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摘 要

目前商业界广泛应用的SCR催化剂为钒钛系催化剂(V₂ O₅ /TiO₂ 、V₂O₅ -WO₃ / TiO₂），但是V₂O₅是剧毒物质且易溶于水，会对环境造成一定的污染。稀土基催化剂是一种环境友好催化剂，可再生，生产成本低，未来将成为主流催化剂。在工程应用中，出现了一种全新的储氨现象：当进行喷氨过程后，稀土催化剂会发生氨储存，停止喷氨后，该催化剂不会像钒钛催化剂一样立马降低脱硝活性，而是会继续保持稳定。

本文针对稀土基钛铈锆催化剂的氨储存特性，催化剂表面酸性和催化剂表面反应机理等一系列问题进行研究。

采用共混法制备的钛铈锆催化剂，分别进行了脱硝活性测试，储氨释氨响应时间测试，NH₃-TPD，以NH₃为分子探针的傅立叶红外测试（FT-IR)。结果表明：钛铈锆催化剂相较于钒钛催化剂具有特殊的滞后性，有更大的储氨量。其表面主要是以弱酸为主，酸量跟酸性要比钒钛催化剂更多更强。钛铈锆催化剂表面同时具有L酸与B酸，但是酸性中心以B酸为主。

关键词：SCR脱硝 钛铈锆催化剂 钒钛催化剂 储氨特性

Research of Ammonia storage properties of rare-earth-baseddenitration catalyst

Abstract

SCR catalyst is currently widely used in the business community for the V-Ti-based catalyst(V₂ O₅ /TiO₂ 、V₂O₅ -WO₃ / TiO₂）,But V₂O₅ is highly toxic and is soluble in water, certain causes environmental pollution. Rare earth-based catalyst is a catalyst for environmental friendly, renewable, low production cost, and will become mainstream catalyst in the future. In engineering applications, emerging a new ammonia storage phenomenon: After the ammonia injection process, rare earth catalyst occurs ammonia storage. When working conditions changing ,the catalyst will not reduce removal activity immediately but continue remain stable which is not the same as the vanadium-titanium catalyst.

This article is for cerium rare earth-based titanium zirconium catalyst ammonia storage properties, surface acidity of catalyst and catalyst surface reaction mechanisms and other issues to study. Titanium zirconium cerium catalysts has low production cost and not easy to cause secondary pollution.

Using blending method to produce titanium zirconium catalyst, which carried out denitration activity tests, ammonia storage response time and release ammonia time test, NH₃-TPD, with NH₃ as molecular probes FTIR test (FT-IR).The answer demonstrated: Cerium titanium zirconium catalyst has a special lag characteristic, and greater amount of ammonia storage then vanadium and titanium catalyst.The surface of cerium titanium zirconium catalyst is mainy weak acid-based and the amount of acid,acidic are more stronger than vanadium titanium catalyst. Its surface has both L acid and B acid, but the acid center is with B acid based.

Keyword: SCR denitration, Ti-Ce-Ox compound denitration catalyst, Vanadium-titanium catalyst, Ammonia storage.

目录

稀土基脱硝催化剂的储氨特性研究 I

摘要 I

Abstract II

第一章 绪论 1

1.1课题研究背景 1

1.2 SCR脱硝技术简介 1

1.2.1 SCR脱硝技术简介 1

1.3 SCR脱硝催化剂的研究进展 3

1.3.1 贵金属催化剂 3

1.3.2 金属氧化物催化剂 3

1.3.3 碳基催化剂 4

1.3.4 分子筛催化剂 5

1.3.5 总结 6

1.4 我国SCR催化剂发展方向 7

1.5 储氨特性简介 7

第二章 实验内容与方案 9

2.1 主要试剂和药品 9

2.2 实验方案 9

2.2.1立题依据 10

2.3 样品制备 10

2.3.1 催化剂的制备 10

2.4 催化剂储氨释氨响应时间测试 11

2.4.1 实验装置 11

2.4.2 实验步骤 12

2.5程序升温脱附法 12

2.6原位红外测试 13

第三章 实验结果及分析 15

3.1 实验 15

3.1.1 实验装置及活性测试 15

3.1.2钛铈锆催化剂与钒钛催化剂储氨响应时间分析 16

3.1.3 钛铈锆催化剂与钒钛催化剂释氨响应时间分析 17

3.1.4 NH₃-TPD分析 18

3.1.5以NH₃为探针原位红外分析 19

第四章 结论与展望 22

4.1 结论 22

4.2 展望 22

参考文献 23

致谢 26

第一章 绪论

1.1课题研究背景

我国的燃煤发电站排放的氮氧化物(NO_x)是促使酸雨形成的主要大气污染物之一。其所形成的硝酸根离子和亚硝酸根离子对酸性的贡献大约占到20%到50%。在我国的燃煤电站中，大多采用低NO_x燃烧技术，而脱硝效率较高的选择性催化还原（SCR）技术则相对应用极少，现在全球每年的NO_x排放量已达35～58Mt，其中95%以上来自化石燃料的燃烧过程^[1]。

在SCR 技术的应用过程中，催化剂的制备生产是其中最重要的部分之一，其催化性能直接影响到SCR 系统的整体脱硝效果。催化剂的更换与还原剂的消耗是SCR 系统运行费用的最主要来源，同时催化剂的生产制备更是占据了SCR系统初期建设成本的20 %以上。

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