论文总字数：22902字

摘 要

本研究选择新型烧结助剂Mg₂Si，通过相变烧结法来制备Si₃N₄多孔陶瓷，通过不同含量Mg₂Si烧结助剂与Si₃N₄混合后烧结，制备Si₃N₄多孔陶瓷，采用SEM、XRD、材料试验机等测试手段表征材料的结构和力学性能。

论文主要研究了烧结助剂Mg₂Si的添加对Si₃N₄多孔陶瓷显微结构和力学性能的影响，并对实验结果进行分析，指出存在的问题，进一步提出可以改进的地方以及可行的方案。

研究结果表明：可以初步确定Mg₂Si作为烧结助剂能够有效促进氮化硅的烧结，Mg₂Si可以通过在α-Si₃N₄表面与SiO₂反应并形成低共熔液相，提高烧结活性，且在液相的作用下促进α-Si₃N₄向β-Si₃N₄的转变，实现Si₃N₄的烧结。但Mg₂Si与Si形成的低共熔液相的存在会造成颗粒的重排，过量的液相也会使得β-Si₃N₄晶粒过度生长，导致多孔Si₃N₄陶瓷气孔率降低。

关键词：相变烧结法；Mg₂Si；Si₃N₄多孔陶瓷；低共熔液相；相变反应

Abstract

A new sintering aid Mg₂Si was selected to prepare Si₃N₄ porous ceramics by phase change sintering. Si₃N₄ porous ceramics were prepared by mixing different content of Mg₂Si sintering aid and Si₃N₄. The structure and mechanical properties of the materials were characterized by SEM, XRD and material testing machine.

In this paper, the effect of Mg₂Si addition on the microstructure and mechanical properties of Si₃N₄ porous ceramics was studied, and the experimental results were analyzed, the existing problems were pointed out, and the improvement and feasible scheme were put forward.

The results show that Mg₂Si can effectively promote the sintering of silicon nitride as a sintering assistant. Mg₂Si can improve the sintering activity by reacting with SiO₂ on the surface of α-Si₃N₄ and forming a low eutectic liquid phase, and promote the transformation from α-Si₃N₄ to β-Si₃N₄ under the action of liquid phase, so as to realize the sintering of Si₃N₄. However, the existence of the low eutectic liquid phase formed by Mg₂Si and Si will cause the rearrangement of particles, and the excessive liquid phase will also cause the excessive growth of β-Si₃N₄ grains, resulting in the reduction of porosity of porous Si₃N₄ ceramics

Key Words：Keywords phase change sintering; Mg₂Si; Si₃N₄ porous ceramics; low eutectic liquid phase; phase change reaction

目 录

第1章 绪论 1

1.1 Si₃N₄多孔陶瓷的制备方法 1

1.1.1 不完全烧结法 1

1.1.2 相变烧结法 2

1.1.3反应烧结法 3

1.1.4 碳热还原氮法 4

1.1.5 挤出成形法 5

1.1.6 直接发泡法 6

1.1.7 模板复制法 7

1.1.8 牺牲模板法 7

1.2 Si₃N₄多孔陶瓷性能的影响因素 8

1.2.1 碳成分对Si₃N₄多孔陶瓷性能的影响 8

1.2.2 烧结温度对 Si₃N₄多孔陶瓷性能的影响 8

1.2.3 保温时间对Si₃N₄多孔陶瓷性能的影响 9

1.3 研究意义 9

1.3.1 研究方向 9

1.3.2 研究的主要内容 9

1.3.3 研究拟达到的目的 10

第2章 实验设计 11

2.1 原料 11

2.2 实验过程 11

2.2.1 陶瓷胚体制备 11

2.2.2 烧结制度 12

2.3 测试方法 12

第3章 结果与讨论 14

3.1 气孔率 14

3.2 XRD分析相成分 15

3.3 SEM扫描图像分析 17

3.4 EDS能谱分析 19

3.5 抗弯强度测试 23

第4章 结论 26

参考文献 26

致谢 28

第1章 绪论

多孔陶瓷具有高的孔隙率、比面积，重量轻，渗透性好，吸附性好等特性，因此，可作为燃料电池，过滤装置，吸附装置，催化剂载体，外科植入物和反应器等广泛应用于工业和工程领域。氮化硅陶瓷作为一种重要的结构功能材料，具有低密度、高抗弯强度、良好的抗热震性以及化学性质稳定等优点^[1]，在高温应用陶瓷部件、化工设备以及机械装备等领域有着广泛的应用前景，而多孔氮化硅陶瓷则具有高的比表面积、气孔率、渗透性、抗热震性和长流体通道以及低的表观密度、热容、热导率和更低的介电常数和介电损耗。因此，多孔氮化硅陶瓷特别适用于高温和侵蚀等特殊环境下的气液流体过滤器、催化剂载体、分离膜、宽频透波材料、复合材料增强体、热交换器、生物反应器和人体组织构件等^[2]。

• 1. Si₃N₄多孔陶瓷的制备方法

在国内外学者提出了众多制备性能优异的Si₃N₄多孔陶瓷的方法，由于多孔Si₃N₄的具体制备方法种类繁杂，现将其两大类八小类，如图1所示。其中两大类分别是烧结形成气孔法和通过成形引入气孔法。前者是利用原料颗粒在在烧结过程中发生物理化学变化，直接形成Si₃N₄的孔结构。根据原料的不同以及烧结过程中会发生的变化，可细分为不完全烧结法、相变烧结法、反应烧结法和碳热还原氮化法。后者是人为地在陶瓷坯体中引入气孔或者牺牲某一相，再经过高温烧结形成Si₃N₄的孔结构。根据气孔引入方法的不同可将其细分为挤出成形法、直接发泡法、模板复制法和牺牲模板法^[3]。

图1 多孔Si₃N₄陶瓷的制备方法汇总图

1.1.1 不完全烧结法

不完全烧结法是将Si₃N₄粉末压制成坯体进行烧结，又被称为颗粒堆积烧结法。该法的原理是利用陶瓷颗粒自身的烧结性能，在不同的Si₃N₄颗粒间形成烧结颈，从而使得颗粒堆积体形成多孔陶瓷，为了降低烧结温度，通常添加一定量熔点较低的粘结剂使不同Si₃N₄颗粒之间形成连接^[4]。

利用这种方法制备的Si₃N₄多孔陶瓷的气孔通常分布不均匀、尺寸细小、形状不规则，如图2所示。其优点在于只要调控烧结制度便可以控制氧化程度、烧结颈尺寸和物相，从而控制Si₃N₄多孔陶瓷的气孔率和强度等性能。但缺点是陶瓷成品受原料颗粒粒径大小，以及陶瓷胚体内部堆积均匀性的限制，气孔率一般只有40．0%，孔径为亚微米级且分布不均，渗透率低。颗粒之间仅通过烧结颈产生结合力，陶瓷强度也相对较低。因此，利用该法来制备的多孔Si₃N₄陶瓷其性能及工艺均不具优势^[5]。

图2 不完全烧结法制备的多孔Si₃N₄陶瓷典型显微形貌

1.1.2 相变烧结法

制备多孔Si₃N₄陶瓷的另一种常用的方法是相变烧结法，一般烧结剂熔点较低，在烧结过程中烧结剂在高温作用下熔化产生液相，在生成的液相作用下坯体中的α-Si₃N₄颗粒状粉末发生相变，生成棒状β-Si₃N₄，如图3所示。β-Si₃N₄的形貌和组织是决定多孔Si₃N₄陶瓷性能的关键，该方法的研究重点主要集中于烧结剂、烧结温度和成形工艺对β-Si₃N₄及多孔Si₃N₄陶瓷性能的控制作用^[6]。

利用相变烧结法制备多孔Si₃N₄陶瓷其优点在于，该方法直接利用烧结过程中颗粒间的液相迁移调控气孔，更重要的是利用α- Si₃N₄在液相中溶解-沉淀生成的β-Si₃N₄的取向生长和颗粒重排来调控气孔。又由于其棒状β- Si₃N₄形成的交错，利用该法制得的多孔Si₃N₄陶瓷的弯曲强度可达100 MPa。其缺点也相当明显，陶瓷的组织结构受原料颗粒分布以及粒径大小的限制，其孔径细小，为微米和亚微米级，气孔形状不规则，气孔率较低，一般为55．0%左右^[7]。

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