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大孔单晶分子筛材料的设计合成及催化氧化性能研究开题报告

 2020-04-23 19:54:45  

1. 研究目的与意义(文献综述)

分子筛材料是应用很广泛的工业催化材料,然而由于分子筛材料较小的微孔孔道,在催化过程中对物质的扩散和传输,尤其是大分子催化反应中的扩散和传输有一定的限制。在微孔分子筛中引入多级孔结构可以有效改善流通扩散性能,达到提高催化效率的目的。

钛硅分子筛是近二十多年来开发出来的一种新型催化材料,它能够以工业级h2o2(30%)为氧化剂,在常压和低温条件下高活性、高选择性地催化多种有机氧化反应,且不会造成环境污染。因而被认为是二十一世纪绿色化学技术领域具有“原子经济”特征的新型催化剂。最具代表性的钛硅分子筛催化剂是由意大利公司在20世纪80年代开发的,具有mfi拓扑结构的钛硅分子筛ts-1,其结构中特征的结构单元由五元环组成,它们通过共边连接形成链状结构,链在三维空间连接形成三维骨架结构。ts-1分子筛具有三维十元环孔道体系,孔径约为 5.5 aring;。它已经被广泛地应用在了诸如丙烯环氧化,环己酮氨氧化和苯酚羟基化等多种工业生产装置中。2010年美国总统绿色化学挑战奖的绿色合成路线奖曾授予dow和basf 公司,以表彰他们在基于钛硅分子筛ts-1的环氧丙烷的生产工艺中的绿色化的工业项目。钛硅分子筛的制备和成功应用是分子筛材料发展史上的一个里程碑式的进步。

随着钛硅分子筛 ts-1 的应用的不断扩展,催化反应类型的丰富,传统钛硅分子筛ts-1分子筛狭小的十元环的孔道结构并不能完全满足催化反应的需要。具有较大分子尺寸的有机分子不能自由地扩散进入ts-1分子筛的孔道内,严重的分子扩散限制导致钛硅分子筛ts-1只能适用于小分子有机物的选择性氧化反应。

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2. 研究的基本内容与方案

2.1 基本内容

1.文献调研,了解国内外相关研究概况和发展趋势。

2.根据研究内容设计实验方案,进行相关的材料合成:

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3. 研究计划与安排

第1-3周:查阅相关文献资料,完成英文翻译。明确研究内容,了解研究所需原料、仪器和设备。确定技术方案,并完成开题报告。

第4-7周:按照设计方案进行准备实验,包括分子筛的合成及催化体系的设计。

第8-11周:采用xrd、sem等相关仪器对材料进行表征,并测试材料的催化性能。

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4. 参考文献(12篇以上)

[1] yang x y, chen l h, li y, et al. hierarchically porous materials: synthesis strategies and structure design[j]. chemical society reviews, 2017, 46(2):481.

[2] machoke ag, beltrán am, inayat a, et al. micro/macroporous system: mfi-type zeolite crystals with embedded macropores.[j]. advanced materials (deerfield beach, fla.), 2015, 27(6):1066-70.

[3] jacobsen c j h, madsen c, houzvicka j, et al. mesoporous zeolite single crystals[j]. journal of the american chemical society, 2000, 122(29): 7116-7117.

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