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摘 要

膜催化技术是新兴的催化技术，它具有传统催化技术所没有的独特优势。膜催化可以实现化工单元操作的高度集成，使反应过程与分离过程相结合。膜催化通过有选择性的移除产物可抑制副反应增大反应的选择性，以提高反应的转化率，获得更多所需产物。膜催化技术可以调节各反应物间的比例和浓度，控制反应的进程。膜催化技术在催化脱氢，氢化，氧化等领域具有较广泛的应用。影响催化膜的催化能力大小的因素主要有陶瓷膜表面特性、陶瓷膜结构、制备方法、负载活性组分数量等。

为了提高膜催化剂的性能，本文主要采用水热法在陶瓷膜支撑体上制备出二氧化钛纳米棒，以增大陶瓷膜的负载面积。在生长二氧化钛纳米棒后，再采用浸渍法负载ZIF-8,经过煅烧后形成多孔碳以进一步增大膜的表面积，在此基础上负载Pd颗粒，使膜片具有催化活性组分，起到催化作用。结果表明：修饰后的催化膜具有更大的比表面积能够负载更多的Pd颗粒，其催化对硝基苯酚加氢反应的加氢速率达到21.47 mol·h^-1·m^-2，而未修饰的催化膜的对硝基苯酚加氢反应的加氢速率仅为11.93 mol·h^-1·m^-2。

关键词：膜催化剂 氧化钛纳米棒 ZIF-8 多孔碳 对硝基苯酚

Preparation and Characterization of Palladium / Ceramic Membrane Catalysts

Abstract

Membrane catalytic technology is a new catalytic technology, it has the unique advantagesthe that traditional catalytic technology does not have. Membrane catalysis can achieve a high degree of integration of chemical unit operations, so that the reaction process and separation process combined. Membrane catalysis inhibits side reactions by selectively removing the selectivity of the reaction by selective removal of the product to increase the conversion of the reaction and to obtain more desired products. Membrane catalysis technology can adjust the proportion and concentration of each reaction, control the reaction process. Membrane catalytic technology in the field of catalytic dehydrogenation, hydrogenation, oxidation and other fields have a wider range of applications.The factors that influence the catalytic ability of the catalytic film mainly include ceramic membrane surface characteristics, ceramic membrane structure, preparation method, the number of active components and so on.

In order to improve the performance of membrane catalyst, this paper mainly uses two-step hydrothermal method to prepare titanium dioxide nanorods on ceramic membrane supports to increase the load area of ceramic membrane. After the growth of the titanium dioxide nanorods, the impregnation method is used to load ZIF-8, and after calcination, the porous carbon is formed to further increase the surface area of the film. On this basis, the Pd particles are supported so that the membrane has a catalytically active component, effect. The results show that the modified catalytic film has a larger specific surface area to support more Pd particles, and its catalytic hydrogenation rate of nitrophenol to hydrogenation is 21.47 mol·h^-1·m^-2, while unmodified The hydrogenation rate of the hydrotreating reaction of p-nitrophenol was only 11.93 mol·h^-1·m^-2.

Key Words: Membrane catalyst; Titanium oxide nanorods; ZIF-8; Porous carbon; p-Nitrophenol

目 录

摘 要 I

Abstract II

第一章 文献综述 1

1.1 膜催化的背景与特点 1

1.2 钯膜催化剂 1

1.3 催化膜的制备方法 2

1.3.1 离子交换 2

1.3.2 表面浸渍 2

1.3.3 相转化 2

1.3.4 有机金属气相沉积 3

1.3.5 原位生长 3

1.4 催化膜的应用 3

1.4.1 催化加氢 3

1.4.2 催化脱氢 3

1.4.3 催化氧化 4

1.4.4 酯化 4

1.5 纳米二氧化钛 4

1.5.1 纳米TiO₂的制备方法 4

1.5.2 纳米TiO₂的性质 4

1.5.3 纳米TiO₂的应用 5

1.6 本文的研究目的及研究内容 5

第二章 实验部分 7

2.1 实验原料及设备 7

2.2 实验过程 8

2.2.1 制备TiO₂阵列 8

2.2.2负载ZIF-8 9

2.2.3 催化膜的煅烧 9

2.2.4 负载Pd颗粒 9

2.3 产物表征手段 10

2.3.1 X射线衍射分析（XRD） 10

2.3.2 场发射扫描电子显微镜（SEM） 10

2.3.3 钯/陶瓷膜催化剂催化性能表征 10

第三章 结果与讨论 12

3.1制备条件的优化 12

3.1.1 TiO₂纳米棒的水热时间的优化 12

3.1.2 ZIF-8的形貌优化 12

3.2催化膜的表征 13

3.2.1催化膜的SEM表征 13

3.2.2催化膜的XRD表征 14

3.2.3 催化膜的稳定性 15

3.2.4 对比实验 16

第四章 结论 17

参考文献 18

致 谢 20

第一章 文献综述

1.1 膜催化的背景与特点

在1748年，AbbleNelkt就阐述了Osmosis的概念，即半透膜的渗透现象，此后，人们开始进行膜和膜催化剂研究。 前苏联学者制备了一种Pd催化膜。它可以用于乙烯加氢处理和合成香料，制备药物和化学品等方面。从上世纪50年代以来人们对于膜催化技术的探索便没有停止，将膜技术应用在了微滤、萃取、气体吸收、蒸馏等基本的化工传质过程。经过二十多年的技术积淀，膜催化技术有了长足的进步和发展，从此膜催化剂在化学和化工方面的应用已经有了很大的发展。如今膜技术在化工催化领域已经成为独树一帜的一门成熟技术。

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