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摘 要

磷酸铝作为催化剂载体，是由酸碱双中心构成，通常在异构化、氧化脱氢、烷基化等在内的多种反应中应用较多。加氢脱硫在催化剂作用下，是氢和有机硫化合物进行反应向烃和硫化氢转化的一种反应。从实质上来看，加氢脱硫即在氢解作用下，有机硫向硫化氢进行转化，进而确保能够深度脱硫的一种工艺。

本论文使用嵌段合成了有序介孔铝磷酸盐(AlPO)，在进行实验时，其结构导向剂选用的是EO₁₀₆PO₇₀EO₁₀₆，也就是共聚物，无机前体的选择基于“酸-碱对”路线，采用水热法或者溶剂蒸发诱导自组装法，制备多孔磷酸铝材料，改善材料的性能；利用XRD、SEM、TEM、TG等现代材料分析方法来表征材料的性能；同时比较国内外对多孔磷酸铝材料的研究，多种方式提高材料的整体性能，探索合成具有高热稳定性、孔径均一的介孔磷酸铝材料的最佳实验方案。

关键词：磷酸铝材料 加氢脱硫 介孔磷酸铝

Synthesis of a new type of mesoporous aluminum phosphate and its application in hydrodesulfurization

Abstract

Aluminum phosphate is a kind of catalytic material with acid-base dual center. It is widely used as a catalyst or catalyst carrier in various reactions including alkylation, oxidative dehydrogenation, catalytic cracking, reforming, and isomerization. Hydrodesulfurization is a reaction in which organic sulfur compounds are converted into hydrogen sulfide and hydrocarbons under the action of a catalyst. Hydrodesulfurization is a process in which organic sulfur is converted into hydrogen sulfide that is easily removed by hydrogenolysis, thereby achieving deep removal.

In this paper, block synthesis of ordered large pores (up to 12nm) and stable mesoporous aluminum phosphate (AlPO), the experiment used copolymers (EO₁₀₆PO₇₀EO₁₀₆, polyether F127) as the structure-directing agent, the choice of inorganic precursors is based on " "Acid-base pair" route, using hydrothermal method or solvent evaporation induced self-assembly method to prepare porous titanium phosphate material to improve the performance of the material; use XRD, SEM, TEM, TG and other modern material analysis methods to characterize the performance of the material; at the same time Comparing the research on porous titanium phosphate materials at home and abroad, various ways to improve the overall performance of the material, explore the best experimental program for the synthesis of mesoporous aluminum phosphate materials with high thermal stability and uniform pore size.

Key Words: Aluminum phosphate material；Hydrodesulfurization；Porous titanium phosphate

目 录

摘 要 I

Abstract II

第一章 绪论 1

1.1.引言 1

1.2.研究背景 3

1.3.研究内容 4

第二章 实验部分 5

2.1.实验原理 5

2.2.实验操作 5

第三章 实验分析与结论 7

3.1.分析制备AlPOs最合适的酸碱对 7

3.1.1.不同Al、P前驱体煅烧介孔磷酸铝的XRD图谱 7

3.1.2.煅烧介孔铝磷的TEM图 8

3.1.3.不同的前驱体Al和P制备的样品氮吸附和脱附等温线 8

3.1.4.结论 9

3.2.对不同Al/P摩尔比比例的AlCl₃/H₃PO₄对的研究 9

3.2.1.不同Al/P比例的AlCl₃/OP(OCH₃)₃对制备的煅烧介孔磷酸铝的XRD图谱 10

3.2.2.结论 11

3.3.对不同F127比例的AlCl₃/H₃PO₄对制备介孔磷酸铝的研究 11

3.3.1.煅烧不同F127比例的介孔磷酸铝的XRD研究 11

3.3.2.结论 12

3.4.对高温状态下本方法制备的介孔AlPOs稳定性的研究 12

3.4.1.热分析 13

3.4.2.结论 13

3.5.无孔磷酸铝与介孔磷酸铝的比较 13

3.5.1.性质分析 14

3.5.2.介孔磷酸铝的优势 14

3.6.镍掺杂介孔磷酸铝 14

3.6.1.由掺铁介孔磷酸铝推导镍掺杂介孔磷酸铝的制备 15

3.6.2.镍掺杂介孔磷酸铝的推导实验及预测结果 16

3.6.3.镍掺杂介孔磷酸铝的优势 16

3.6.3.1.镍掺杂介孔磷酸铝与介孔磷酸铝的N₂吸附/脱附等温线的比较 16

3.7实验总结论 17

3.8分析介孔磷酸铝在加氢脱硫上的应用 18

参考文献 20

致 谢 23

第一章 绪论

1.1.引言

发动机燃料中有机硫化合物的燃烧污染了大气，并对人类健康产生了严重的负面影响。因此，世界各国政府提出了越来越严格的法规来限制发动机燃料中允许的硫含量,现在中国和欧美等发达国家和地区严格限制在10 μg/g以下^[1-4]。另一方面，随着对燃料电池的扩大和需求，以提高宝贵的化石能源的利用效率，由于硫化物污染燃料电池的电极，所以非常需要所谓的“零硫”燃料。因此，炼油厂迫切需要从发动机燃料中完全除去硫^[5-10]。加氢脱硫工艺被认为是最有效和最经济的石油馏分精制技术。加氢脱硫工艺的关键是设计和开发高催化性能的加氢脱硫催化剂。目前，最常用的工业加氢脱硫催化剂是负载在γ-Al₂0₃上的镍或钴促进的二硫化钼或WS₂,这种加氢脱硫催化剂获得了巨大的成功，因为与贵金属如铂和钯相比，这两种过渡金属硫化物的成本相对较低，而与其它载体材料相比，这种催化剂的成本相对较低。但是，γ-Al₂O₃载体在工业中当前应用较多，其缺点如下：

（1）较小的孔容；

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