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摘 要

克服铝阳极的自腐蚀和表面钝化，以及空气阴极电化学反应的缓慢动力学 过程对铝-空气电池的实际应用具有重要意义。本文利用AlCl₃基离子液体电解质代替传统的水系电解质，并通过在MnO₂层之间插入钴离子并将它们分散在导电碳黑上来制备Co-MnO₂/C系列催化剂。本文系统地研究了所得催化剂的组分结构和电催化活性。通过插层，与MnO₂/C相比，Co-MnO₂/C系列催化剂的比表面积增加，平均孔径减小，颗粒表面变得光滑。此外，钴离子与MnO₂之间的协同作用使得所制备催化剂的ORR/OER的催化活性提高。其中，40％Co-MnO₂/C显示出最大的比表面积（154.25 m² g^-1）和最小的平均孔径（6.4713 nm）。此外，40％Co-MnO₂/C在ORR过程中显示出最大的正半波电位（0.7272 V vs RHE）和最大极限电流密度（4.7437 mA cm^-2），并且显示出最低的起始电位（1.5932 V）和OER过程中的最大极限电流密度（15.1770 mA cm^-2）。此外以钴掺杂量为40％的Co-MnO₂/C作为阴极催化剂的铝-空气电池显示出更好的循环充电和放电性能，在367mAh·g^-1的限定容量下，电池在接近90小时的充电和放电期间具有1.5V的平均放电电压和2V的平均充电电压。

关键词：可充电铝-空气电池 离子液体电解质 空气阴极催化剂

Preparation and properties of cathode catalyst Co-MnO₂/C for rechargeable aluminum air battery

ABSTRACT

Overcoming the self-corrosion and surface passivation of the aluminum anode and the slow kinetics of the electrochemical reaction of the air cathode are of great significance for the practical application of the aluminum-air battery. In this study, AlCl₃-based ionic liquid electrolyte was used to replace the traditional aqueous electrolyte, and Co-MnO₂/C series catalysts were prepared by inserting cobalt ions between the MnO₂ layers and dispersing them on the conductive carbon black. The composition and electrocatalytic activity of the obtained catalysts were investigated systematically. By intercalation, the specific surface area of the Co-MnO₂/C series catalyst is increased, the average pore diameter is reduced, and the surface of the particles becomes smoother than that of MnO₂/C. In addition, the synergistic interaction between cobalt ions and MnO₂ increases the catalytic activity of the ORR/OER of the prepared catalysts. 40%Co-MnO₂/C showes the largest specific surface area (154.25 m²·g^-1) and the smallest average pore diameter (6.4713 nm). Besides,40%Co-MnO₂/C shows the largest positive half-wave potential (0.7272 V vs.RHE) and maximum limiting current density (4.7437mA cm^-2) during the ORR process, and shows the lowestonset potential (1.5932V) and the maximum limiting current density during the OER process (15.1770mA cm^-2). Furthermore, an aluminum-air battery with 40%Co-MnO₂/C shows better cycle charge and discharge performance, with a defined capacity of 367 mAh·g^-1, the battery had average discharge voltage of 1.5V and average charging voltage of 2V during nearly 90 hours of charging and discharging.

Key words: Rechargeable aluminum-air battery; ionic liquid electrolyte; air cathode catalysts

目 录

摘要 I

ABSTRACT II

第一章 文献综述 1

1.1. 引言 1

1.2. 铝阳极合金化 2

1.3. 离子液体电解质 2

1.4. 双功能催化剂 3

1.4.1. 过渡金属氧化物催化剂 3

1.4.2. 复合材料催化剂 5

1.4.3. 总结 6

1.5. 问题的提出与本文主要研究的内容 7

第二章 实验内容与方法 9

2.1. 采用的原料与设备 9

2.2. 双功能催化剂Co-MnO₂/C的制备 10

2.2.1. Co-MnO₂/C的制备 10

2.2.2. 离子液体电解液的制备 10

2.3. 试样的结构表征 10

2.4. 催化剂电催化活性及铝-空气电池电化学性能表征 10

2.4.1. 催化剂电催化活性表征 10

2.4.2. 铝空气纽扣电池组装及性能表征 11

第三章 阴极催化剂Co-MnO₂/C的制备及性能表征 12

3.1. 阴极催化剂Co-MnO₂/C的制备 12

3.2. 不同Co掺杂量Co-MnO₂/C阴极催化剂的结构表征 12

3.3. 可充电铝-空气电池性能表征 16

3.3.1. ORR电催化活性测试 16

3.3.2. OER电催化活性测试 20

3.3.3. 催化剂在可充电铝-空气电池中的应用 21

第四章 结论与展望 23

4.1. 结论 23

4.2. 展望 23

参考文献 25

致谢 29

文献综述

引言

环境污染和能源枯竭等问题是当代人类面临的严峻挑战，而这些问题主要是由于化石燃料的过度使用。科学研究指出，2042年之后，煤炭将是唯一可供使用的化石燃料，而到了2112年，全球已知的所有化石能源储备都将告罄^[1]。解决这个问题的根本途径在于减少对化石燃料的依赖和发展可替代化石燃料的新能源。因此，开发研究廉价清洁的能源已经成为当务之急，相关技术的发展也得到了各国相关部门的大力支持。

燃料电池是清洁，安全，高效的能源利用技术^[2]。金属-空气电池被称作“半燃料”电池，它的性能介于原电池和燃料电池之间，既具备燃料电池的优点，也有效规避了燃料电池在一些方面的不足。金属-空气电池以空气中所含的O₂作为空气阴极的活性物质，以单质金属或者合金作为金属阳极活性物质。理论上电池的阴极材料取之不尽，阳极材料廉价丰富，可循环利用，反应物以及产物完全无污染，具有能量密度高，电池容量大，放电电压平稳等优点^[3]。

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