论文总字数：24056字

摘 要

工业废气对环境会产生极大地污染，而这些废气中的氮氧化物产生的污染效果尤为显著。为此，越来越多科学家致力于研究一种高效的处理技术来治理NO_x，而NH₃选择性还原技术凭借其较高的反应效率受到青睐。在NH₃-SCR中，催化剂是十分关键的一部分，而Y型分子筛催化剂优越的选择性、活性以及高热稳定性得到广泛研究。

论文主要研究了Cu改性的Y型分子筛催化剂的NH₃-SCR性能。在此基础上，进一步对CuY分子筛催化剂进行Co、Ni改性，利用BET、XRD、H₂-TPR、NH₃-TPD、XRF等技术对其物化性能进行研究。研究结果表明：

（1） 系统研究了Cu改性Y型分子筛催化剂NH₃-SCR性能的影响。结果表明，Cu的引入会影响孤立Cu² 的分布和含量。实验所制得的CuY分子筛催化剂在200-300℃的脱硝率达到90%以上，表现出良好的NH₃-SCR性能，且在225-275℃保持一个良好的活性窗口。

（2）Co、Ni改性CuY分子筛催化剂研究。结果表明三者的NH₃-SCR性能大小为CuYgt;Ni-CuYgt;Co-CuY。这说明在引入Co、Ni后CuY的NH₃-SCR性能反而有所下降。此外，随着温度的上升三者的催化活性也逐渐升高，催化剂的催化活性在250℃左右达到最大值后，之后温度的升高会使分子筛的结构破坏，从而使分子筛的催化性能降低。

关键词：催化剂；NH₃-SCR；CuY；Co/Ni-CuY

Abstract

Industrial waste gas can cause great pollution to the environment, and the nitrogen oxide in these waste gas produces a particularly significant pollution effect. To this end, more and more scientists are working on an efficient treatment technology for NOx, and NH₃-SCR is favored due to its high reaction efficiency. In NH₃-SCR, the catalyst is a key part, and the superior selectivity, activity and high thermal stability of the Y zeolite（REY） have been widely studied.

This paper mainly studies the NO_x conversion of CuY. On this basis, the properties of CuY modified by Co and Ni were further studied. The physicochemical properties were studied by using BET, XRD, H₂-TPR, NH₃-TPD, XRF and other technologies. The results show that:

（1）the influence of CuY zeolite on the performance of NH₃-SCR was systematically studied. The results show that the introduction of Cu can affect the distribution and content of isolated Cu² . The CuY prepared in the experiment achieved denitrification rate of more than 90% at 200-300℃, showing good catalytic performance and maintaining a good window of activity at 225-275℃.

（2）Co and Ni modified CuY molecular sieve catalysts. The results show that the catalytic performance of the three is CuYgt;Ni-CuYgt; Co-CuY. This indicates that the catalytic performance of CuY decreases after the introduction of Co and Ni. In addition, with the rise of temperature, the catalytic activity of the three gradually increased, and the catalytic activity of the catalyst reached its maximum value at about 250℃. Then, the increase of temperature would destroy the structure of the molecular sieve, thus reducing the catalytic performance of the molecular sieve.

Key Words：Catalyst; NH₃-SCR；CuY；Co/Ni-CuY

目 录

摘 要 I

Abstract II

第一章 绪论 1

1.1 研究背景 1

1.1.1 NO_x的危害 1

1.1.2水泥行业NO_x的成因 1

1.2 NO_x的处理技术 2

1.3 脱硝催化剂概述 3

1.3.1贵金属催化剂 3

1.3.2金属氧化物催化剂 3

1.3.3分子筛催化剂 4

1.4 Y型分子筛 6

1.4.1 Y型分子筛结构 6

1.4.2 Y型分子筛研究进展 7

1.5 课题研究意义及内容 7

第二章 CuY分子筛催化剂的合成与表征 9

2.1 实验 9

2.1.1 CuY 分子筛催化剂的合成 9

2.1.2 催化剂的测试与表征 9

2.2 催化剂结构与性能分析 10

2.2.1 CuY分子筛催化剂成分及结构分析 10

2.2.2 CuY分子筛催化剂的H₂-TPR分析 12

2.2.3 CuY分子筛催化剂的NH₃-TPD分析 13

2.2.4 小结 14

第三章 Co、Ni改性CuY分子筛催化剂的研究 15

3.1 实验 15

3.1.1 Co、Ni改性CuY分子筛催化剂的合成 15

3.1.2 催化剂的测试与表征 15

3.2 结果分析 16

3.2.1 脱硝性能研究 16

3.2.2 动力学研究 17

3.2.3 Cu基分子筛性能比对 18

第四章 结论 20

参考文献 21

致谢 24

第一章 绪论

1.1 研究背景

1.1.1 NO_x的危害

氮氧化物主要包括NO和NO₂。NO是一种危害较大的有毒气体，NO₂在室温下呈红棕色色，刺激性十分强烈，被人体吸入后会腐蚀肺组织且水溶性极高。NO_x排放到大气后，会对环境和人类健康产生极大的影响，其主要危害表现在以下几个方面^[1]：（1）对人体的健康安全产生极大的威胁。（2）形成酸雨。（3）形成光化学烟雾。（4）破坏平流层中的臭氧层。随着科技的发展，工业的蓬勃向上导致氮氧化物的增加，生活中最常见的氮氧化物来源有汽车废气和工业废气，正是这些废气加重了环境污染。

1.1.2水泥行业NO_x的成因

水泥行业中产生的NO_x主要来自于燃料内的氮在火焰中与氧气发生氧化而形成，然后是大气中的氮在燃烧中与氧气发生氧化而形成。其中，水泥窑等所排放的氮氧化合物（NO_x）以NO为主，按照生成机理可分为如下三种^[2]：

（1）热力型NO_x。指空气中N₂在高温下发生氧化反应所生成的NO_x。其生成量取决于燃烧火焰温度，若火焰温度越高，则N₂被氧化生成的NO量越多。

O₂→O O （1.1）

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