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摘 要

在镍氢电池负极材料中，镁基储氢合金电极材料因其理论放电容量大、对环境友好、资源丰富、价格低廉等优点，成为目前最有潜力的镍氢电池负极材料之一。但是由于镁基储氢材料的电化学动力学性能较差，且在碱液中容易腐蚀，使其循环性能差。根据已有研究结果表明Mg₃MnNi₂具有良好的电化学动力学性能，因此本文以Mg₂Ni为研究对象，在Mg₂Ni中添加Mn部分替代Mg，并利用MM HCS法制备Mg_2-xMn_xNi(x = 0.2, 0.3, 0.4, 0.5, 0.6)合金。本文通过控制加入Mn的量制备Mg-Mn-Ni体系样品，并对其进行结构与电化学性能系统研究。结果表明：当x = 0.5时，即为Mg_1.5Mn_0.5Ni样品放电容量最高（280mAh/g），循环稳定性和高倍率放电性能最优。

关键词：镁基储氢材料；Mg₃MnNi₂；电化学性能

Preparation and Electrochemical Properties of Mg_2-xMn_xNi-H₂

Abstract

Mg-based hydrogen storage alloy is believed to be one of the most promising nickel-metal hydride battery negative electrode materials for its high theoretic capacity, environmental friendly, rich resources and low price. However, Mg-based hydrogen storage alloy shows poor kinetic performance and bad cycle stability in the alkali electrolyte. It is reported that Mg₃MnNi₂ have excellent electrochemical hydrogen storage properties. In this paper, Mg_2-xMn_xNi (x = 0.2, 0.3, 0.4, 0.5, 0.6) alloys were prepared by means of mechanical milling and hydriding combustion synthesis, which used the Mn element to partially substitute Mg in the Mg₂Ni. The structure and electrochemical properties were investigated by means of XRD, electrochemical properties test. The result shows that the maximum discharge capacity of Mg_1.5Mn_0.5Ni sample is of 280 mAh/g. And Mg_1.5Mn_0.5Ni sample also has good cycle stability and kinetic property.

Key Words: Mg-based hydrogen storage alloy; Mg_2-xMn_xNi; Electrochemical property

目 录

摘要 I

Abstract II

第一章 文献综述 1

1.1 引言 1

1.2 镍氢电池的工作原理 1

1.3 储氢电极合金及其分类 3

1.3.1储氢合金的工作原理及应用 3

1.3.2储氢合金及其分类 4

1.4 镁基贮氢合金电极材料研究进展 6

1.4.1纳米化和非晶化 6

1.4.2表面处理 7

1.4.3多元合金化和元素取代 8

1.5 氢化燃烧合成研究概况 9

第二章 实验内容与方法 11

2.1 样品制备 11

2.1.1 样品成分设计 11

2.2 氢化燃烧合成过程 11

2.2.1 氢化燃烧合成炉 11

2.2.2 氢化燃烧制备镁基储氢材料 12

2.3 机械球磨处理 12

2.4 样品电化学性能测试 12

2.4.1 氢化物电极的制备 12

2.4.2电化学测试装置和方法 13

2.4.3电化学测试项目及方法 14

2.5 仪器分析 14

2.5.1 XRD分析 14

第三章 结果与讨论 16

3.1 Mg_2-xMn_xNi (x = 0.2, 0.3, 0.4, 0.5, 0.6)的结构 16

3.2 Mg_2-xMn_xNi(x = 0.2, 0.3, 0.4, 0.5, 0.6)的电化学性能 18

3.3 本章小结 24

第四章 结论与展望 26

4.1 结论 26

4.2 对将来研究工作的建议及展望 26

参考文献 28

致谢 30

第一章 文献综述

1.1 引言

近年来，科技的突飞猛进促进了人类物质文明的进步和工业的大发展，却带来了一系列负效应：环境污染的问题尚未解决，以煤、石油、天然气为代表的天然能源消耗严重等。开发清洁新能源已成为人类十分关注的问题^[1]。出于对能源使用与环境保护的兼顾，氢能源引发了人们的关注。其廉价制取、存贮与输送已是当今的重点研究课题。氢能源直接促进了储氢合金的发展。早在20世纪60年代科学家就发现Mg₂Ni、LaNi₅、FeTi等金属间化合物具有可逆吸储氢气的性质。70年代早期就开展了对储氢合金的开发和应用的研究^[2]。储氢合金是发展较快的储氢材料。储氢合金是指在一定温度和氢气压力下，能可逆的大量吸收、储存和释放氢气的金属间化合物。由于其储氢量大、无污染安全可靠、可重复使用且制备工艺和技术成熟，所以应用最为广泛如：固态储氢，氢气的回收、提纯，化学催化，净化，化学电源，氢化物热泵等领域，尤其在镍氢电池负极材料的研究和应用中最为成功，成为储氢合金的主要应用领域。目前，99%的混合动力电池市场份额为镍氢电池^[3]。

1.2 镍氢电池的工作原理

镍氢二次电池正极材料采用高容量的Ni(OH)₂/NiOOH，负极材料为储氢合金，电解质溶液为6 mol/L的KOH溶液，电池的工作原理如图1-1所示^[4]：

图1-1 镍氢电池工作原理图

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