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摘 要

镍氢（Ni/MH）电池是由镍镉（Ni/Cd）电池改良而来的新一代高能二次电池，由于其高性能、无污染的特点，被称为高能绿色环保电池。镁基储氢材料由于储氢容量高（Mg2Ni 为999 mAh/g）、资源丰富、价格低廉等优势被认为是最具潜力的镍氢电池用负极材料之一。

本文综述了镁基储氢电极材料国内外的研究进展，在本实验室关于Mg₃AlNi₂研究工作的基础上，采用Ti部分替代Al来改善储氢电极合金在电解液中的循环稳定性。经过工艺探索，确定超声分散 高能球磨 烧结的工艺，制备出Mg₃Al（Ti）Ni₂相含量较高的四元合金。采用XRD研究分析合金的相组成，采用电化学交流阻抗、恒电流充放电、线性极化、Tafel极化等电化学测试技术研究了合金的电化学性能。结果表明，适量的Ti的部分取代能够极大的提高合金的循环稳定性能以及动力学性能。

关键词： 镁基储氢材料 高能球磨 电化学性能 Mg-Ti-Al-Ni合金

Research on Preparation and Hydrogen Storage Properties of Mg₃Ti_xAl_(1-x)Ni₂ Alloys

Abstract

Nickel-metal hydride (Ni/MH) battery developed from nickel-cadmium (Ni/Cd) battery, also known as high-energy green battery, is a new generation of high-energy secondary battery owing to the high-performance and non-polluting characteristics. Mg-based alloys are promising candidates for electrochemical hydrogen storage due to great abundance, low specific gravity, and high hydrogen capacity of the hydride, e.g. 999 mAh/g for Mg2Ni.

Based on the review of the published literatures about Mg-based hydrogen storage materials and our previous work about Mg₃AlNi₂, we use Ti to substitute part Al to improve the cycle stability of hydrogen storage electrode alloy in the electrolyte. After the exploration of the process, quaternary alloy with high content of Mg₃Al(Ti)Ni₂ was prepared by ultrasonic dispersion, high energy ball milling and sintering. The phase composition was analyzed by XRD. Then, we investigated its electrochemical properties by electrochemical methods including electrochemical impedance spectroscopy, potentiostatic discharge measurement, linear polarization and Tafel polarization. It is found that partial substitution of Ti for Al can greatly improve the cyclic stability and kinetic properties of Mg-Al-Ni alloys.

KEYWORDS: Mg-based hydrogen storage materials；High energy milling；Electrochemical properties；Mg-Ti-Al-Ni alloys

目 录

摘 要 I

Abstract II

第一章 文献综述 3

1.1引言 3

1.2 Ni/MH 电池的发展历史 3

1.3 Ni/MH电池的工作原理 4

1.4 储氢电极合金及其分类 5

1.5 镁基储氢电极材料制备工艺 5

1.5.1 高温熔炼法 6

1.5.2 机械球磨法 6

1.5.3 扩散法 7

1.5.4 氢化燃烧合成法 7

1.5.5 高温烧结 7

1.6 改善镁基储氢电极材料的研究进展 7

1.6.1 机械合金化 8

1.6.2 元素取代 8

1.6.3 表面处理 8

1.6.4 镁基储氢材料的复合制备 9

1.6.5 薄膜化 9

1.6.6 探索新型制备方法 9

1.7 问题的提出与本文的研究内容 10

第二章 实验内容与方法 11

2.1实验仪器及主要原料 11

2.1.1 实验主要原料 11

2.1.2 实验主要仪器 11

2.2 合金制备 11

2.3 微观结构表征 12

2.3 电化学测试 12

2.3.1 电极的制备 12

2.3.2 电化学测试体系 13

2.3.3 充放电测试 13

第三章 数据处理及分析 15

3.1 Mg-Ti-Al-Ni金属合金化合物的物相分析 15

3.2 Mg-Ti-Al-Ni金属合金化合物的电化学性能分析 17

第四章 实验结论 22

4.1 结论 22

4.2 展望 23

参考文献 24

致谢 27

第一章 文献综述

1.1引言

近年来，随着智能手机、笔记本电脑、平板电脑等电子产品的不断更新换代，以及新一代电动汽车的商品化开发，人们对二次电池的要求越来越高。镍氢（Ni/MH）电池由于其高性能、绿色安全的特点，前景美好。

Ni/MH电池的工作电压与Ni/Cd同为1.2 V，大小体积等参数也都几乎一样。因此其能替换镍镉电池发挥作用，继续工作。而且与镍镉电池相比，镍氢电池具有能量密度高、无明显记忆效应、无污染、可大电流快速充放电、低温性能好、抗过充放电能力强等优点。

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