论文总字数：28500字

摘 要

本设计参照课题组前期工作，旨在研究CeSn_0.8W_0.6O_x/TiO₂脱硝催化剂，了解催化剂的制备工艺，考察CeSn_0.8W_0.6O_x/TiO₂催化剂不同质量比、不同焙烧温度、不同空速NH₃-SCR 脱除NO及抗SO₂、H₂O中毒性能。重点研究了CeSn_0.8W_0.6O_x/TiO₂脱硝催化剂协同脱除CO、HC的性能，并掺杂Fe、Cu、Ni、La、Co、Mn过渡金属元素对CeSn_0.8W_0.6O_x/TiO₂催化剂进行改性。

研究发现，新型CeSn_0.8W_0.6O_x/TiO₂脱硝催化剂最佳质量比为12%，最佳焙烧温度为500℃，空速低于10000 h^-1时，催化剂脱硝活性受空速影响小；具有良好的抗水、抗硫能力。掺入过渡金属元素铜，能促进CeSn_0.8W_0.6O_x/TiO₂催化剂协同脱除CO、C₃H₈，当Ce:Cu摩尔比为5:4时，CeSn_0.8W_0.6Cu_0.8O_x/TiO₂催化剂在温度窗口252~402℃区间内，同时脱除NO、CO、C₃H₈的活性均高于80%。当反应温度为361℃，CeSn_0.8W_0.6Cu_0.8O_x/TiO₂催化剂脱硝效率为98.36%，脱除CO、C₃H₈的效率均为100%。

关键词：船用柴油机 氨选择性催化还原 过渡金属元素掺杂

Abstract

This study topic is to research the CeSn_0.8W_0.6O_x/TiO₂ denitrification catalyst on the reference of the previous work, to understand the preparation process of catalyst. We research the performance of CeSn_0.8W_0.6O_x/TiO₂ on NH₃-SCR removing NO under different mass ratio, calcination temperature, and space velocity, and its anti-toxic of SO₂ and H₂O.We mainly study the CeSn_0.8W_0.6O_x/TiO₂ denitrification catalyst on its performance of removing CO and HC at the same time, and doping Fe, Cu, Ni, La, Co, Mn transition metal element to change its property.

The result shows that, for the new CeSn_0.8W_0.6O_x/TiO₂ denitrification catalyst, the best suitable mass ratio is 12%, the optimum calcination temperature is 500℃, the effect of space velocity on catalyst activity is small when the GHSV is under 10000h^-1, and it shows good resistance to SO₂ and H₂0. Doping of Cu transition metal element can promote CeSn_0.8W_0.6O_x/TiO₂ catalyst’s performance on collaborative removal of CO and C₃H₈. When the molar ratio of Ce:Cu is 5:4 and the temperature window is between 252~402℃, CeSn_0.8W_0.6O_x/TiO₂ catalyst simultaneous removal of NO, CO and C₃H₈ activity is higher than 80%. When the reaction temperature is 361℃, CeSn_0.8W_0.6Cu_0.8O_x/TiO₂ catalyst’s activity of denitrification is 98.36% , the efficiency of the removal of CO, and C₃H₈ are all 100%.

Keywords: Marine diesel engine, NH₃-SCR, the doping of transition metal element

目 录

摘 要 I

Abstract II

第一章 绪论 1

1. 1 研究背景 1

1. 1. 1废气的有害成分 1

1. 1. 2 NO_x、CO、HC的危害 1

1. 1. 3 排放法规要求 2

1. 1. 4船用柴油机控制技术 4

1. 2 SCR技术介绍 6

1. 2. 1 SCR的工作原理 6

1. 2. 2 SCR技术的应用 7

1. 3 三效催化剂 8

1. 3. 1 三效催化剂研究现状 8

1. 3. 2 催化剂的组分选择 9

1. 3. 3 催化剂活性组分的选择 10

1. 3. 4 催化剂载体的选择 10

1. 3. 5 掺杂元素的选择 11

1. 4 研究的目的和意义 12

1. 5 实验内容及要求 12

1. 5. 1 实验内容 12

1. 5. 2 实验要求 13

第二章 选择性催化还原反应催化剂的开发与研究 14

2. 1 原料及设备 14

2. 1. 1 原料 14

2. 1. 2 实验设备 14

2. 2 实验方法 15

2. 2. 1 催化剂载体的预处理 15

2. 2. 2 催化剂样品的制备 15

2. 2. 3 催化剂的表征 16

2. 2. 4 催化剂活性评价 16

2. 3 SCR反应实验室模拟研究系统的搭建 16

2. 4 船用柴油机尾气模拟依据及测试温度区间的选定 18

2. 4. 1 船用柴油机尾气温度及测试温度窗口的选定 18

2. 4. 2 船用柴油机尾气各组分含量的选定 19

第三章 实验结果与分析讨论 21

3. 1 CeSn_0.8W_0.6O_x/TiO₂质量比的确立 21

3.2焙烧温度对CeSn_0.8W_0.6O_x/TiO₂催化剂活性的影响 22

3.3焙烧温度对CeSn_0.8W_0.6O_x/TiO₂复合氧化物晶型的影响 22

3.4 空速对CeSn_0.8W_0.6O_x/TiO₂催化剂脱硝活性的影响 23

3.5 SO₂、水蒸气对催化剂脱硝活性的影响 24

3.6比表面积及孔容孔径分析 25

3.7 CO、C₃H₈对CeSn_0.8W_0.6O_x/TiO₂催化剂脱硝活性的影响 26

3. 8 金属掺杂协同脱除NO、CO、C₃H₈的影响 27

3. 9 铜掺入量对CeSn_0.8W_0.6O_x/TiO₂催化剂活性的影响 28

第四章 结论与展望 30

4. 1 结论 30

4. 2 展望 30

参考文献 31

致 谢 34

第一章 绪论

1. 1 研究背景

1. 1. 1废气的有害成分

柴油机以其动力大、效率高、燃油经济性好、适应性强和功率范围广等优点，被广泛应用于交通运输、工程及农林机械等领域。柴油机在当前和未来相当长时期内仍将是海洋商用船舶的最主要动力源。但柴油机排出的大量有害物质，也给环境带来了严重污染。它排放的污染物主要有：一氧化碳（CO）、碳氢化合物（CH）、氮氧化合物（NO_X）、微粒（PM）、和硫化物等。这些直接从柴油机排出的有害成分又称为一次有害排放物^[1]。还有一些成分如CO₂、HC等间接对环境产生危害，称为二次有害排放物。上述污染物不仅破坏了自然界的生态平衡，而且还对人类的身体健康造成了极大的伤害。

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