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在工业天然气燃烧器中预测氮氧化物排放的反应器网络模型

Amir De Toni bull; Thamy Hayashi bull; Paulo Schneider

摘要:在天然气燃烧器建模中化学反应器网络（CRN）的开发和应用。CRN的开发基于贝尔300千瓦试验和CFD仿真结果。CRN元件的装置、反应器体积，和流量分割是基于无功流动的特征温度的最佳协议调整，旨在重现实验中NOx排放数据。进行评估的流程将调整其预测排放空气预热和正常运行能力的灵敏度分析和CRN的参数研究，以及反应机制的影响。在空气预热模拟使用孔诺夫0.4机制是最好的模拟，而GRI-Mech 3只精确在110 K预热。负荷运行结果在1和1.3之间的调节比较准确。

关键词： 化学反应器网络；NOx排放；贝尔300kW

1 引言

二十世纪中后期，得益于先进的研究工具，如非接触测量技术和计算流体力学的发展，使反应流的详细的研究成为可能。CFD编码，基于有限体积法计算流体力学，提供了一个准确的描述的流场，但其性能在低浓度的污染物如氮氧化物的预测中，计算所需的功率解决精细网格中的质量、能量、动量和化学物质的平衡是受限的[1]。另一种反应流模型涉及化学工程理想反应器模型是已知的化学反应器网络（CRN），如均匀搅拌反应器、活塞流反应器，用来描述流场作为反应器的布置，在这里详细反应机理可以应用。

据Novosselov[2]，用化学反应器的模型来研究燃烧过程开始于1953在美国S. L. Bragg，模拟燃气轮机燃烧室作为一个完美的搅拌的关联反应器（PSR）其次是活塞流反应器（PFR）。1970年基于相关性斯威森班克提出区域燃烧模型，考虑了燃烧室容积分为理想的反应器，至今为止改善了燃烧器的设计方法。CRNs的使用从燃气轮机燃烧室到更一般的反应流问题演变，包括燃煤炉[3]和[4]循环流化床燃烧室。在过去的二十年中，随着CFD代码的援助CRNs的发展大大提高，它提供对湍流混合和复杂反应流[5,6]停留时间分布广泛的信息，使CFD到CRN算法得到发展[7，8]。由于没有具体的规则来确定一个CRN的发展，各反应流数值模拟的分析取决于数值的数量和可用的信息量，导致非常广泛的CRN配置，从一对反应器在体积为一立方米[6]到在立方厘米的数百阶元[8]。除此之外，还原动力学机理乃至热辐射边界条件采用CFD模拟可以极大地影响CRN开发[1]。

本文提出了一种理想的反应器中的一个天然气燃烧器的建模应用。CRN的发展是基于对贝尔300千瓦试验和CFD仿真结果。CRN的元素排列，反应器的体积，和流分割的最佳协议的反应性流动的特征温度下调整，旨在重现实验的氮氧化物排放量数据。进行评估的流程将调整其预测排放空气预热和正常运行能力的灵敏度分析和生成的CRN的参数研究，以及反应机制的影响。

2化学反应器网络与仿真工具

这项工作中CRN的详细阐述是由两种理想反应器的排列形成：均匀搅拌反应器（PSR）和活塞流反应器（PFR）。PSR是一种理想的任意形式的假定无限快速混合反应器。在一个系统中，无论是混合率高或化学反应速率是缓慢的，在混合物中化学动力学约束燃烧速率，停留时间是反应器的最重要的参量[9]。完美混合的假设意味着有没有依赖于流动参数，因此，在规划中动量守恒是不直接考虑的。这也与稳态操作，质量，能量，和物种平衡方程是时间独立。由于这些假设，PSR是由一组非线性代数方程组而不是一个非线性偏微分方程描述的系统，其解决方案是可行的——使用牛顿-拉夫逊求解[10]。

活塞流反应器是一种理想的反应器，呈稳定的，一维的，理想气体的粘性流动。主要的假设意味着在轴向混合的情况下，每个截面呈现均匀的条件，使反应物不在PSR发生完全转化。考虑减少耦合，非线性，三维控制方程组的一组耦合常微分方程的假设。

CRN的模拟在CHEMKIN 4.0^TM软件[11]进行，CRD是一个仿真工具，它允许采用广泛的化学反应机制，和采用了改进的阻尼牛顿法求解非线性代数方程组（PSR）及耦合微分方程的有限差分近似（PFR）。在这项工作中主要反应机理采用GRI-Mech 3 [12]（325反应涉及53种），其验证范围覆盖1000–2500 K的温度，133–101300 kPa的压力，和0.1–5当量比。这一机制机构调整为描述天然气点火和火焰传播，包括热，提示NO生成和还原，但忽略了天然气氧化碳烟的生成和其他动力学机制的选择性非催化还原法和敏感性分析的参数研究，评估在NOx排放的敏感性。

3贝尔300千瓦试验

贝尔300千瓦的测试是六个实现在SCALING400尺度进行研究的实验中的其中一个，在上世纪90年代基于输入输出和详细的火焰测量，来评估现有的缩放方法和开发的燃烧性能和排放的改善[ 13，14 ]。速度，温度，和垂直发射的贝尔300千瓦试验物种的测量是由几位作者[15–18]为了验证CFD代码以及作为FLUENTTM一些版本中非预混燃烧一个案例教程。图1介绍了燃烧器和炉，表1显示贝尔300千瓦试验的主要参数；而图2显示简化的无功流动，呈现出大的环形外回流区和小的蛋形内回流区。

4 CRN的发展和结果

正如前面指出的，一个CRN的发展不是由一组特定的规则定义，而是依赖于每种情况下数值模拟与实验数据。对于贝尔300千瓦试验的CRN的开发利用从测量[ 19 ]关于温度和排放数据的见解，和几个CFD和缩放模型[ 13，15，17，20 ]，对于流拓扑和结构。炉结构主要是基于两个假设：

bull;反应器体积之和等于炉体体积。

bull;在各反应器中流分裂和热提取分配给基于对反应流的不同区域特征温度的最佳协议。

这些假设是基于最详细的作品，关于没有CFD 到CRN的后置处理算法的化学反应器网络的发展[ 2，2122 ]，和允许发展三个ＣＲＮｓ，如从一个基本的PSR＋PFR网络然后开发新的模型的改进版本。

图3给出了基本的CRN网络，由PSR来描述火焰区，与热提取的应用，和PFR包括炉的剩余量。对PSR的体积为该炉的宽度的产品，[ 19 ]计算火焰长度，根据照片和在5000 ppm一氧化碳轮廓火焰测量。表2显示实验数据的比较和建模这两个元素的CRN的结果。

考虑到流线图2所示，该两因素 CRN无法描述流程拓扑和炉内的停留时间，从而产生温度差和排放预测。PSR有望代表火焰，但它的体积太大，导致在后火焰温度低。然而，排气温度是在很好的协议与测量下，表示根据反应物的质量流量，热萃取，反应机理。

第二CRN的开发基于佩德森等人的工作。[ 6 ]关于含一旋流燃烧器的炉的特征区域，特别是内部和外部回流区的形成。图4所描述的是佩德森的流动拓扑。

根据作者所说，回流和分散的区域是搅拌区域，而中央，后火焰流是更像一个插件流反应器，这种组合的反应器能够描述炉内的停留时间的分布。贝尔300千瓦试验获得的数据不允许停留时间分布进行计算比较，但反应流动呈现出相同的整体结构。然而，佩德森等人提出的应用程序的安排，是不可能被chemkintm版采用，由于其求解器不允许ＰＦＲＳ和PFRS试剂之间的循环。

针对这一局限性，提出了第二个CRN 与一个PSR代表后火焰，使流动区域之间的化学反应的再循环。根据测量PSR作为IRZ 的代表尺寸基于[ 19 ]，PFR为炉筒口，用后火焰PSR，那里的热量提取应用，包括IRZ和PFR和分配到外回流区的PSR炉剩余量之间的圆柱形区域。燃料和空气的作用和内之间的分配是基于由[ 18 ]混合分数分布。图5给出了这种四元结构和表3所示的实验和建模的数据。

表3的结果与实验数据有很好的温度一致，但氮氧化物预测高估。CRN的仔细分析表明，在反应物点燃中最小的PSR，事实上，是包括体积和含期望在火焰前、内回流区的反应物的数量。因此，与实验数据的协议没有正确地应用，导致在一个更大的量的试剂到达温度较高超过1900Ｋ，引发过多的热氮氧化物的形成。

为了克服这种情况，CRN的三分之一开发，采用Andreini和法謦尼[ 23 ]对非预混火焰燃烧器附近区域的描述策略，CＲN发展为一个常规的扩散火焰的燃气轮机燃烧室模型，是基于Broadwell和Lutz的工作 [ 24 ]关于射流火焰结构。图6给出 Broadwell and Lutz提出的一个两反应器模型简述。

第二CRN这个概念的引入导致的内部回流区PSR的分裂成两个代表：一个包括火焰前，那里的试剂在化学计量的条件和一个有效的表示注入剩余的混合物内部回流区。在图7中提出，此增强导致一五元网络。表4给出了实验数据和模型的比较结果。

考虑到测量温度和NOx的排放量如表4所示的准确再现，这五元是贝尔CRN的300千瓦的测试代表，从今以后，将其应用在灵敏度分析和参数研究，以评估流程将调整其预测排放空气预热和正常运行能力的敏感性，包括使用不同的天然气氧化反应机理。

5 敏感性分析与参数化研究

为了更好地理解网络能力和所采用的方法的限制，灵敏度分析和参数研究。在敏感性分析中，内部和外部回流区评估之间的氧化剂分布的影响，而参数评价模型的繁殖能力的NOx排放为不同的操作条件如空气预热和正常运行。三个额外的反应机制的天然气采用孔诺夫0.4 [ 25 ]（1027反应涉及122种），gdfkintm 3 [ 26 ]（883反应涉及119种），和最近的圣迭戈机制[ 27 ]（297反应涉及63种）。图8给出敏感性评估结果。

图8的分析揭示了在NOx的形成中内回流区的重要性（IRZ），因为所有的机制总的NOx排放量降低到接近零的值，由于在该地区的丰富的反应混合物，IRZ形成温度减少200Ｋ。在化学计量的条件下zai IRZ中形成更多的氧化剂混合物的方法，提高温度和NOx的生成，揭示机械作用之间的差异。ＧＤＦkin^ＴＭ 3.0模拟结果中的最低温度，通常为20 K以下低于其他的，但其对应的NOx排放是最大的。这种差异的原因可能是一个非子机制的存在，不包括在其他比较机制。比较的另一个有趣的结果是孔诺夫机制对热力型NOx的形成降低灵敏度，可以看出第二个图当燃料/空气混合物接近化学计量时，65克/秒以上的空气条件。

图9给出了空气参数的评估预热和正常运行。

在图9中显示的结果表明，事实上，孔诺夫的机制是一个更适合形容研究NOx的形成为例，从实验数据的最大偏差是15%为空气预热的模拟，而GRI-Mech 3给出一个合理的协议只在110 K预热。然而，这些模拟结果清晰的指出CRN在额定工况下无法正常运行。这种限制预计由于热输入是燃料和空气进入炉内的量相关，极大影响了流动结构建立的，因此反应器的体积和连通性调整在额定条件不再是足够的描述无功流量。

结果见表4，图8和9显示的CRN的工具的能力，这是能够产生一些有价值的结果，使用一个紧凑的，五元的反应器网络模型。此外，校准的CRN作为替代燃料和燃料分级对燃烧系统的修改是一个有用的平台。

6 结论

在过去的十年中，有几部作品使用CRN来模拟燃气轮机燃烧室。感谢CRN的后置处理算法的发展，这种工具在不同的燃烧问题，如煤粉锅炉，应用程序变得更常见。这项工作提出了CRNs发展在贝尔300千瓦试验再现反应流的两个前提的方法。从最简单的结构模型（PSR PFR），使用佩德森等人的概念发展三种CRNs。[ 6 ]Broadwell和Lutz [ 24 ]，获得一五元的CRN是能够再现的整体流动结构、再循环和火焰区温度和氮氧化物排放，后者与相对误差在2%以内。

敏感性分析和一个五元结构参数的研究进行评估的流程将调整其预测排放空气预热和正常运行能力的敏感性，包括天然气四反应机制的使用。在空气预热模拟使用孔诺夫0.4机制是最好的协议，而GRI-Mech 3只精确在110 K预热。负荷运行结果1和1.3之间的调节比较准确。结果见表4，图8和9显示的CRN工具的能力，这能够得到一些有价值的结果，使用一个紧凑，五元反应器网络模型。此外，校准的CRN对燃烧系统的修改的一个有用的平台，作为替代燃料和燃料分级。

参考文献

1. Falcitelli M, Pasini S, Tognotti L (2002) Modelling practical combustion systems and predicting NOx emissions with an integrated CFD based approach. Comp Chem Eng 26:1171–1183
2. Novosselov IV (2006) Chemical reactor networks for combustion systems modeling. Dissertation, University of Washington,Seattle (WA)
3. Niksa S, Liu G-S (2002) Incorporating detailed reaction mechanisms into simulations of coal-nitrogen conversion in p.f. flames.Fuel 81:2371–2385
4. Sotudeh-Gharebaagh R, Legros R, Chaouki J, Paris J (1998) Simulation of circulating fluidized bed reactors using ASPEN PLUS. Fuel 77:327–337
5. van der Lans RP, Glarborg P, Dam-Johansen K, Larsen P

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