论文总字数：20963字

摘 要

一氧化二氮俗称笑气，是目前一种主要的温室气体，它能够破坏臭氧层，加剧温室效应。N₂O在大气中的浓度在工业革命前为280-290 ppbv，目前已经增长到340 ppbv，并且以每年0.2％-0.3％的速率增长。因此，找到有效方法脱除氧化亚氮十分必要。目前，研究的最多的是利用直接催化分解法脱除N₂O。此方法具有操作简便、投资少、不需引入还原剂、不产生二次污染的优点。对于制备低成本的、高效的、稳定的催化剂具有重要的意义。

本文在总结国内外研究进展及成果的基础上，以商用蜂窝陶瓷为载体，采用浸渍法制备Ni-La-O_x复合氧化物催化剂，以NiO为主要活性成分，在最佳Ni-La比的条件下，通过改变催化剂的焙烧温度及焙烧气氛，测试催化剂在不同温度及气氛下的催化活性。进一步考察N₂O浓度、催化剂负载量等影响因素对催化剂的影响，并考察其热稳定性。在N₂气氛中，400℃的焙烧温度下，制得的催化剂在375℃时可以实现N₂O完全催化分解。在寿命测试中，连续测试20小时，催化效率保持100%。具有良好的热稳定性。

关键词：N₂O减排 催化分解 Ni-La-O_x 影响因素

Study on influence factors and thermal stability of supported Ni-La-O_x catalyst for N₂O decomposition

Abstract

N₂O commonly known as laughing gas is an important greenhouse gas. This gas has damaging effects on the ozone layer and can intensify the greenhouse effect. N₂O concentration in the atmosphere by 280-290 ppbv before the industrial revolution increased to the current 340 ppbv, and still about 0.2%-0.3% of the rate of increase every year. Therefore, it is very necessary to find effective method to remove nitrous oxide. At present, the researcher mostly study on direct catalytic decomposition method to remove N₂O. This method has these advantages as follows: simple operation， less investment, no need to introduce reductant， does not produce secondary pollution. It has important implication for the preparation of efficient， low price， stable performance of catalyst.

In this work, on the basis of summarizing the domestic and foreign research progress and achievements, we use impregnation method to prepare Ni-La-O_x composite metal oxide catalyst with commercial honeycomb ceramic as the carrier. NiO in the catalyst is the main active ingredient. We prepare the composite metal oxide catalyst under the condition of best ratio of Ni-La. Through further study on influence of the catalysts such as concentration of N₂O, catalyst load and thermal stability, we can get the conclusion: in the atmosphere of N₂, roasting temperature of 400℃. The catalyst we prepared can decompose N₂O completely at the temperature of 375℃. Meanwhile, in life test, test 20 hours in a row, the catalytic efficiency is 100%. That means the catalyst has good thermal stability.

Keywords: N₂O emission reduction; Catalytic decomposition; Ni-La-O_x; influencing factor

目 录

摘 要 I

ABSTRACT II

第一章 绪论 1

1.1 N₂O的危害与来源 1

1.2 N₂O的处理方法 1

1.2.1 N₂O作为生产苯酚的原料 1

1.2.2 热分解法 2

1.2.3 直接催化分解法 3

1.2.4 SCR脱除N₂O法 3

1.3 催化分解原理 4

1.4 催化分解发展状况 4

1.4.1负载型贵金属催化剂 4

1.4.2金属氧化物催化剂 5

1.4.3离子交换型分子筛催化剂 6

1.4.4水滑石类催化剂 7

1.5课题的目的与意义 7

第二章 实验方法 9

2.1 实验药品及试剂 9

2.2 实验仪器设备 9

2.3 催化剂制备 10

2.3.1载体预处理 10

2.3.2 催化剂制备 10

2.4 性能测试 11

2.5 实验步骤 11

第三章 催化效率影响因素及热稳定性研究 12

3.1不同焙烧温度 12

3.2不同焙烧气氛 13

3.3不同空速 16

3.4不同浓度 16

3.5不同负载量 17

3.6热稳定性测试 18

第四章 结论与展望 19

4.1 结论 19

4.2 展望 19

参考文献 21

致 谢 24

第一章 绪论

1.1 N₂O的危害与来源

N₂O，即日常生活中所称的笑气，它是一种温室气体，通常在医疗当中被当做麻醉剂来使用。N₂O对人体危害较小，所以多年来没有列入到污染防治的范围内，但是N₂O有加剧温室效应的作用，它对自然环境的危害不容忽视。由于N₂O在对流层中停留时间长，大约为150年^[1,2]，而且可以转化为NO，与臭氧产生反应，消耗臭氧，对臭氧层造成一定破坏^[3,4]，所以它对温室效应的贡献仅次于CO₂、CH₄。正因如此，N₂O的排放对人们的日常生产生活影响越来越大，对人与自然的平衡造成威胁。近年来，N₂O越来越受到人们的关注。

随着世界的发展进步，工业化水平的提高，N₂O排放量持续增加。工业革命以前，全球的N₂O浓度大约为270 ppbv，到21世纪，N₂O浓度已经增长到315 ppbv^[5]，大气中N₂O的浓度每年增加0.2%-0.3%^[6]。N₂O主要来源于土壤与海洋等自然环境，其余则来源于人为排放。目前人为产生的N₂O主要来自于固定流化床燃煤烟气和己二酸、硝酸、尼龙等化工产品生产过程中产生的废气^[3]以及农业土壤开采和化肥的生产使用^[7]。同时，因为目前汽车的使用数量大幅增加，汽车尾气也是N₂O的重要来源之一^[8]。

1.2 N₂O的处理方法

目前，应用于工业上的N₂O脱除方法主要分为五种：1） N₂O作为生产苯酚的原料；2） 直接热分解法；3） 直接催化分解法^[9]；4） SCR脱除N₂O法^[10]；5） N₂O再生还原为硝酸法^[7]。

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