论文总字数：22062字

摘 要

发展可靠，环保，友好的能量转化和存储技术是我们社会正在面临的主要挑战之一。四氧化三钴纳米材料，因其环境友好、成本低、资源丰富且电化学活性高，故而在能源转化和存储方面有着极其广泛的应用。本论文采用水热辅助合成法在碳基集流体上合成具有特定结构形貌的四氧化三钴，深入探究其形成机理以及影响因素并将其应用于锂空气电池，探究其在能源存储与转换的潜在应用价值。

本论文的具体探究内容：

采用水热法辅助成功制备得到了自支撑型四氧化三钴@碳基集流体电极。而通过调控柠檬酸三钠的添加量，可实现碳基集流体上生长四氧化三钴形貌的可控，如矩形状、纳米片状以及纺锤体状。分别将他们直接作为作为锂空气电池正极，其中自支撑纺锤体型四氧化三钴@碳基集流体，由于其结构的特殊性表现出了较好的锂空气电池性能。且与采用传统涂覆法制备得到的四氧化三钴@碳布电极相比，大大降低了电池充放电电位差，提高了电池的稳定性。

关键词：四氧化三钴 制备 自支撑电极 锂空气电池

The Synthesis of Self-supported Co₃O₄ for the Application in the Li-O₂ Battery

ABSTRACT

The development of reliable andenvironmentally friendly approaches for energy conversion and storage is one of the key challenges that our society is facing. Cobaltoxides have great potential in applications of environment, biomedicine and energy storage and conversion especially because of their environment, friendliness, low cost, abundant resources and good electrochemical properties. In this paper, we mainly focus on the design and controllable synthesis of cobaltoxides. And their formation mechanisms and influencing factors are studied. The obtained cobaltoxides as self-supported electrodes were used in lithium air batteries to explore their potential applications in energy storage and conversion.

The detailed research contents of the paper were described as follow:

A two-step hydrothermal strategy was developed for constructing light and flexible Co₃O₄ @ carbon-based collectors as a self-supported electrodes. It was demonstrated that the addition of trisodium citrate played a key role on the morphology of Co₃O₄ @ carbon-based collectors. By controlling the addition of trisodium citrate, cube, nanosheet and spindle-like Co₃O₄ were obtained. Due to their special morphology and structure, as the cathodes for lithium air batteries, spindle-like Co₃O₄ electrodes showed better performances of lithium air batteries. Moreover, the spindle-like Co₃O₄ electrodes enabled much enhanced cyclability with much smaller discharge-recharge voltage gap than the Co₃O₄ electrode prepared by the traditional coating technology because the spindle-like Co₃O₄ had a good electrical contact with the cabon fiber substrate.

KEYWORDS: Co₃O₄；Synthesis；Self-supported electrode； Li-O₂ battery

目 录

摘 要 I

ABSTRACT II

第一章 绪论 1

1.1 背景介绍 1

1.2 基于钴基氧化物复合材料的锂空气电池简介 2

1.3 纳米四氧化三钴 3

第二章 自支撑型四氧化三钴的合成 6

2.1 实验药品与仪器 6

2.2 样品的制备 8

2.2.1 自支撑纺锤体型四氧化三钴@碳基集流体的制备 8

2.2.2 锂空气纽扣电池的组装 8

第三章 自支撑型四氧化三钴的性能表征 9

3.1 样品性能表征 9

3.1.1 样品的物性表征 9

3.1.2 锂空气电池性能表征 9

3.2 结果与讨论 9

第四章 结论与展望 16

4.1 结论 16

4.2 展望 16

参考文献 17

致 谢 19

1. 绪论

1.1 背景介绍

随着经济发展，气候发生变化、环境受到污染、温室效应加剧、石油煤炭等资源匮乏，这些问题摆在人类面前，成为了无法忽视且亟需解决的难题。未来的15年，有预计人类消耗的能源将会是现在的2倍。可是到现在，绝大多数人类消耗的能源都是像煤炭、石油、天然气等存储量有限的化石燃料。而且，一系列的环境问题也伴随着化石能源的燃烧而产生，如酸雨和温室效应等。因此，如何减少CO₂排放、治理环境污染、高效利用和开发能源是全世界关注的热点。近年来，大量研究重点放在清洁高效的可再生能源的研发上，其中电化学能是目前最简单可靠、最清洁高效的能量转化和储能系统，它通过可逆的氧化还原反应，实现了化学能和电能的相互转化。因此，燃料电池、超级电容器、锂离子电池以及锂空气电池等电化学电源应运而生。

为了减少CO₂的排放、取代化石能源、获取高价值化学能量，和可再生能源相结合，电催化能源转化和存储技术是重要途径。电催化能源转化和存储技术持续且稳定，此外该系统对环境的影响很小。随着电动交通运输的扩张和电子产品市场需求的增长，电催化能源的重要性日愈突出。以铂为代表的贵金属催化剂催化活性很高，但是价格昂贵阻碍其广泛应用和商业化。，因此需要研发廉价高效的可替代的电极材料。过渡金属及其氧化物，是可替代贵金属的催化材料具有良好的应用前景。

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