论文总字数：24465字

摘 要

本文采用氢化燃烧合成(Hydriding Combustion Synthesis, HCS)法制备出了具有高活性、高容量特性的镁基氢化物。本文在阅读有关文献的基础上，综合本实验室前期的研究成果，首先对HCS制备镁基氢化物在不同的溶液中（H₂O，MgCl₂，NiCl₂）水解制氢动力学性能展开了讨论。结果表明，HCS制备的镁基氢化物在NiCl₂溶液中有较好的水解制氢性能。HCS制备的镁基氢化物与0.5 mol/L（简写为M）NiCl₂溶液在303 K温度下反应60 min放氢量达到了1567.46 mL/g。

在选用NiCl₂作为水解反应溶液的基础上，重点研究了反应溶液体积、搅拌速率、反应温度、反应溶液的浓度等因素对镁基氢化物水解制氢动力学和转化率的影响。结果表明，制氢转化率随着温度的升高而加快，当水解温度达到343 K时，30 min内制氢量达到了1645mL/g, 60 min内已经达到了理论容量，制氢量达到1700 mL/g，制氢转化率为100%。另外，随着NiCl₂溶液浓度的增加，制氢转化率逐渐加快，制氢量也不断增加。当NiCl₂溶液浓度达到2.00 M时，在303 K温度下60 min内制氢量达到了1631 mL/g。

关键词：镁基氢化物 水解制氢 动力学 转化率

Main Influence Factors of Hydrogen Kinetics and Conversion via Hydrolysis of Magnesium-based Hydride Prepared by Hydriding Combustion Synthesis

Abstract

In this paper, the high-activity and high-capacity Mg-based hydride was prepared by HCS. Based on our previous work and the literatures about the hydrolysis of Mg-based hydride, the kinetics of Mg-based hydride via hydrolysis in different solutions (H₂O, MgCl₂, NiCl₂) were discussed. The results showed an excellent kinetic by the hydrolysis of Mg-based hydride in NiCl₂ solution. The hydrogen generation of Mg-based hydride in 0.5 mol/L(M) reached to 1567.46 mL/g within 60 min at 303K.

The influence of several conditions ( volume of solution, stirring speed, temperature, concentration of NiCl₂ solution ) on the kinetics and conversion of hydrogen generation were studied. The results showed that the hydrogen generation rate was improved by increasing temperature. The hydrogen generation reached to about 1645 mL/g within 30 min, and the conversion even got to 100% within 60 min at 343 K. In addition, the hydrogen generation rate and the hydrogen yield were enhanced by increasing the concentration of NiCl₂ solution. 1631 mL/g could be obtained in 2.00 mol/L NiCl₂ solution at 303K within 60 min.

Keywords: Magnesium-based hydride; Hydrolysis; Kinetics; Conversion

目 录

摘 要 I

Abstract II

第一章 文献综述 1

1.1 引言 1

1.2 储氢方式研究现状 1

1.2.1 物理储氢 2

1.2.2 化学储氢 3

1.3 水解制氢的研究现状 5

1.3.1 铝基材料水解制氢 6

1.3.2 镁基氢化物水解制氢 7

1.4 问题的提出与本文的研究内容 11

第二章 实验方法 13

2.1 实验用原料及试剂 13

2.2 镁基氢化物制备方法 13

2.3 样品的水解制氢性能测试 14

2.4 镁基氢化物水解制氢及副产物制备过程 15

2.5 结构及性能分析 15

第三章 镁基氢化物水解制氢反应溶液的优选 16

3.1 HCS法制备镁基氢化物成分分析 16

3.2 不同反应溶液下的镁基氢化物水解制氢 16

第四章 镁基氢化物水解制氢动力学和转化率主要影响因素的研究 18

4.1 不同体积的NiCl₂溶液与镁基氢化物水解制氢 18

4.2 不同搅拌速率对镁基氢化物水解制氢动力学和转化率的影响 18

4.3 不同反应温度下NiCl₂溶液与镁基氢化物水解制氢 19

4.4 不同浓度NiCl₂溶液与镁基氢化物水解制氢 21

第五章 结论与展望 23

5.1 结论 23

5.2 展望 23

参考文献 25

致 谢 28

第一章 文献综述

1.1 引言

能源是人类活动的物质基础。在某种意义上讲，人类社会的进一步发展离不开优质能源的出现和先进的能源技术使用。在当今世界，能源的发展，能源和环境，是全世界、全人类共同关心的问题，也是我国社会经济发展的重要问题。随着工业的发展和人们物质生活水平的提高，能源的需求也与日俱增。由于近几十年来使用的能源主要来自传统能源，而传统能源日渐枯竭，致使人类面临着能源、资源和环境危机的严峻挑战。所以寻找可再生的绿色能源迫在眉睫。

氢能作为一种储量丰富、能量密度高、来源广泛的绿色能源及能源载体，逐渐得到人们的关注。氢能具有以下优点: ① 氢的燃烧产物是水，对环境没有任何污染; ② 氢可以通过风能、太阳能等分解水而再生，是可再生能源; ③ 燃烧值高，每 kg氢燃烧后产生的热量约为焦炭的 4.5 倍，汽油的 3 倍;④ 氢资源丰富，可通过水、碳氢化合物等电解或分解生成在氢能的开发利用中，氢的制备、储存和运输方面还存在着问题，尤其是氢能的存储技术已成为氢能利用走向实用化、规模化的瓶颈。长期在存储在低压下进行使用，往往会有氢的损失。

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