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摘 要

随着能源危机的加剧，利用半导体光催化剂分解水制氢来满足能源的需求日益受到重视。对于单相半导体光催化剂来说，其电子-空穴对易复合且长期催化时稳定性差，因此很难满足实际应用要求。研究表明，异质结构半导体光催化剂能够在保证其氧化还原能力不变的情况下，通过形成界面结构来有效分离电子和空穴，同时保持长期催化稳定，因此得到了越来越多的关注。本文首先以Na₂WO₄·2H₂O为钨源，NaCl为表面活性剂，采用水热法制备出了WO₃，然后以Cd(NO₃)₂为镉源，硫代乙酰胺为硫源，利用化学浴沉积法在WO₃表面附着CdS。结果表明，WO₃为沿c轴方向生长的六方相纳米棒，平均长度为1.6μm，直径为110nm，并且在其表面均匀附着了一层平均直径约为10nm的六方相CdS纳米颗粒。

关键词：异质结构半导体；光催化；CdS；WO₃

ABSTRACT

With the energy crisis becoming serious, the use of semiconductor photocatalysts for producing hydrogen by decomposing water to meet the energy demands is attracting more and more attention. For the single-phase semiconductor photocatalysts, electron-hole pairs having recombined before coming to the surface and catalytic activity getting worse in a long term are the main existing problems, which is difficult to satisfy the requirements of practical applications. Studies have shown that heterostructure semiconductor photocatalysts, which effectively make the photoinduced electrons and holes separated while maintain the redox ability and long-term stability, are drawing much more concern. On the basis of sodium tungstate as raw material and sodium chloride as surfactant, tungsten trioxide has been prepared by hydrothermal method. Cadmium sulfide which originates from cadmium nitrate and thioacetamide was attached to the surface of tungsten trioxide by chemical bath deposition. The results showed that tungsten trioxide were hexagonal nanorods which growing along c-axis, with the average length of 1.6μm and diameter of 110nm, and monolayer hexagonal cadmium sulfide nanoparticles with an average diameter about 10nm were uniformly adhered to the surface of tungsten trioxide.

KEYWORDS: heterostructure semiconductor; photocatalyst; CdS; WO₃

目录

摘要 I

ABSTRACT II

第一章 绪论 1

1.1研究背景 1

1.2 Z型体系光催化剂的研究现状 3

1.2.1带有穿梭式氧化还原介质的Z型体系 3

1.2.2含固态电子介质的Z型体系 5

1.2.3没有氧化还原介质的Z型体系 7

1.3本论文的选题意义和研究内容 9

1.3.1选题意义 9

1.3.2课题研究内容 10

第二章 WO₃/CdS复合纳米晶的制备 11

2.1引言 11

2.2实验试剂和仪器 14

2.3制备WO₃纳米棒 15

2.4 CdS纳米颗粒的制备及附着 15

第三章 WO₃/CdS复合纳米晶结构的表征 16

3.1 WO₃纳米棒的形貌 16

3.2 WO₃纳米棒的XRD…………………………………………………………………….17

3.3 WO₃/CdS复合纳米晶的形貌 17

3.4 WO₃/CdS复合纳米晶的XRD 18

3.5不同NH₃加入量下镉化合物、游离NH₃及pH变化………………………………..18

参考文献 22

致谢 27

第一章 绪论

1.1研究背景

能源和环境问题是全球一级的重要议题。为了解决化石燃料消耗与环境违法问题，对可再生清洁能源的探索以及对环保实用体系的开发引起科学工作者越来越多的关注（图1）。

图1 光催化剂的研究领域示意图

Fig.1 Schematic illustration of research feld of photocatalysts

半导体光催化系统可以用于将水分解成H₂和O₂；将CO₂还原成可再生燃料，如：CH₃ OH，CH₄和CO；以及分解各种有机污染物来补救环境。这些方法都是使用太阳能作为能量来源，产生光生电子促进反应^[1,2]。光催化反应过程涉及到三个主要步骤：（1）光生电子-空穴对通过吸收比光催化剂的带隙能量高的太阳光；（2）电荷分离，没有发生复合的载流子迁移到表面；（3）载流子在光催化剂表面发生还原/氧化反应^[3-5]。光催化反应的过程主要取决于热力学和动力学平衡。单组分光催化剂很难同时具有宽的吸收范围和强的氧化还原能力。这是因为缩小半导体带隙获得紫外光吸收范围与扩大半导体带隙提高强氧化还原能力，这两者之间不相容。此外导带（CB）的负电位和价带（VB）的正电位分别对反应物的还原和氧化有益。虽然一些金属氧化物（例如TiO₂和WO₃）和非氧化物（例如CdS和Ta₃N₅）广泛用作光催化剂，其光催化反应的性能仍然很低^[2,6]。由于能带结构的可调性和电子-空穴分离和运输的有效性，包含多组分或多相的异质结构光催化剂体系的构建成为提高光催化效率的一个有效途径。然而，光生电子和空穴对的复合，导致氧化还原能力下降^[7,8]。因此，有必要开发一种新型光催化体系，克服上述问题，显着改善光催化反应的有效性。

图2 自然光合作用中的电荷分离机制

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