论文总字数：21398字

摘 要

氮化碳作为一种常用的可见光催化剂，在催化领域具有很广阔的应用前景，其中类石墨相氮化碳g-C₃N₄在室温下最稳定。通过对g-C₃N₄进行掺杂改性，可拓展其可见光的响应范围，抑制g-C₃N₄的光生电子和空穴的复合从而提高g-C₃N₄的光催化活性，这对拓宽g-C₃N₄的应用范围有十分重要的意义。

本文以P元素为掺杂元素对g-C₃N₄进行改性，以磷腈和三聚氰胺为原料制备P掺杂g-C₃N₄，通过改变磷腈与三聚氰胺的配比来调节制得样品中P掺杂的比例，并通过光催化实验探究能使催化剂获得最佳光催化性能的P掺杂比例。

论文的主要研究内容及成果如下：

以磷腈和三聚氰胺为原料制备得到了不同P掺杂比例的g-C₃N₄，表征结果显示，P掺杂后氮化碳的基本结构没有改变，g-C₃N₄的层间距由于P的掺入而发生了改变。

光催化实验结果显示，对g-C₃N₄进行P掺杂改性后，催化材料的光催化效果显著提高。在不同P掺杂比例的试样中，P掺杂比例为0.1%的g-C₃N₄即P(0.1%)-CN的光催化效果最佳。光催化反应体系的活性物种是超氧自由基O₂^－·。

本文可为光催化降解有机污染物的研究提供一定的借鉴。

关键词：氮化碳 光催化 掺杂 罗丹明B降解

Preparation and structure analysis of P doping g-C₃N₄

Abstract

C₃N₄ is a common catalyst for visible light. Among different structure types of C₃N₄, g-C₃N₄ is the most stable at room temperature. It has broad application prospects in the field of catalysis. By modifying the g-C₃N₄, the response range of the visible light can be extended, and the recombination of the photo electron and the hole of the g-C₃N₄ can be suppressed, and the photocatalytic activity of the g-C₃N₄ can be improved. This is of great significance to the industrial application of g-C₃N₄.

In this paper, the g-C₃N₄ was modified by P element, and the P doped g-C₃N₄ was prepared by using phosphorus and melamine as raw materials. The proportion of P doped in the sample can be adjusted by changing the proportion of phosphate and melamine, and through the photocatalytic experiments we explore the best photocatalytic performance of P doped ratio.

The main research contents and results are as follows:

g-C₃N₄ doped with different P doping ratios were prepared by using phosphorus cyanide and melamine as raw materials. Characterization results showed that the layer spacing of g-C₃N₄ has been changed due to the incorporation of P.

Photocatalytic experimental results showed that the photocatalytic effect of g-C₃N₄ was significantly improved after P doping.The photocatalytic effect of P(0.1%)-CN was the best in the sample with different P doping ratio. The active species of the photocatalytic reaction system is the superoxide radical O₂^－·.

This research can provide a new method for the treatment of organic pollutants, and provide some reference for the practical application of environmental functional materials.

Key Words:g-C₃N₄；Photo catalysis；Doping；Rhodamine B degradation.

目 录

摘要 I

Abstract II

第一章 绪论 1

1.1 氮化碳的研究简介 1

1.2 类石墨相氮化碳材料简介 2

1.2.1 g-C₃N₄的结构 2

1.2.2 g-C₃N₄的制备 3

1.3 g-C₃N₄的应用 4

1.3.1 氮源 5

1.3.2 光催化降解有机染料 5

1.3.3 光催化污染物分解 5

1.3.4 光催化氧气还原 6

1.4 影响g-C₃N₄光催化活性的因素 7

1.4.1 掺杂的影响 7

1.4.2 比表面积的影响 8

1.5 P掺杂g-C₃N₄ 9

1.5.1 P掺杂机理 9

1.5.2 光催化反应机制 9

1.6 本文选题意义及研究内容 10

1.6.1 本文选题意义 10

1.6.2 本文研究内容 10

第二章 催化剂制备与光催化性能研究 11

2.1 实验试剂及仪器 11

2.2 P掺杂g-C₃N₄的制备 11

2.3 光催化剂的表征 12

2.3.1 X射线衍射（XRD） 12

2.3.2 红外光谱（FT-IR） 12

2.3.3 荧光光谱（PL） 12

2.4 光催化实验 13

2.4.1 实验试剂与装置 13

2.4.2 实验方法 14

第三章 表征结果及光催化性能讨论 15

3.1 P掺杂g-C₃N₄的表征结果 15

3.1.1 XRD 15

3.1.2 红外光谱 15

3.1.3 荧光光谱 16

3.2 P掺杂g-C₃N₄的光催化性能讨论 17

3.2.1 光催化降解效率 17

3.3.2 光催化机理探讨 18

第四章 结论与展望 22

4.1 结论与展望 22

参考文献 23

致谢 25

第一章 绪论

1.1 氮化碳的研究简介

自1989年加州大学的M.L.Cohen和A.Y. Liu^[1]从理论上提出β-C₃N₄共价晶体以来，氮化碳因在力学、光学等方面有着优异的性能而受到了极高的关注。经微观研究发现，C₃N₄分为α相、β相、准立方相、立方相及类石墨相这5种不同的结构（如图1.1所示）。β-C₃N₄中每个碳原子的sp³交叉道与氮原子的sp²交叉道相连。由于键长短（0.147nm）且离子性小，使得体积原子密度较高，材料硬度也较大，可以和金刚石媲美。在室温下最稳定的是类石墨相氮化碳g-C₃N₄，它具有无毒和可见光响应等优异性能，能够有效地应用于光催化降解。利用非金属杂原子和无机金属离子对g-C₃N₄进行改性，使其掺杂到g-C₃N₄基质中，可以有效地微调g-C₃N₄的结构和提高反应活性。研究还发现，掺杂改性可拓展g-C₃N₄可见光的响应范围，抑制g-C₃N₄的光生电子和空穴的复合，提高g-C₃N₄的光催化活性，这对拓宽g-C₃N₄的应用范围有十分重要的意义。

图1.1 Hemley和Teter提出的五种不同C₃N₄结构模型：(a)β-C₃N₄，(b)α-C₃N₄，

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