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摘 要

燃料电池是一种将燃料气体(或液、固燃料气化后的气体)的化学能直接转换为电能的大规模、大功率、新型而清洁的发电装置。固体氧化物燃料电池(SOFC)具有发电效率高、环境友好、燃料使用面广等优点，被视为是一种很有发展前途的燃料电池。但传统的Y₂O₃稳定的ZrO₂ (YSZ) 电解质离子电导率较低，通常需要在900～1000 ℃高温下运行，造成材料的选择困难，制备工艺复杂，成本过高，给真正的商业化带来一定困难。降低燃料电池的运行温度到800 ℃以下，则可以避免电池在高温下操作带来的一系列问题。因此，中低温(600～800 ℃) 固体氧化物燃料电池成为固体氧化物燃料电池研究与开发的热点和趋势。

SDC-Na₂CO₃复合电解质作为一类新型的电解质材料，同时具有氧离子和质子输运能力并且在一定程度上能抑制Ce⁴ 的还原，从而降低电子电导。本文采用共沉淀-热处理法合成和制备了SDC-Na₂CO₃复合粉体，经680^oC煅烧1h得到SDC-Na₂CO₃复合电解质烧结体，并通过XRD，FESEM等技术对复合粉体和烧结体的物相和微结构进行了表征。同时，我们利用交流阻抗技术对于复合电解质的氧离子和质子电导率进行了研究，并基于“有效介质渗流理论(EMPT)”分析和讨论了界面作用对于SDC-Na₂CO₃复合电解质电导性能的影响。

关键词：中低温固体氧化物燃料电池 SDC 复合电解质 有效离子电导率 交流阻抗法 有效介质渗透理论

Abstract

Fuel cell is a new kind of power package which has many assets, such as large scale, high efficiency and environment friendly. It can convert chemical energy into electrical energy directly. Solid oxide fuel cells (SOFCs) has been regarded as a promising fuel cell due to its high efficiency of generation of electric power, kindness to environment, extensive source of fuel. However, the traditional electrolyte for the SOFCs-YSZ（Y₂O₃ stabilized ZrO₂）must be operated in the temperature range of 900^OC~1000 ^OC, and such a high operation temperature lead to a series of shortages, such as the difficult choosing in the materials, complicate preparation techniques, high cost, and so on. Therefore, the intermediate and low temperature (600 ^OC~800 ^OC) Solid Oxide Fuel Cells have attracted more and more attentions in the research and development of the fuel cells.

As a new type of IT electrolyte, the Samarium doped Ceria (SDC)-Na₂CO₃ composite electrolyte has been widely developed due to the electrical properties of co-ionic conductivity. Additionally, the Na₂CO₃ phase could be expected to suppress the reduction of the Ce⁴ to some extent, leading to the decreased electronic conduction. In this paper, we synthesize the SDC- Na₂CO₃ composite powders by using the co-precipitation and prefiring method, and then after sintered at 680 ^OC for 1h, the SDC- Na₂CO₃ composite electrolytes could be obtained. The XRD and FESEM techniques was employed to identify the phase compositions and microstructure of the composite powders and sintered samples. And the protonic and oxide ionic conductivities of the composite electrolytes was measured by using the AC impedance spectrum method. Finally, in basis of the Effective Medium Percolation Theory (EMPT), we give a qualitative analysis of the contribution of the interfacial interaction between the SDC phase and Na₂CO₃ phase on the electrical properties of the SDC- Na₂CO₃ composite electrolytes.

Key words: fuel cell; SOFCs; AC impedance spectrum; IT-electrolytes; effective medium percolation theory; interfacial interaction

目 录

摘 要 II

Abstract II

第一章 绪论 1

1.1燃料电池的概述 1

1.1.1 燃料电池的特点 1

1.2固体氧化物燃料电池(SOFCs)概述 1

1.2.1 SOFCs的主要特点 2

1.2.2 SOFC的工作原理 2

1.2.3 SOFCs的主要结构 3

1.2.4 SOFCs国内外研究动态 4

1.3 固体氧化物燃料电池电解质材料 4

1.3.1 ZrO₂体系电解质 5

1.3.2 Bi₂O₃体系电解质 6

1.3.3 钙钛矿体系电解质 6

1.3.4 CeO₂体系电解质材料 6

1.5 本论文研究的出发点和意义 7

第二章SDC-Na₂CO₃复合电解质的制备 9

2.1 实验原料与实验仪器 9

2.2 SDC-Na₂CO₃复合电解质的制备 10

2.2.1 SDC-Na₂CO₃纳米超细粉体的制备 10

2.2.2 SDC-Na₂CO₃烧结体的制备 10

第三章 实验结果与讨论 11

3.1 SDC-Na₂CO₃复合电解质的物相和微结构分析 11

3.1.1 SDC-Na₂CO₃复合物粉体的物相分析 11

3.1.2 SDC-Na₂CO₃复合物粉体的形貌表征 12

3.1.3 SDC-Na₂CO₃复合物烧结体断面的微结构表征 12

3.2 SDC及SDC-NC复合电解质离子电导率分析 13

3.2.1 样品的制备和测试 13

3.2.2 交流阻抗测量的原理 14

3.2.3 交流阻抗分析 16

3.3 界面作用对于SDC-Na₂CO₃复合电解质电导的影响 21

3.3.1 EMPT理论的介绍和建模 22

3.3.2 EMPT模拟结果 22

第四章 总结与展望 26

4.1 结论 26

4.2 展望 27

参考文献 28

致谢 31

第一章 绪论

自上世纪八十年代起，由于化石能源的大量使用，而造成的全球气候变暖和水体污染等重大环境破坏问题正越来越受到世界各国的关注。进入二十一世纪以来，能源危机和环境污染问题更是日益突出，已经威胁到人类未来的生存和发展，所以急需寻找一种高效、清洁、可持续发展的新能源。燃料电池就是在这样的背景下蓬勃发展起来的，它是一种能将气体燃料（H₂、CH₄、CO、乙醇等）和氧化剂（O₂）的化学能通过电化学反应直接高效地转化成电能的装置，具有能量转换效率高、少污染、原料可以持续供给等优点。

1.1燃料电池的概述

燃料电池是一种能直接将气体燃料（H₂、CH₄、CO、乙醇等）和氧化剂（O₂）的化学能高效地转化成电能的装置。由于在能量转换的过程中不需经过热能转化这一过程，因而其理论能量效率高达80% ~90%。由于料电池可以说是一种高效，可持续，环境友好的能源转化装置^[1]，所以近年来，世界各国都加大了对燃料电池研究的物力和人力的投入，以便早日实现其商业化的广泛应用。

1.1.1 燃料电池的特点

燃料电池的基本结构和工作原理大体上与一般的化学电池一样，也是由阳极、阴极和电解质组成^[2]，表示为：

燃料‖电解质‖氧化剂

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