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热压成型的复合材料构件的残余应力，弹性回复和翘曲变形

摘要：本文对通过热压罐成型的复合材料层合板材料残余应力形成和固化变形进行了概述。论述了应力形成和固化变形的原因，以及通过实验验证已经确定的导致形状变形的因素。结果表明回弹主要是由热和固化收缩引起的体积变化造成的，对称层合板的翘曲变形则是由对成型工艺条件敏感的模具与构件的相互作用造成的。

关键词：残余应力，成型工艺，回弹，翘曲变形，模具

引言

在树脂基复合材料的成型过程中，残余应力的产生是不可避免的。残余应力的产生原因可以分为内因（与材料，铺层和构件形状有关）和外因（与成型工艺过程和模具有关）。该分类方式便于为材料选择和结构设计中避免工艺引起的变形因素。在热固性树脂基体中，材料产生残余应力的原因是热作用下基体和纤维的体积改变和基体的固化收缩。残余应力产生的外因是固化条件、模具与部件的相互作用以及在成型过程中固化梯度产生的残余应力。尽管在固化变形方面，不同的成型工艺间具有相似之处，本文主要讨论热压罐成型中复合材料构件的残余应力产生和形状变形。

残余应力

复合材料中的残余应力可形成于三个不同尺度，分别是：存在于纤维与基体界面上的，单层板之间和结构层面。纤维与基体之间的残余应力在复合材料的设计中通常会被忽略而不进行考虑，通常通过一定的衰减系数进行考虑。至今，相对成型过程中纤维与基体界面的残余应力分析，大尺度应力更受研究者关注；Ciazzo等人针对界面处残余应力做了部分研究工作。存在于单层板与单层板之间和分布于层合板整个厚度方向的残余应力是常被关注的对象，通常使用层合板理论和有限元分析进行计算。

内在因素在内部之间产生残余应力，其影响效果在长度尺度上自下而上累积。外因在材料结构的边界形成了残余应力，并在长度尺度上自上而下产生作用。因此，内因去作用是由内向外，而外因则是由外向内。通常，内因对纤维与基体界面上的残余应力有最大影响而外因则是对结构层面的残余应力有最大影响（图1）。残余应力的主要影响是导致强度的降低和尺寸的变形。存在于纤维与基体界面，单层板和结构层面的残余应力都会影响组分的强度，然而只有单层板之间和结构层面的残余应力会在尺寸稳定性有显著的影响。图1展示了产生残余应力的原因，作用的尺度和残余应力的影响三者之间关系的示意图。

在很多实例中，残余应力的值以及其对强度和固化变形的影响都很难计算。至今，仍有部分产生残余应力的原因没有确定和定量；例如，模具与层合板的相互作用，而且甚至固化过程中复合材料的本构关系也是一个很有前景的研究领域。该领域研究已有重大进展，但是其预测的准确和可靠性并未达到目前工程应用的要求。

外因（工艺流程）

结构

形状

单层板之间

纤维与基体界面

内因（材料）

强度

原因

长度尺度

影响

图1. 产生残余应力的原因，尺度和影响三者之间的关系 箭头越粗表示关系越紧密。

图2a）是一个典型的热固性复合材料的固化过程，其中所述的近似于材料的相态在图中用斜体字标出。在凝胶前，基体是粘流态而且残余应力无法通过基体传递。凝胶后，基体是一个具有橡胶粘弹性的固体，并且具有很短的松弛时间。在温度曲线的最后端部，基体已经完全固化，此时基体表现出玻璃态固体粘弹性行为并且具有很长的松弛时间（图2b）。大部分的残余应力是在温度曲线的降温阶段产生的。此类残余应力是很容易预测的，此时对材料进行热弹性分析具有较高的可靠性。而固化前期产生的应力是很难预测的，例如由固化收缩和模具作用产生的应力。

图2.a）在固化过程不同时间段材料的相态示意图；b）树脂凝胶后的松弛行为示意图。E_G=玻璃态模量，E_R=橡胶态模量，tau;=特征松弛时间

在硬化的材料中，如固化的复合材料，t时刻，由应变增量∆ε(t)产生的应力增量∆sigma;(t)可以估算为：

∆sigma;(t) = E(t)∆ε(t) （1）

式中，E(t)是材料被拉伸时出现增量∆ε(t)时的模量。式（1）要成立，模量E(t)必须是在固化过程中某一有效时间内的松弛模量。从图表可以看出，树脂固化过程中的玻璃态和橡胶态的模量随材料的固化程度变化不大。随着固化程度增大而改变的是材料的特性——松弛时间tau;（图2b）。这意味着，如果是固化程度比较低，松弛时间非常短，此时材料的“有效”模量是橡胶模量E_R;如果是已经充分固化成玻璃态的聚合物，松弛时间非常长，此时实际模量是玻璃态模量E_G。在树脂固化的过程中，随着时间的增加，实际模量会从橡胶态模量转变为玻璃态模量。从式（1）可以看出，在固化过程中施加一个相同的应变，在橡胶态施加应变引起的应力远小于玻璃态施加应变引起的应力。。

图3.封闭角的回弹角的示意图

回弹

回弹是指结构在拐角处变形所导致的夹角变化，这是由成型过程中产生的应力或应变导致的。回弹是一个众所周知的现象，对于图3所示的具有简单弧线几何形状的各向异性材料来说，已知纵向拉伸应变ε_l和横向应变ε_t，回弹角∆theta;就可以由公式（2）计算出来。

如果纵向和横向的拉伸是由热膨胀alpha;∆T和固化收缩phi;引起的，那么回弹角可以由以下公式来计算：

(2)

式中，下表l和t分别指纵向和横向。∆theta;_CTE 和∆theta;_CS分别是热变形和固化收缩的贡献。

热回弹主要产生于降温阶段。如果复合材料的的变形被模具限制，将在层与层和结构尺度产生残余应力。当复合材料从模具上移走那么应力就会被释放，构件就会产生回弹。此时若材料处于热弹性阶段，无模具约束时的自由回弹与模具移除后产生的回弹基本相同。如果应变产生于构件完全固化前情况会有很大不同。固化收缩导致的应变情况与降温导致产生的热应变机理相似。如果材料在成型过程中没有用模具作用产生自由变形，则完全固化时的收缩导致的回弹由式2计算。但是，如果部件变形被模具限制，当产生固化收缩时，固化收缩应变引起的残余应力则与材料的有效模量成正比，如式（1）。当产品从模具上移除时残余应力会导致回弹，但是如果完全固化的复合材料的杨氏模量越高，导致产生的变形就越小。在成型过程中变形约束限制的部件由固化收缩产生的回弹角比无约束的构件要小。固化应变导致的应力和成品最终变形量与产生固化应变时材料的有效模量和最终模量比例有关。这意味着尽管固化收缩引起的体积变化比热力学引起的体积变化大得多，实际上由于固化收缩产生于低模量阶段，因此由此引起的残余应力较低。由此可知，如果材料在成型过程中被模具约束限制了变形时，式（2）带入的固化收缩应变值应谨慎选取。公式（2）是一条可以计算由内部因素（热膨胀和固化收缩）引起的回弹角的简单并且实用的方程式。公式（2）的准确性可以通过与实验数据进行比较来验证。验证热压罐成型的复合材料构件回弹和翘曲变形的相关实验研究已经启动。对于外因的研究结果是：构件形状（C型或者L型），铺层设计，翼缘长度，构件厚度，构件的角度，模具材料，模具表面和固化制度。图4上展示了实验测得的回弹角与用公式（2）预测的回弹角的对比。图中包括热变形预测值，∆theta;_CTE（实线），综合热变形和固化收缩变形的预测，∆theta;_CTE ∆theta;_CS（虚线）。图上热变形的预测数据是根据完全固化的材料的纵向和横向热膨胀系数计算。图上固化收缩率为主观数据，取体积收缩率的2%作为玻璃态的固化回弹收缩率。回弹，这是一个关于角度的现象，很难与产品的边界翘曲区别开来。图4数据是准确的回弹角数据，这已经除去了翼缘翘曲的影响。

图4.实验测得和预测的回弹角对比。虚线和实线分别是加上了固化收缩和没有加上后使用公式（2）计算得到的分析预测。所有构件都是90°的封闭角而且采用双台阶固化制度。

从图4可以看出实验数据与两个预测都很接近。同时，图表也指出外部参数的研究，构件的形状（C型或者L型），铺层设计，翼缘长度，构件厚度，构件角度，模具材料，模具表面和固化制度对回弹影响不大。因此，回弹似乎如公式（2）所示，主要由热变形和固化收缩结果决定。

翘曲变形

翘曲是指结构在平直部分的弯曲或扭转变形，主要是由于成型过程中的应力或应变导致的。在均衡对称层合板，翘曲变形产生主要是由于在厚度方向性能分布不均，例如纤维体积含量在复合材料中的分布梯度，或者模具作用。当构件是在热膨胀系数比较大的模具材料上成型时，靠近模具与材料界面的单层板会被拉伸，这导致当构件固化时在材料的厚度方向产生了应力梯度。因此，当这些构件在固化完全从模具上取出时，会出现翘曲现象，如图5所示。这里给出的结果，是由处于真空条件下的T800H/3900-2 UD预浸料放在涂了脱模剂和放上氟化乙烯丙烯共聚物脱模纸的铝模具上，在586kPa下热压罐成型后提供的。材料在厚度方向的属性一致，因此翘曲是由于模具作用引起的。图5展示了同样是4层单向碳纤维/环氧树脂预浸料但是长度不同的复合材料由于模具与构件相互作用导致翘曲的例子。

图5.图为同样是4层单向碳纤维/环氧树脂预浸料但是不同长度的复合材料的翘曲变形，这是由于模具与材料相互作用导致的。构件使用铝模具，模具上涂上了脱模剂和FEP纸，在586kPa（85psi）压力下在热压罐成型。

现在对引起翘曲变形原因的两个不同的实验进行比较：参考文献[14]所论述的实验在下文称为实验A，参考文献[16]的称为实验B。同样的，这两个实验都排除了几个外因对翘曲变形的影响。两者都使用同样的材料：由Toray公司生产的单向（UD）T800/3900-2 碳纤维/环氧树脂预浸料。他们的参数和范围都在表1列出。在两个实验中，翘曲变形都是用光学非接触技术来测定。想查看更多材料的准备，成型条件和翘曲变形的测定的具体内容可以参考文献[14,16]。

表1.翘曲变形实验A和B的参数和范围

1）1层=0.2mm

2）UD即所有纤维方向为层合板的长度方向

3）Freekote 700 NC脱模剂涂3层

4）升温速率为2℃/min。如果使用2个固化台阶，在中间要在135℃保温140分钟。最终在180℃保温120分钟。

图6和图7显示了两个实验的翘曲变形的测试数据。翘曲变形用无量纲数值k*t表示，即曲率k乘以层合板厚度t。

图6.实验A的无量纲翘曲变形值k*t。实线表示平均值和正负1的偏差

图7.实验B的无量纲值k*t。实线表示平均值和正负1的偏差。

从图6可以看出，采用一台阶固化周期时，翘曲变形是最小的。当只用一台阶固化周期时，翘曲变形对于其他参数的变化不是很敏感，如模具材料，铺层设计，模具表面处理，构件长度和厚度。当使用两台阶固化周期时，除了脱模剂外，是否使用一张FEP脱模纸放在材料和模具之间会导致测量得到的翘曲变形有很大的差异。当使用FEP脱模纸时，翘曲行为与一台阶固化周期时很像。如果不使用FEP脱模纸时，翘曲变形的量增加了4倍。此时翘曲变形的值相对以下几点成型工艺参数不是很敏感：模具材料，铺层设计，构件长度和厚度。翘曲变形似乎随着层合板厚度的增加而稍微减小，但是仍然没有相关的具有重要意义的统计数据指出两者关系。

从图7可以看出，在实验B的所有试样的无量纲翘曲值k*t都小于1times;10^-4，这与实验A的只用了一台阶固化的试样很相似。随着构件厚度的增加和长度的减小，翘曲变形的减小趋势也非常明显。模具的表面处理对翘曲变形有着轻微的影响而且随着热压罐的成型压力增加翘曲变形也稍微增大。表2是对于实验A和实验B中外部条件对于翘曲变形的影响的总结。

表2.外部条件对无量纲翘曲变形值k*t的影响的总结和比较

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