论文总字数：30574字

摘 要

能源危机和环境污染已经成为21世纪人类社会面临的最大挑战之一。光催化能够直接利用太阳能产生氢气，并减轻环境污染。然而电子-空穴对易复合和较差的光利用率，使得光催化反应的光转化效率远低于实际应用要求，研究表明，异质结构光催化剂通过在两个半导体界面之间形成内建电场，从而有效分离光生电子-空穴对，所以能够显著提高催化剂的光催化性能。以Cd(NO₃)₂·4H₂O为镉源，H₂NCSNH₂为硫源，NH₂CH₂CH₂NH₂为溶剂，本文采用溶剂热法制备出了CdS纳米棒，平均长度为1~5μm，直径为~50nm。然后通过浸渍-硫化法在已经制备的CdS纳米棒表面均匀附着直径约为~5nm的WS₂纳米颗粒。结果表明，附着WS₂纳米颗粒后，CdS纳米棒的吸收范围向长波方向拓展，且二者界面之间形成的内建电场能够显著分离电子和空穴。

关键词：异质结构半导体；光催化；CdS；WS₂

ABSTRACT

The energy crisis and environmental pollution have become one of the biggest challenges that the human society facing in the twenty-first century. Photocatalysis can directly produce hydrogen by using solar energy and reduce environmental pollution. However, the electron-hole pair is easy to compound and the optical conversion efficiency is poor, which makes the light conversion efficiency of the photocatalytic reaction far lower than the actual application requirements. The study shows that the heterostructure photocatalyst can effectively separate the electron-hole pair by forming the internal electric field between two semiconductor interfaces, so the photocatalytic property of the catalyst can be enhanced significantly. On the basis of cadmium nitrate tetrahydrate and thiourea as raw materials and ethylenediamine as solvent, cadmium sulfide had been prepared by solvothermal method, with the average length of 1~5μm and diameter of 50nm. Tungsten disulfide with diameter of 5nm was attached to the surface of cadmium sulfide by impregnation-vulcanization method. The results showed that after the WS₂ nanoparticles were attached, the absorption range of the CdS nanorods extended to the long-wave area, and the built-in electric field between them could significantly separate electrons and holes.

Key Words: heterostructure semiconductor; photocatalyst; CdS; WS₂

目录

摘要 I

ABSTRACT II

第一章 绪论 1

1.1研究背景 1

1.2 Z型体系光催化剂的研究现状 2

1.2.1直接Z型光催化剂的历史发展 2

1.2.2光催化制氢 4

1.2.3光催化污染物降解 7

1.2.4光催化二氧化碳还原 10

1.3研究内容 13

第二章 CdS-WS₂复合纳米晶的制备 14

2.1引言 14

2.2实验试剂和仪器 15

2.3制备CdS纳米棒 16

2.4 WS₂纳米颗粒的制备及附着 16

第三章 CdS-WS₂复合纳米晶结构及性能的表征 18

3.1 CdS纳米棒的形貌 18

3.2 CdS-WS₂复合纳米晶的形貌…………………………………………………………...18

3.3 CdS-WS₂复合纳米晶的紫外-可见漫反射光谱 19

3.4 CdS-WS₂复合纳米晶的电位-阻抗谱 20

3.5 CdS-WS₂复合纳米晶的计时电流………………………………………………….…..21

第四章 结论 22

参考文献 23

致谢 28

第一章 绪论

1.1 研究背景

由于快速工业化和人口增长，能源危机和环境污染已经成为21世纪人类社会面临的最大挑战之一^[1-3]。利用太阳能生产清洁能源和处理污染物，被认为是解决这些问题的有效途径^[4-6]。因此，许多研究致力于将太阳能转化为适用的能源介质，比如光催化、太阳能电池和光电化学电池等^[7-11]。其中，光催化能够直接利用太阳能产生氢气（H₂）、甲烷（CH₄）、甲醇（CH₃OH）和甲酸（HCOOH）等燃料，并减轻环境污染，因而成为最有前景的光转换技术之一^[12,13]。尽管近些年来光催化研究取得了显著进展，然而电子-空穴对易复合和较差的光利用率，使得光催化反应的光转化效率远低于实际应用要求^[14]。因此，寻找具有高效光利用率和电子-空穴对分离的光催化系统极为重要。

在过去几十年中，学者们已经采取了多种策略来提高光催化剂的光转化效率，包括掺杂、金属负载和构建异质结等，而两种半导体组合形成II型异质结光催化剂就是其中之一。该结构通过在两个半导体界面之间形成内建电场，从而有效分离光生电子-空穴对，所以能够显著提高催化剂的光催化性能^[15,16]。对于典型的II型异质结（图1-1a），半导体A的导带和价带均比半导体B高^[17,18]。因此，在内建电场作用下，半导体A的导带光生电子迁移到半导体B的导带上。同时，半导体B的价带空穴将转移到半导体A的价带上。由于光生电子和空穴分别在半导体B和半导体A上积累，所以用II型异质结光催化剂可以实现电子和空穴的空间分离，从而提高光催化活性^[19]。但是，II型异质结光催化剂的广泛应用仍旧受限于以下问题。对于具有较低还原电位的半导体B和具有较低氧化电位的半导体A，分别发生II型异质结光催化剂的还原和氧化反应，这会使其氧化还原能力降低^[20]。另外，由于电子-电子或空穴-空穴之间的静电排斥，使得半导体A中的电子和半导体B中的空穴分别迁移到半导体B的富电子导带上和半导体A的富空穴价带上比较困难。因此，构建新的异质结构光催化系统来克服这些问题就非常有必要。

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