1．结合毕业设计（论文）课题情况，根据所查阅的文献资料，每人撰写2000字左右的文献综述：

文 献 综 述

氮氧化物（NOx）在大气中主要是以一氧化氮和二氧化氮的方式平衡共存，其大量排放既可形成酸雨、又可与碳氢化合物结合形成光化学烟雾，给自然环境和人类生产活动带来严重危害。通常采用SCR技术来催化还原氮氧化物。SCR技术指的是在催化剂的作用下，向烟气中喷入含氮还原剂，使还原剂选择性地与NOx反应生成N2，而不与烟气中的O2反应，从而达到降低NOx的还原温度，增加净化效率的目的。氮氧化物的来源非常广泛，其中包括工业氮氧化物排放，比如烟道气；机动车氮氧物排放；城镇生活氮氧化物排放。NO是一种极不稳定的生物自由基，对血红蛋白的亲和力非常强，一旦NO进入血液中就会取代其中的氧，与血红蛋白牢固地结合在一起，从而形成变性血红蛋白,使人的中枢神经麻搏并导致窒息死亡。因此还原NOx成为目前国内外最为重视的焦点之一。

1、研究背景：

氮氧化物是大气污染的主要污染物之一，我国氮氧化物污染十分严重。若不采取有效的控制措施，我国NOx排放量在2020年将达到3000万吨。燃烧过程是氮氧化物的主要来源，其控制技术可分为炉内控制技术和炉外控制技术两大类。炉内NOx控制有低氮燃烧技术和选择性非催化还原脱硝技术（SNCR）两类，炉后NOx控制技术主要有氨选择性催化还原烟气脱硝、臭氧氧化法烟气脱硝、双氧水法氧化脱硝等技术。其中，低氮燃烧、选择性非催化还原脱硝和氨选择性催化还原脱硝是目前脱硝工程中应用最为广泛的氮氧化物控制技术。选择催化还原(SCR)是富氧条件下脱除NOx最有效的方法，用于SCR的还原剂主要有NH3、烃类(HC)和H2等。这当中也会涉及到贵金属、分子筛、炭基载体催化剂及金属氧化物催化剂。

2、研究目的及意义：

催化还原技术主要是为了含稀土元素的催化剂，取代国外催化净化器中所使用的贵金属，利用其废气转化机理与模式， 制造出具有知识产权、成本低且转化率又远远高于现有国产产品的新型催化剂。烟道气，汽车尾气，城镇生活氮氧化物的排放，使得氮氧化物的排放量急速上升，并成为主要污染物之一。随着人们环保意识的加强，对空气质量的改善要求也越来越迫切，消除NOx的任务仍然迫在眉睫。虽然控制各种排放量会成为减少NOx的一种方法，但却不是一种长久之计。人类一直在发展，随着发展带来的各种问题，应该积极寻求各种改善途径，找出最合适的方法。本实验主要是通过制备β型Mo2C，搭建反应平台，利用β型Mo2C选择性催化还原甲酸制取氢气，并且尝试利用其所制备的氢气同时进行NOx的催化还原过程，达到去除NOx的目前。试验中，在富氧条件下，会分别通过分子筛催化剂、金属及金属氧化物催化剂上NH3、HC、H2下脱出NOx污染物，找出最合适的一种方法。

3、国内外研究情况及看法：

国内外的学者广泛关注催化还原NOx[1-4]的最新研究进展。制备β型Mo2C作为催化剂是较为广泛的常用合成物，利用β型Mo2C选择性催化还原甲酸制取氢气。对于β型Mo2C应采用多种方法制备，以选取一种对NOx合适的选择性催化还原的制备方法。Mo2C是一种过渡金属[5]，它是碳原子进入过渡金属钼晶格而产生的一类具有金属性质的间充型化合物；它结合了3种不同物质的特：共价固体、离子晶体和过渡金属。Mo2C催化剂的合成方法有：高温合成法、程序升温反应法(Temperature#8212;Programmed Reaction，TPR)、溶胶凝胶法(Sel#8212;ge1)、化学气相沉淀法(VCD)、碳热还原法等。

采用程序升温法[6]时，首先会制备前驱物MoO3．Mo2C，温度为450℃，随后制备β-Mo2C，发现在700℃下没有Mo2C的衍射峰，而只有β-Mo2C的特征衍射峰。90年代后[7]，钼基催化剂的制备方法出现了重大改进，传统的硝酸钴、钼酸铵浸渍载体烘干一缎烧法多被淘汰。一些改进主要是将钴钼、镍钼催化剂掺杂, 以提高催化剂加氢、脱硫和脱氮活性和选择性。β-Mo2C和少量K助剂改性后得到的β－Mo2C[8]，发现K助剂可以提高催化剂的比表面积。能作为催化剂的不仅有β-Mo2C，还有铈基催化剂。铈基催化剂是以CeO2作为载体，姚小江等人[9]对铈基用于催化剂来催化还原NOx的方面做出了研究，与钼基催化剂不同的是，铈基催化剂活性组分可以在其表现高度分散，并具有良好的Ce3 /Ce4 切换能力，可与表面负载组分产生较强的相互作用，促进催化性能显著提升。

在制备催化剂后，通常会选用合适的催化剂载体来为催化剂提供更好的催化环境。王树东等人[10]以活性炭为载体对加氢脱氮催化剂进行了研究，他们以MO/C，Ni-MO/C，Ni/C为研究对象，模拟研究了在不同催化剂情况下，同一载体对催化效率的影响。姜建清等人[11]对分子筛催化剂载体做了一系列研究。为了找到适合用于氮氧化物的分子筛作为催化剂载体，研究者们进行了大量探索，包括Cu基分子筛催化剂、Fe基分子筛催化剂。分子筛载体抗H2O和SO2能力弱[11、12]，会在H2O和SO2的影响下生成了相当量的N2O，经过化学修饰后，可提高其抗H2O性。同样，分子筛中加入其它组分后，也可提高其在含水气氛中的催化活性。因此，为提高H2O、SO2存在时催化剂的活性，可以采用添加其它组分的方法。含贵金属的分子筛催化剂载体，Pt[12、13]主要存在于金属态负载的铂催化剂的反应性要小得多，在低反应温度下就可以进行催化还原处理。同时氮选择性催化还原的铂催化剂极受酸碱度的影响，只要在酸性的环境里，铂主要以金属态存在[13]。

能够作为还原剂的，有NH3、氢气、烃类。NH3选择性催化还原(NH3-SCR)法已经广泛应用在固定源的NOx排放控制上[14]，罗永霞等人[15]结合原位表征技术和计算化学方法，来研究NH３和NO在Mo基催化剂上的吸附、活化机理以及活性中心和吸附中心的化学状态，进而指导催化剂的设计和制备[15]。H2是非常有效的还原剂[16、17]，在低温条件下和催化剂老化后，H2依然具有较高活性。在他们的实验中均发现H2吸附反应对N2和NH3的生成影响均较显著，因此用H2来还原氮氧化物有很好的效果。

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