论文总字数：19862字

摘 要

作为目前研究最火热的新型半导体材料之一的钙钛矿材料，依靠自身光电性能的独特性，在发光器件、光传感器以及太阳能电池等领域备受关注。特别是在发光器件领域中，由于钙钛矿制备的发光器件色纯度高且光谱可调、载流子迁移率高、发光效率高等优点，正成为新型发光器件发光层的优选。其中，绿光和红光钙钛矿LED器件的电致发光效率己经达到了20%，而蓝光的发展要落后于红光和绿光，但也己经达到了9.5%。由于目前实现蓝光的方式之一为卤素掺杂，因而制备的钙钛矿发光层的光谱稳定性差；并且由于缺少适当的电荷传输材料来减少电荷注入的势垒，因而器件的发光效率也不高，这是目前蓝光钙钛矿LED器件亟需解决的问题。本文中制备的是纯溴的准二维钙钛矿，以提高器件的光谱稳定性，此外通过设计不同的间隔有机阳离子来钝化缺陷，来提高器件的发光效率，实现在一定范围内光谱可调。

本文主要内容如下：

（1）对钙钛矿的结构及分类、钙钛矿LED的工作机理、薄膜的制备方法、实现光谱蓝移的途径、器件的主要性能参数及其表征方法、器件性能的优化方案作了简要介绍。

（2）通过对国内外关于蓝光钙钛矿LED器件的相关文献，总结了目前蓝光LED存在的问题并对未来的研究方向作了自己的见解和假设。

（3）通过对准二维钙钛矿材料（ABX₃）中A位有机阳离子的体积和官能团调整来设计实验，使材料带隙增加，从而实现发光光谱的蓝移，预测可能的结果，并对实验的可行性进行分析。

关键词：蓝光LED；发光机理；性能优化；设计实验

Abstract

As one of the hottest new semiconductor materials currently studied, the perovskite material has attracted much attention in the fields of light-emitting devices, photosensors and solar cells due to its unique photoelectric performance. Especially in the field of light-emitting devices, due to the advantages of high color purity, adjustable spectrum, high carrier mobility, and high luminous efficiency of light-emitting devices which are made of perovskite, they are becoming the preferred light-emitting layer for new light-emitting devices. Among them, the electroluminescence efficiencies of green and red perovskite LED devices have reached 20%, while the development of blue light lags behind that of red and green light devices, but has also reached 9.5%. Since one of the current ways to achieve blue light is halogen doping, the prepared perovskite luminescent layer has poor spectral stability; and due to the lack of appropriate charge transport materials to reduce the barrier of charge injection, the luminous efficiency of the device is not high This is a problem that needs to be solved urgently for blue perovskite LED devices. The quasi-two-dimensional perovskite prepared in this paper is pure bromine to increase the spectral stability of the device. In addition, by designing different interval organic cations to passivate the defects, the luminous efficiency of the device could be improved, and the spectrum is realized within a certain range adjustable.

The main contents of this article are as follows:

(1) The structure and classification of perovskite, the working mechanism of perovskite LED, the preparation method of thin film, the way to achieve spectral blue shift, the main performance parameters of the device and its characterization method, and the optimization scheme of device performance are briefly described Introduction.

(2) Summarize the current problems of blue LEDs and make their own insights and assumptions about future research directions through the relevant literature on blue and white perovskite LED devices at home and abroad.

(3) Design the experiment by aligning the volume and functional group adjustment of the A-site organic cation in the two-dimensional perovskite material (ABX₃), so that the band gap of the material is increased, then the blue shift of the emission spectrum is realized, and the feasibility of the experiment analysis.

Key Word: blue LED; luminous mechanism; performance optimization; designed experiment

目 录

摘 要 I

目 录 II

第1章 绪论 3

1.1 钙钛矿 3

1.1.1 钙钛矿结构及常见类型 3

1.1.2 钙钛矿薄膜的制备方法 4

1.2 钙钛矿LED器件 6

1.2.1 钙钛矿LED的研究进展 6

1.2.2 钙钛矿LED的器件结构 6

1.2.3 钙钛矿LED的工作机理 7

1.2.4 钙钛矿材料带隙与发光波长的关系 8

1.2.5 钙钛矿LED的主要性能参数及表征手段 9

1.3 本文研究目的、意义和主要研究内容 9

1.3.1 研究目的、意义 9

1.3.2 本文主要的研究内容 10

第2章 钙钛矿蓝光LED的研究进展与展望 11

2.1 钙钛矿LED光谱蓝移的途径 11

2.2 蓝光钙钛矿LED器件性能优化的措施 12

2.3 目前蓝光钙钛矿LED存在的问题 15

2.4 对未来蓝光钙钛矿LED器件研究方向的展望 15

第3章 准二维钙钛矿蓝光LED的制备及表征实验方案 16

3.1 实验试剂与设备 16

3.2 实验方案 17

3.2.1 有机阳离子氢溴酸盐的合成与制备 17

3.2.2 钙钛矿前驱液的制备 17

3.2.3 钙钛矿蓝光LED器件的制备 17

3.3 钙钛矿薄膜及器件的性能表征 18

3.4 可能得到结果 22

3.5 实验的可行性分析 23

参考文献 24

致 谢 26

第1章 绪论

1.1 钙钛矿

1.1.1 钙钛矿结构及常见类型

钙钛矿材料是一种由立方八面体组成的具有特定结构的材料，其晶胞结构示意图如图1.1^[[1]]所示。最先是俄罗斯物理学家LevPerovskis发现的，发现于一种火山岩中，这种钛酸钙矿材料由钙钛氧化物组成，具有八面体的结构，其化学式为CaTiO₃，后来便用他的名字来命名具有这种结构的材料 ^[[2]]。随着研究的不断加深，人们将化学式为ABX₃且结构为八面体的物质统称为钙钛矿。其中，A位为阳离子如甲胺离子（MA ）、甲脒离子（CH（NH₂）₂ ）、铯离子(Cs )或者混合阳离子，B位为第IV主族的二价阳离子如Pb² 、Sn² ，X位主要是卤素离子Cl^-、Br^-、I^-。钙钛矿发光层的带隙宽度可以通过改变A和B的原子种类来调整，从而使钙钛矿LED发射不同波长的光^[[3]]。为了维持该晶体三维结构的稳定性，晶体中三种离子的半径需要满足一下两个条件：容忍因子（t）0.85＜t＜1.11，及八面体因子（μ）μ＞0.442^[[4]]。其中：

r_A,r_B，r_x分别为A、B、X的离子半径，由于B离子的半径基本固定，故影响容忍因子t的主要因素为A离子的半径。如果A离子半径较小，使得t＜1，则八面体的晶体结构将发生扭曲或者对称性降低。此时B-X键将缩短，A-X键将伸长以弥补多余的空隙，八面体将通过旋转来容纳这些诱导应力，导致BX₆八面体的对称性和倾斜度降低^[[5]]。如果A离子的半径较大，使得t＞1，晶体结构的对称性变高，进一步增大A离子的半径，则会使钙钛矿由三维结构向低维结构转变^[[6]]。

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