池简介

电力是现代社会一种不可缺少的能源，在现代的日常生活之中，可以说一切的日常活动，都离不开电力的支持。现代中国，主要的能源消耗品是煤炭（70%），因此大量的焚烧煤炭以及其他化石燃料，造成了环境污染。虽然，国家大力发展新能源汽车，但是传统的发电方式依旧是焚烧燃料，整个能源的使用过程中避免不了污染。燃料电池，一种通过消耗氢气的发电装置，可以帮助现代中国走出污染困境。它有诸多优点，发电功率比普通的发电装置更高，因为燃料电池是经过把所用燃料的化学能里面的吉布斯自由能转换成电能，不受卡诺循环效应制约，所以效率高（50%-60%）; 燃料电池用燃料（氢气或碳氧化物）以及氧气作为原料，所以排放出的有害气体极少；同时没有机械传动部件，所以没有噪声产生以及构造相对简略，利于维护保养；环境的适应能力强，能量密度大，适合多种场景的商业用途。因为如此，从节约能源和可持续发展的角度来看，燃料电池是一种很有发展前景的发电手段。与好处相反，燃料电池的缺点成本过高依然限制了电池的发展。

燃料电池的发展历史其实十分悠久，早在1839年英国人WR.Grove提出，用四个电池串联，可以电解水产生H₂和O₂。后来英国人Mond在此基础上，利用Grove的结论，继承发展了燃料电池的概念。直到1952年，FT-Bacon才研制出有使用价值的培根电池，取得了专利。因为此专利的转让，美国UTC公司成功研发应用于阿波罗登月飞船的燃料电池。多孔电极的发明，以及杜邦公司研发的NaFion系列膜材料（全氟磺酸质子交换膜）、Pt-Ni催化剂都进一步推动了燃料电池的发展。在不久的将来，大规模应用燃料电池汽车将成为可能。根据电解质种类的不同，燃料电池可分为质子交换膜燃料电池 (PEMFC) 、直接醇类燃料电池、碱性燃料电池、磷酸燃料电池、固体氧化物燃料电池、熔融碳酸盐燃料电池等几种类型。根据文献^[1]所述，因为PEMFC的能量密度高，且成本较为合理，反应温度较低（可以冷启动），应用范围广泛，设计简单，制造方便。同时，既可以采用纯氢作燃料，也可以采用复合气体，成为燃料电池在移动应用方面的首选^[2]。

1.2 燃料电池和PEMFC工作原理

氢-氧燃料电池反应原理是电解水的逆过程^[3]，在一定的等温条件下，将燃料和电化学氧化剂进行氧化还原反应的装置，将化学能直接转换成电能。氢-氧燃料电池需要稳定的氧化剂和源源不断的燃料，来保证电力的持续供给，燃料电池的副产物是水和热。电极反应为：

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