论文总字数：17679字

摘 要

全球气候变暖的问题引起了人们越来越多的关注，温室气体CO₂的减排成为了人们的共识，CO₂的捕获与封存（Carbon Capture and Storage，CCS）这一技术成了人类进行CO₂减排地先进技术之一。

微孔有机聚合物是比表面积较高，包含大量微孔的聚合物多孔材料，具有质轻，稳定，容易改性等特点，采用聚酰亚胺共价有机骨架多孔高分子能够对CO₂进行选择性捕获、封存。

本文通过不同控温条件使三氨基嘧啶与均苯四甲酸酐进行四次反应，合成四种聚酰亚胺微孔聚合物（PI-1，PI-2，PI-3，PI-4），并对上述聚酰亚胺进行比表面表征，并选取PI-1和PI-2进行CO₂吸附表征。实验结果表明，三氨基嘧啶与均苯四甲酸酐在低温60 ℃，高温150 ℃条件下的产物（PI-3）的比表面积最大，达到148 m²/g，在298 K和1 bar下，PI-2的CO₂吸附量可以达到8.45 cm³/g。

关键词：CO₂吸附 嘧啶 比表面积 聚酰亚胺

The synthesis of pyrimidine polyimide microporous polymer

and the adsorption of CO₂

ABSTRACT

Global warming is now being concerned by more and more countries. It is the world agreement that the Green Gas CO₂ should be reduced. Carbon Capture and Storage (CCS) technologies, which embody a series of technologies for the capture of CO₂ from fossil-fueled power plant, turn out to be one of the advanced technology.

Microporous organic polymer contains a large number of micropore, has higher specific surface area, light, stable and easy modification, Polyimide porous polymeric covalent organic framework is capable of selective CO₂ capture and sequestration.

Striamine pyrimidine and pyromellitic dianhydride reacted at different temperature condition, four kinds of polyimide microporous polymer was obtained (PI-1, PI-2, PI-3, PI-4). The Specific surface area and gas adsorption properties were measured. The results shows that PI-3 has the largest Specific surface area (148 m²/g), PI-2 displays a good CO₂ adsorption capability, up to 8.45 cm³/g at 298 K and 1 bar

Keywords: CO₂ adsorption Pyrimidine Specific surface area Polyimide

目 录

摘 要 I

ABSTRACT II

第一章 绪论 5

1.1 温室效应与CO₂气体的排放 5

1.1.1 温室气体与温室效应 5

1.1.2 CO₂分离捕获技术 5

1.2有机微孔聚合物研究进展 6

1.2.1 有机微孔材料概述 6

1.2.2自具微孔聚合物（PIMs） 7

1.2.3 共价有机网络（COFs） 8

1.2.4 共轭微孔聚合物（CMPs） 9

1.2.5 超交联聚合物（HCPs） 10

1.3聚酰亚胺有机微孔材料及其应用 11

1.4研究目的与研究内容 12

第二章 实验部分 12

2.1聚酰亚胺的合成 13

2.1.1实验试剂 13

2.1.2实验仪器 13

2.1.3实验原理 14

2.1.4实验步骤 14

2.1.5实验装置 15

第三章 结果与讨论 16

3.1 聚酰亚胺的合成分析 16

3.1.1聚酰亚胺的IR表征 16

3.1.2 BET表征 17

3.1.3 CO₂的吸附表征 18

第四章 结论 19

参考文献 20

致 谢 23

第一章 绪论

1.1 温室效应与CO₂气体的排放

1.1.1 温室气体与温室效应

以CO₂为代表的温室气体的大量的排放给全球气候带来了巨大的挑战，CO₂的增温效果约占总温室气体的60%左右，当大气中的CO₂含量翻倍时，温度将升高1.5至4.5 ℃。从而导致海平面的急剧上升，给人类带来各种自然灾害疾病也愈演愈烈。为了在短时间内减少CO₂的排放，降低化学燃料的消耗是不可行的，为此科学界开始大量的研究吸附和分离技术。其中，CO₂的捕集与封存技术（Carbon Capture and Storage，CCS）是实现CO₂减排的有效措施之一^[1]。该技术是指将CO₂从工业或者能源的废气中分离出来，运输往海洋、气田、废弃的油田等地点进行封存，且长久与大气隔离的一个过程。而CO₂的捕获技术主要有三种：（1）燃烧后捕获脱碳；（2）燃烧前捕获脱碳；（3）富氧燃烧技术；封存技术也有三种：海洋封存、地质封存、陆地生态系统封存。

1.1.2 CO₂分离捕获技术

(1) 吸收法^[2]

通过使用吸收法分离CO₂可以分为物理吸收法和化学吸收法。物理吸收法是在加压下用有机溶剂对酸性气体进行吸收来达到分离脱除的目的。由于不发生化学反应，溶剂的再生通过降压来实现，因此所需再生能量相当少。所以该法关键在于确定优良的吸收剂。所选的吸收剂必须CO₂的溶解度大、选择性好、沸点高、无腐蚀、无毒性、性能稳定。典型的吸收剂是主要的环丁砜法，聚乙二醇二甲醚和甲醇的方法和其它方法， 该法优点在于能耗低、溶剂可回收、可常温操作，但缺点在于选择性低，分离效果不理想；化学吸收法则主要采用碱性无机试剂或有机试剂对CO₂进行溶解分离， 然后分解通过分析分离出的CO₂气体，而溶剂可以再生。典型的化学吸收溶剂主要是K₂CO₃水溶液溶剂（加上胺盐或钒的一小部分，砷氧化物）和乙醇胺溶液。该方法吸收效率极高，可达99%以上，分离捕获CO₂效果也非常好，故而工业上也已经有很多试验装置运行。但其缺点在于CO₂解吸能耗高，，导致减排成本的大幅提高，也使得CO₂得实际减排量大幅减小。

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