论文总字数：18329字

摘 要

有机-无机杂化金属卤化物钙钛矿作为一种直接带隙半导体材料，应用于电致发光器件上显示出非常出色的光电性能。但由于三维钙钛矿成膜性及稳定性方面不尽如人意，以及二维钙钛矿光致发光量子效率低下等尚未解决的难题，制约了器件性能的提高。现阶段提升器件性能的主要方法是在三维材料中引入大有机阳离子，形成具有多量子阱结构的钙钛矿薄膜。本文将四溴苯甲胺碘（4-BrBMAI）引入到三维钙钛矿材料中，制备出具有多量子阱结构的钙钛矿薄膜及发光器件，研究了薄膜的成膜性及光学特性对器件性能的影响。实验结果表明基于四溴苯甲胺碘的多量子阱钙钛矿器件的发光峰在750 nm处，启亮电压为2.3 V。在电压为2.7 V，电流密度为49 mA cm^-2时外量子效率达到1.52%。

关键词：钙钛矿 多量子阱 电致发光器件

Perovskite Light-Emitting Diodes Based on Solution-Processed Multiple Quantum Wells

Abstract

As a direct bandgap semiconductor, organic - inorganic hybrid metal halide perovskites exhibit excellent optoelectronic properties when utilized in electroluminescent devices. However, performance of devices is seriously suppressed due to poor film-formation property and stability of 3D perovskite materials and low photoluminescence quantum efficiency (PLQEs) of 2D perovskite materials. The main method to improve the performance of the device at this stage is to introduce large organic cations into the 3D materials to form perovskite films with multi-quantum well structures (MQWs). In this paper, tetrabromobenzylamine iodine (4-BrBMAI) was introduced into the 3D perovskite materials to prepare perovskite films and light-emitting devices with multi-quantum well structures. Effect of film formation and optical properties on devices was investigated. The tetrabromobenzylamine iodine-based MQWs LED exhibits the emission peak at 750 nm. The best-performing LED turns on at 2.3 V. The EQE reach 1.52% at 2.7 V with a current density of 49 mA cm^-2.

Key Words: perovskite; multi-quantum well; electroluminescent device

目录

摘要 Ⅰ

Abstract Ⅱ

第一章 前言 1

1.1钙钛矿材料 1

1.2钙钛矿型发光器件 2

1.2.1工作原理 2

1.2.2器件结构 3

1.2.3器件的重要参数 4

1.2.4研究进展 5

1.3本论文的设计思想 6

第二章 多量子阱发光器件的制备与表征 7

2.1实验部分 7

2.1.1材料准备 7

2.1.2器件的制备 7

2.1.3薄膜表征与器件测试 8

2.2结果与讨论 9

2.2.1钙钛矿晶体结构表征分析 9

2.2.2钙钛矿薄膜形貌表征分析 10

2.2.3钙钛矿薄膜光学特性表征分析 12

2.2.4发光器件的表征分析 13

第三章 结论与展望 24

3.1结论 24

3.2展望 24

参考文献 25

致谢 27

第一章 前言

1.1 钙钛矿材料

Gustav Rose是柏林的矿物学家，精通于矿物的结晶形态并为晶体学领域做出了重要贡献。他一生发现了许多新兴的矿物，其中就包括钙钛矿，最终决定以他心中伟大的地质矿物学家Lev Aleksevich von Perovski来命名。这种矿物在地球上广泛存在，到目前为止，已知的钙钛矿物质已有数百种，遍布了导体到绝缘体的范围。电致发光器件中所使用的钙钛矿一般具备有机-无机杂化体系，作为发光层材料能显示出优异的光电性质^[1-6]。这类材料能够充分溶解在溶剂中，置于干燥环境中能自发聚集形成钙钛矿晶体。不难看出，这些特点使其具有廉价并且容易制造的优势^[7]。如图1-1所示，三维的有机-无机杂化钙钛矿材料具有ABX₃型晶体结构（A：Cs 、CH₃NH₃ 、CH(NH₂)² ；B：Pb² 、Sn² ；X：Cl^-、Br^-、I^-）^[8-12],以Pb或者Sn金属原子作为核心，卤素原子作为顶角，有机基团位于面心立方晶体顶角位置构成三维骨架^[13,14]。较低维度的钙钛矿，例如二维钙钛矿可以认为在ABX₃结构基础上沿着特定的晶格方向拆分之后，再将大尺寸的有机阳离子沿着表面的法线方向垂直组装而形成（如图1-2所示）。钙钛矿层数n = 1时为二维结构，当n上升为∞时转化为三维结构，并且带隙会随着维度的增加而减小^[15] 。三维钙钛矿的发光效率高但成膜性及稳定性不高；二维钙钛矿成膜质量好，对光、热、水等环境有更强的耐受力，但发光效率非常低。

作为直接带隙半导体材料，与传统的半导体材料相比，钙钛矿这种有机卤化物的载流子迁移率很高（≈ 10 cm²▪V^-1▪s^-1）^[16]，扩散长度可达3 μm^[17]，发光效率高达70%^[18]，此外，它的缺陷密度很低^[19]，能提供非常高的色纯度（半峰宽 ≈ 20 nm）^[20,21]。有机-无机杂化钙钛矿材料的另一大优势是可以通过调节卤素原子的比例或有机基团来有效调控其带隙，能够实现可见光波段大范围的不同颜色的发光^[22,23]，这使得它对于彩屏显示、照明以及光通信系统都非常有用。此外，钙钛矿的材料来源广泛，价格相对低廉，并且可以采用简易的低温溶液法获得，使得其能够在发光器件中一展风采。

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