论文总字数：21199字

摘 要

质子交换膜燃料电池(PEMFC)由于具有高效率、高环保性等显著优点而广泛应用于固定或移动电源方面。铂是目前最广泛采用的电催化剂，但其成本高昂。开发出具有高性能、低载量、高稳定性的电催化剂，已成为燃料电池研究领域内亟需解决的难题。

本文采用脉冲电沉积法，选择亲水性处理后的碳布为基体，通过改变催化剂的沉积条件共沉积Pt和Ni制备Pt-Ni合金电催化剂，与恒电位电沉积制备的、相似成分的Pt-Ni合金样品进行比较。扫描电子显微镜（SEM）照片发现脉冲电沉积制备的合金电催化剂颗粒呈球形，均匀分散，未出现大颗粒团聚现象。由循环伏安测试曲线中氢脱附电量计算催化剂电化学活性表面积（Electrochemically active specific surface area, EASA）结果可知脉冲电沉积制得的电催化剂EASA分别 23.51m²·g^-1 、20.11 m²·g^-1，优于恒电位法制备得到的Pt-Ni合金样品9.8 m²·g^-1。适量的Ni与Pt结合可形成协同催化效应，提高了铂对氢氧化和氧还原的催化活性，提高了燃料电池的能量转换效率。

关键词：质子交换膜燃料电池 阴极催化剂 脉冲电沉积 铂镍合金

Preparation of Pt-based catalysts by Pulsed electrodeposition for PEMFC

Abstract

Proton exchange membrane fuel cells (PEMFCs) hold great promise for use as power sources in stationary and mobile applications due to their high power density, low noise emission and environmental benefits. However, there is one challenge for PEMFCs to face, which is reduce the loading of precious metals (such as platinum) contained within PEMFC catalyst layers without undue expense of the performance.

In this paper, pulse electrodeposition is used to prepare Pt-Ni alloy electrocatalysts on Nafion-modified hydrophilic carbon clothes. Potentiostatic electrodeposition is also employed to fabricate Pt-Ni alloy samples with similar composition for comparison. Pt-Ni alloy catalyst particles prepared by pulse electrodeposition are spherical and uniformly dispersed on the substrates, seen rom scanning electron microscope (SEM) photograph. Cyclic voltammetry test is employed to calculate electrochemically active specific surface area (EASA) of the catalysts. The results show that the EASAs of pulse eletrodeposited samples are 25.3 m²·g^-1 and 20.11 m²·g^-1, significant higher than that of Pt-Ni alloy electrocatalysts prepared by Potentiostatic electrodeposition (9.8m²·g^-1). In general, the ORR catalytic activity of platinum and energy conversion efficiency of the single cells can be enhanced by alloy platinum with nickel.

Key Words: Proton exchange membrane fuel cell; Cathode catalyst; Pulse

electrodeposition; Pt-Ni alloy

目录

摘要 I

Abstract II

目录 i

第一章 绪 论 1

1.1 燃料电池概述 1

1.2 质子交换膜燃料电池的特点 1

1.2.1 质子交换膜燃料电池的优点 1

1.2.2 质子交换膜燃料电池的缺点 2

1.3 质子交换膜燃料电池的结构 2

1.4 质子交换膜燃料电池工作原理 3

1.5质子交换膜燃料电池催化剂 4

1.5.1电催化剂 4

1.5.2质子交换膜燃料电池催化剂的分类 6

1.5.3质子交换膜燃料电池催化剂的制备方法 7

1.6 PEMFC的应用与展望 8

第二章 实验 9

2.1 实验方案设计思路 9

2.2 实验试剂与仪器 9

2.3 实验步骤 10

2.3.1碳布亲水性处理 10

2.3.2 电沉积制备纯Pt-Ni合金电催化剂 10

2.3.3膜电极的制备 11

2.4 性能测试 11

2.4.1 结构表征 11

2.4.2扫描电镜（SEM）测试 12

2.4.3 电化学性能测试 12

第三章 结果与讨论 14

3.1 Pt-Ni共沉积电位的确定 14

3.2 Pt-Ni合金电催化剂的制备 15

3.3催化剂的组成与结构 15

3.4 Pt-Ni合金催化剂的电化学性能 17

3.4.1 循环伏安(CV)分析 17

3.4.2单电池极化性能曲 19

第四章 结论与展望 .......................................................................................... .22

4.1 结论 22

4.2 展望 22

参考文献 24

致谢 27

第一章 绪 论

1.1 燃料电池概述

燃料电池是一种效率极高、对环境友好的新型发电装置，通过电化学反应方式将储存在燃料和氧化剂中的化学能燃料直接转变成电能^[1]。燃料电池的工作原理与一般传统电池（battery）类似，但其工作方式则完全不同与传统电池。传统电池是集能量存储和转换一体的装置，即电活性物质通常作为电极材料的一部分存储在电池壳体中，在电池工作（放电）时，其不断被消耗，待这些携带化学能的活性物质消耗到一定程度后，电池就不能继续工作。因此，传统电池的特征是一次只能输出有限的电能，并且电极在电池工作过程中会不断变化。而燃料电池本身仅仅是一种能量转换装置，并不存储能量。它是一个开放体系，与外界既有能量的交换又有物质的交换；燃料电池的活性物质储存在电池之外，只要不停地向体系中供给燃料和氧化剂，电池就能够一直发电。燃料电池只是一个提供电化学反应的场所，其电极不会发生变化。不同类型的燃料电池的电极反应有所不同，但是其工作原理类似，都是由阴极、阳极、电解质这几个单元构成。燃料气在阳极催化剂的作用下发生氧化反应，生成阳离子并给出自由电子；电子通过外电路由阳极运动到阴极，同时为外电路提供了电能。氧化物在阴极催化剂的作用下发生还原反应，得到电子并生成阴离子。而电池内生成的阳离子或阴离子通过电解质运动到另一个电极上，生成反应产物排到电池外。

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