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摘 要

氮氧化物的排放是造成雾霾的主要原因，所以氮氧化物的处理是防治大气污染的重点。氮氧化物的直接催化分解法以其工艺简单，无需还原剂等优点受到人们的广泛关注，有望成为将来的主流脱硝技术。而催化剂的选择与制备则是关键，

石墨烯作为21世纪最新发现的碳系材料，能够促进催化剂的活性组分与载体之间，以及催化剂与反应物之间的电子转移，可能成为理想的脱硝催化剂。

本文中将通过hummer法合成一定量的石墨烯，把它作为NO直接分解所用的催化剂，探讨了石墨烯制备时的相关工艺参数，并把石墨烯作为载体测试其脱硝活性。

实验中发现石墨烯直接作为催化剂并没有较好的效果，可能与高温下石墨烯的结构变化有关，但当把石墨烯作为载体用贵金属负载时体现出了较好的活性。有望成为一种很好的NO直接分解所用的催化剂。

关键词：氮氧化物 催化分解 石墨烯 脱硝活性

Chemical Synthesis of Graphene and studies on its catalytic Performance of removal of NO

Abstract

The discharge of nitrogen oxide is the main cause of the haze, so the treatment of nitrogen oxide is the key to prevent and cure air pollution. The direct catalytic decomposition of nitrogen oxide is a simple technology, and it don’t need reducing agent, so it is expected to become the mainstream technology of denitrification in the future. The choice and preparation of catalysts is the key of this technology. Graphene as the 21st century the newly discovered carbon based materials, it can promote catalyst activity and electron transfer between component and carrier, so it has the potential to become the ideal of denitration catalyst.

In this article, the author will synthesize a certain amount of graphene through the Hummer’s method as NO direct decomposition catalyst, we will discuss the relevant technological parameters of preparation of graphene, and test the denitrification activity.

Experiment found that graphene has no ideal effect as a directly catalyst, high temperature may destroy the structural of grapheme, but when graphene as a carrier with precious metal load showed better activity. It’s expected to become an ideal catalyst for the direct decomposition of NO.

Keyword: Nitrogen oxides；Catalytic Decomposition；Graphene；Denitrification activity

目录

摘要 I

Abstract II

第一章 绪论 1

1.1课题研究背景 1

1.2脱硝技术简介 2

1.2.1 SCR脱硝技术简介 2

1.2.2 NOx直接催化分解法简介 2

1.3 NO_x直接分解所用催化剂的研究进展 3

1.3.1 贵金属催化剂 3

1.3.2 金属氧化物催化剂 3

1.3.3 钙钛矿及类钙钛矿型复合氧化物 4

1.3.4 杂多化合物 4

1.3.5 离子交换的 ZSM-5 型分子筛 5

1.3.6 总结 6

1.4 石墨烯脱硝催化剂发展方向 6

1.5 石墨烯的制备以及用途 7

1.5.1 石墨烯的制备 7

1.5.2 石墨烯以及石墨烯基材料的应用 8

第二章 实验方案与内容 10

2.1 主要试剂和药品 10

2.2 实验方案 11

2.2.1 制备氧化石墨 11

2.2.2 还原石墨烯方案 12

2.3 催化剂脱硝活性测试 13

2.4 石墨烯催化剂表征分析方法 14

第三章 实验结果与分析讨论 15

3.1 石墨烯的制备结果 15

3.1.1 氧化石墨分散夜的制备 15

3.1.2 氧化石墨烯的还原 17

3.2 石墨烯脱硝活性测试 19

3.3 样品XRD图谱分析 20

3.4 石墨烯作为贵金属载体的催化活性分析 21

第四章 结论与展望 24

4.1 结论 24

4.2 展望 24

参考文献 25

致谢 27

第一章 绪论

1.1课题研究背景

随着如今人类社会的发展，如何保护环境日益成为全世界科研者们思考的问题。其中氮氧化物的大量排放是造成大气污染的首要原因，氮氧化物被排放到空气中并发生光化学反应，NO₂和大气中的水分子形成硝酸从而形成酸雨污染环境。所以必须采取措施脱除工厂废气，汽车尾气等中的氮氧化物，也就是脱硝过程。而对于NO_x脱除有两种方法，一是对氮氧化物进行催化还原为氮气和水，二是对氮氧化物直接催化分解。尽管目前比较成熟的选择性催化还原法（SCR）已经具有较高的脱硝效率，但是实际上未经完全反应的氨气会造成二次污染，并且这种方法消耗的氨非常多，另外汽车尾气中含氧量较大，极易使还原剂氧化，同时对催化反应产生抑制作用。而氮氧化物的直接分解以其工艺简单不会形成二次污染等优点受到人们的广泛关注。由于在各类污染源所排放的NO_x中，NO的含量占80%以上，所以现在主要研究针对NO的分解。NO是氮氧化物中的一种，分子量30，氮的化合价为 2，其为无色无味气体，微溶于水，因为一氧化氮带有自由基，而使得它的化学性质特别活泼，当它与氧气反应后，可形成具有腐蚀性的气体二氧化氮，进一步污染大气^[1]。所以一氧化氮的脱除也是脱硝过程中的一个重点，催化剂的制备与选择是NO直接分解的关键因素。

碳系材料由于拥有独特的物理化学性质，是目前研究者们探寻新型材料时的研究重点。2004年英国曼彻斯特大学的Novoselov等人采用机械剥离法制备出了石墨烯，石墨烯是一种sp²杂化的方式与周围三个碳原子相连，厚度极小，排列形成二维蜂窝状的晶体。各碳原子之间的连接非常柔韧，当施加外应力时，石墨烯的碳原子面会自己变形以适应外力，保持了结构的稳定。电子在石墨烯中运动时，速度非常快而且几乎不受干扰，电子迁移率很高。所以说石墨烯是一种新型的、结构稳定的纳米材料，具有原子尺寸的厚度，优异的电学性能，对外场非常敏感等等的特性。因此在能源转换，电子信息，大容量电池，催化等领域有广阔的发展前景。而石墨烯的制备是其能否被大量应用的关键。

1.2脱硝技术简介

1.2.1 SCR脱硝技术简介

SCR为选择性催化还原技术，近年来发展迅速，在世界各地得到了广泛应用，其中应用的最多的是氨催化还原法。它具有无副产物，装置结构简单不形成二次污染且效率高，运行可靠，便于改进等优异特点^[12]。

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