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摘 要

镁基储氢合金由于理论放电容量大、资源丰富、价格低廉等优点，成为最具有发展前景的镍氢电池负极材料之一。Mg₃MnNi₂的理论放电容量约为340 mAh/g，但是目前最大放电容量只有280 mAh/g。研究表明HCS法制备的Mg₃MnNi₂-H₂常温下是不能稳定循环且容量不够高，因此本文以纳米镍复合Mg₃MnNi₂体系为研究对象，利用HCS MM复合工艺制备镁基储氢电极合金。本文通过采用XRD等材料结构分析方法以及线性极化、Tafel极化等电化学测试技术，系统研究了添加不同比例的纳米镍球磨复合Mg₃MnNi₂对Mg₃MnNi₂合金电极材料的结构以及电化学性能的影响。结果表明，添加纳米镍球磨复合Mg₃MnNi₂可以有效的提高Mg₃MnNi₂合金电极材料的循环稳定性。

关键词：镁基储氢材料 Mg₃MnNi₂ 球磨

Modification of the electrochemical properties of Mg₃MnNi₂ hydrogen storage alloy

Abstract

Mg-based alloy has become one of the most promising cathode materials of Ni-MH battery, because of the high theoretical discharge capacity, great abundance, and low specific gravity. The theoretical discharge capacity of Mg₃MnNi₂ is about 340mAh/g, but at the present, the maximum discharge capacity of Mg₃MnNi₂ prepared by HCS is only 280mAh/g. Studies show that the Mg₃MnNi₂-H₂ prepared by HCS is unable to keep high capacity during cycles. In this paper, the nano–nickel-Mg₃MnNi₂ composites were investigated by means of HCS MM. By using the material structure analysis and electrochemical techniques, the effect of adding different proportions of nano-nickel milling composite Mg₃MnNi₂ on the structure and electrochemical properties of Mg₃MnNi₂ alloy electrode materials was studied. The result shows that the addition of nano-nickel milling composite Mg₃MnNi₂ can effectively improve the cycle stability of Mg₃MnNi₂ alloy electrode materials.

Key Words: Mg-based hydrogen storage alloy; Mg₃MnNi₂; Ball-milling;

目 录

摘要 II

ABSTRACT III

第一章 文献综述 1

1.1 引言 1

1.2 镍氢电池的工作原理 1

1.3 储氢电极合金及其分类 2

1.3.1 稀土系AB₅ 型合金 3

1.3.2 锆系AB₂ 型储氢合金 3

1.3.3钛系 AB型储氢合金 3

1.3.4 镁系A₂B 型储氢合金 3

1.3.5 AB₃型储氢合金 4

1.3.6 V基固溶体型合金 4

1.4 镁基储氢电极材料研究进展 4

1.4.2 表面处理 5

1.4.2元素替代 6

1.4.2多元合金化 6

1.4.3机械球磨法 8

1.5 HCS的研究概况 9

1.6 问题的提出和本文的研究内容 10

第二章 实验内容与方法 11

2.1 样品的制备 11

2.1.1样品的成分设计 11

2.1.2氢化燃烧制备镁基储氢材料 11

2.2 机械球磨处理 11

2.3 氢化燃烧合成炉 12

2.4 样品的电化学性能测试 12

2.4.1 氢化物电极的制备 12

2.4.2电化学测试装置 13

2.4.3电化学测试项目及方法 13

2.5 仪器分析 14

2.5.1 XRD分析 14

第三章 Mg₃MnNi₂的结构与电化学性能 16

3.1 XRD分析 16

3.2 电化学性能测试 17

3.2.1 放电容量 17

3.2.2 高倍率放电性能 18

3.2.3 循环稳定性 19

3.2.4 Tafel极化曲线 19

3.2.5 恒电位放电 20

3.2.6 电化学交流阻抗谱 22

3.2.7 线性极化曲线 22

3.3 本章小结 23

第四章 结论与展望 24

4.1 结论 24

4.2 对将来研究工作的建议及展望 24

参考文献 26

致谢 28

第一章 文献综述

1.1 引言

随着天然能源的日益枯竭以及人们对环保意识的日渐增强，开发清洁新能源已成为人类必须关注的热点问题。氢是一种十分重要的二次能源，由于储量大、热效率高以及清洁等特性受到了广泛关注。因此针对氢的廉价制取、存储与运输已是当今的重点研究课题^[1]。储氢合金因为具有能够可逆地大量吸放氢气，在氢的储存与运送过程中作为一种重要载体及环保等优点，将成为材料领域研究开发的热点之一。

贮氢合金是指在一定温度和氢气压力下，能够可逆地大量吸收、储存和释放氢气的金属间化合物^[2]。金属氢化物, 既是一种良好的贮氢材料, 又一种新型功能材料,可用于电能、热能、化学能和机械能的转换与储存,具有广泛的应用前景。在众多的储氢合金中, 镁基储氢合金由于具有资源丰富、价格低廉、吸放氢平台好、储氢量大等优点, 成为最有应用前景的储氢材料之一。

1.2 镍氢电池的工作原理

镍氢（Ni/MH）电池作为新一代绿色高能二次电池是以金属氢化物作为电池负极活性材料，以Ni(OH)₂为正极活性材料，以KOH水溶液为电解质容液。在电位变化时，镍氢电池的正负极具有吸放氢的功能。其工作原理如图1-1所示^[3]。

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