论文总字数：18320字

摘 要

二氧化碳的大量排放所导致的全球变暖已经给人类的生存环境带来了严重的威胁。CO₂捕获与封存（Carbon Capture and Storage，CCS）技术能够有效地实现CO₂的减排。近年来，有机微孔聚合物以其大比表面积以及能够引入官能团进行改性等特点成为了科学研究的热点。据研究表明：在多孔骨架中引入氮原子有利于提高材料的CO₂吸附性能。

因此本论文以卟啉为基本结构单元，通过形成偶氮键合成了富含氮原子的共轭微孔聚合物azo-1和azo-2，并对所得材料进行了红外光谱，核磁共振，扫描电镜以及孔结构的表征。测得聚合物azo-1和azo-2的BET比表面积分别为613 m² g^-1和641 m² g^-1；CO₂吸附-解吸曲线显示：在1 bar和273 K条件下azo-1和azo-2对CO₂的吸附量分别为9.55 wt%和10.77 wt%。

关键词：共轭微孔聚合物 偶氮 卟啉 CO₂吸附

Synthesis of microporous polymer containing azo-functional

groups and it’s CO₂ adsorption properties

ABSTRACT

Global warming caused by a great number carbon dioxide emission has an alarming impact on the living environment of human beings. The CO₂ capture and storage (CCS) technology can reduce CO₂ emission effectively. Recently, due to large surface area and can introduce functional modification characteristics of microporous organic polymer, it has become the hot spot of scientific research. The research shows that the incorporation of nitrogen atoms into the porous polymers has the potential to increase the absorption capacity for CO₂

So undergraduate thesis is to synthesis the conjugated microporous polymer azo-1 and azo-2 containing nitrogen atom which take porphyrin as the basic structure unit and connect by the formation of azo bond. And the IR, NMR, SEM and pore structure of the obtained materials were tested. BET specific surface area of the polymers azo-1 and azo-2 was 613 m² g^-1 and 641 m² g^-1 respectively. CO₂ adsorption desorption curves show that at 1 bar and 273 K, the adsorption capacity of azo-1 and azo-2 to CO₂ was 9.55 wt% and 10.77 wt% respectively.

Key Words: Conjuagated microporous polymer; Azo; Porphyrin; CO₂ adsorption

目 录

摘 要 I

ABSTRACT II

第一章 绪论 1

1.1 有机微孔聚合物的研究目的及进展 1

1.2.1 超交联聚合物(HCPs) 2

1.2.2 自具微孔聚合物（PIMs） 3

1.2.3 共价有机网络（COFs） 3

1.2.4 共轭微孔聚合物（CMPs） 4

1.3 共轭微孔聚合物的合成方法 5

1.4 共轭微孔聚合物的应用前景 5

1.4.1 气体吸附和储存 5

1.4.2 非均相催化 6

1.5 本论文研究目的及主要研究内容 6

1.5.1 含偶氮官能团的微孔聚合物 6

1.5.2 含卟啉的微孔聚合物 6

第二章 实验部分 8

2.1 TNPP的合成 8

2.1.1 实验试剂 8

2.1.2 实验仪器 8

2.1.3 实验原理 8

2.1.4 实验步骤 9

2.2 偶氮聚合物azo的合成 10

2.2.1 实验试剂 10

2.2.2 实验仪器 10

2.2.3 实验原理 10

2.2.4 实验步骤 11

2.2.5 实验装置 12

第三章 结果与讨论 13

3.1 TNPP的合成分析 13

3.1.1 TNPP的IR表征 13

3.2 偶氮聚合物azo的合成分析 13

3.2.1 azo-1和azo-2的IR与核磁表征 13

3.2.2 azo-1和azo-2的扫描电镜图 15

3.2.3 BET表征 15

3.2.4 CO₂吸附解吸表征 16

第四章 总结 17

参考文献 18

致 谢 21

第一章 绪论

1.1 有机微孔聚合物的研究目的及进展

由于人类科技历程的迅速发展。当下汽车已然成为家家户户外出上班或是旅行必备的交通工具，根据有关数据的统计，截止到21世纪，全世界的汽车已有7亿辆多。汽车排放的尾气中包含大量CO₂。此外，工业生产的废弃也含有大量的CO₂。致使大气中的CO₂气体浓度大幅上涨，这将会对我们环境带来一系列的危害如：气温升高、海平面上涨、两极冰川融化、沿海城市和岛屿国家将会被淹没。这一切,都严重危害到人类的生存。因此CO₂的捕集与存储成为我们必须克服的问题。

所以CO₂捕集与封存技术是实现CO₂减排的有效措施^[1]。该技术是指的是将CO₂从工业生产或者能源排放的废气中分离出来，然后运往海洋、气田、废弃的油田等地点进行封存，且长久与大气隔离的一个过程。而CO₂的捕获技术主要有三种：（1）燃烧后捕获脱碳（2）燃烧前捕获脱碳（3）富氧燃烧技术；封存技术也有三种：海洋封存、地质封存、陆地生态系统封存^[2]。

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