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摘 要

二氧化铈因其具有着独特的物理化学性质而被广泛应用于很多领域。它与普通的块体材料相比，氧化还原性质和氧运输能力都有极大的优势，由于具有更大的比表面积和更丰富的孔道结构，氧化铈基复合材料的催化性能都非常理想。

本文将基于上述体系和研究基础，更深入研究铈基晶体结构的缺陷对脱硝催化性能的影响，探索催化材料制备工艺对脱硝催化性能的影响规律，为设计新型脱硝催化材料提供新思路。

本文采用过量浸渍法制备了一系列铈锆复合氧化物催化剂。研究了不同过度金属离子掺杂、不同离子掺杂量、不同煅烧温度、不同煅烧时间、不同温度和不同空速对催化剂活性的影响。结果表明使用Fe掺杂的催化剂最具研究价值，当Ce:Zr:Fe=1:1:0.1时催化剂的催化活性最好。催化剂的催化活性随着温度的开始随着温度的升高而升高，在350℃时达到最高的催化活性90.1%。测试空速越高，催化剂的催化活性越低。由掺杂引起的晶格缺陷、由无定形氧化物产生的表面缺陷以及由过长煅烧时间造成的缺陷有序化都可能对催化剂的催化活性产生了影响。

关键词: 制备工艺；铈基复合氧化物；脱硝

Effect of preparation process on deNOx performance of cerium based complex oxide

Abstract

CeO₂ is used in many fields because it has unique physical and chemical properties. Compared with the bulk materials, its redox properties and oxygen transport capacity has a great advantage. Because of the larger specific surface area and more rich pore structures, catalytic properties of ceria based composite materials are very ideal.

This paper will be based on the system and the research above, more in-depth study of the effect of cerium based crystal structure defect of deNOx catalytic properties and the preparation process influencing deNOx catalytic performance. Provides a new idea for the design of new denitration catalyst material.

In this paper, the cerium zirconium composite oxide catalysts were prepared by isopyknic impregnation method. Effect of different transition metal ions doping, ion doping amount, different calcination temperature, different calcination time,different test temperature, and different airspeed were discussed. The results show that using Fe Catalyst Doped with most research value, the best catalytic activity when Ce:Zr:Fe=1:1:0.1. The catalytic activity of the catalyst began to increase with the temperature increasing, reaching the highest catalytic activity of 90.1% at 350 ℃. Test higher airspeed, catalyst activity is low. Lattice defects caused by doping, the surface defects of the amorphous oxide, ordered defects caused by prolonged calcination time all may have effect on the catalytic activity.

Key words: preparation process; Cerium base composite oxides; denitration

目录

摘 要 I

Abstract II

第一章 绪论 1

1.1选择性催化还原（SCR）脱硝 1

1.1.1 选择性催化还原（SCR）脱硝机理 1

1.1.2 SCR 工艺中的催化剂 1

1.1.3 影响SCR 的因素 4

1.2铈基氧化物的制备及应用研究 5

1.2.1 铈基氧化物纳米材料的研究进展 5

1.2.2 铈基氧化物纳米材料的制备方法概述 6

1.2.3 铈基氧化物纳米材料的应用研究 7

1.3缺陷对催化剂催化性能的影响 8

1.3.1 酸性催化剂 8

1.3.2 半导体催化剂 9

1.3.3 金属催化剂 10

1.3.4 小结 10

1.4 问题及展望 11

1.5 课题来源及研究内容 11

1.5.1 课题来源 11

1.5.2 研究内容 12

第二章 实验技术与方法 13

2.1 化学试剂和仪器 13

2.2 催化剂的制备 13

2.2.1 前驱液的制备 13

2.2.2 浸渍 13

2.2.3 烘干 13

2.2.4 烧成 14

2.3 催化剂评价系统 14

2.3.1 催化剂活性评价测试台 14

2.3.2 催化剂活性评价条件 15

2.3.3 催化剂活性评价参数 15

第三章 实验数据及结果分析 16

3.1过渡金属离子掺杂制备铈锆复合氧化物及其性能研究 16

3.1.1 不同过渡金属离子掺杂的催化剂的脱硝活性 16

3.1.2 最佳掺杂量的选取 18

3.2 烧成制度对Fe掺杂催化剂脱硝活性的影响 19

3.2.1 煅烧温度对催化活性的影响 19

3.2.2 保温时间对催化活性的影响 20

3.3 测试环境对催化剂催化活性的影响 21

3.3.1 温度对催化活性的影响 21

3.3.2 空速对催化活性的影响 22

第四章 结论与展望 23

4.1 结论 23

4.2 展望 23

参考文献 25

致谢 28

第一章 绪论

1.1选择性催化还原（SCR）脱硝

1.1.1 选择性催化还原（SCR）脱硝机理

选择性催化还原（SCR）工艺是常用的烟气脱硝技术之一，SCR 脱硝的反应动力学方程有助于人们更好的设计脱硝过程中各种参数。目前建立的SCR 脱硝反应速率方程模拟主要是应用计算流体力学（CFD）Fluent 软件模拟而进行的^[1]。通过模拟反应动力学可以确定脱硝效率和氨氮摩尔比以及脱硝效率与氨浓度分布的关系， 还可以确定氨逃逸率和氨氮摩尔比之间的关系， 能够更好的指导SCR 脱硝技术在反应过程的应用，以免造成浪费。CFD 模拟结果不仅可以反映脱硝过程中化学反应情况， 还可以指导工程上系统导流结构的设计，从而提高脱硝效率。

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