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摘 要

质子导体拥有比氧离子导体低的活化能，被认为是很有前景的固体氧化物燃料电池的电解质材料。其中，钇掺杂的锆酸钡（BZY）因其化学稳定性好，体积电导率大备受关注。本课题中，在空气和氮气气氛下采用改进的固相反应法合成BZY。以烧结气氛，烧结方式和保温时间为变量研究它们对BZY电解质的烧结性能和电性能的影响。研究发现，在氮气气氛下合成的粉料纯度较高，粒径较小，烧结性能和电性能都有很大提升。氮气的烧结气氛和包埋法对于电导率的提升都有一定贡献，在600℃的电导率最高达到2.4310^-2S/cm。另外，延长保温时间，虽然提高了烧结性能，但是增加了钡的挥发，最终导致电导率降低。

关键词：质子导体 固体氧化物燃料电池 BZY 气氛烧结

Effect of Atmosphere Sintering on the Structure and Properties of Y-Doped BaZrO₃ Proton Conductor Electrolytes

Abstract

Proton conductors are considered for solid oxide fuel cell as the promising electrolyte materials because of their lower activation energy than conventional oxygen-ion conductors. Because of its excellent chemical stability and large volume conductivity, cerium-doped lanthanum zirconate (BZY) has attracted the attention of many researchers. In this work, an improved solid-phase reaction method was used to synthesize BZY under air and nitrogen atmosphere. The effect of sintering atmosphere, sintering method and soaking time on the sinterability and electrical property of BZY electrolytes were investigated. The results show that the powder synthesized under N₂ atmosphere has higher purity, smaller particle size, greatly improved sinterability and electrical property. Both of the sintering atmospheres of N₂ and embedding method can improve the conductivity. The conductivity is up to 2.4310^-2S/cm at 600℃. In addition, although the increase of the soaking time promotes the sinterability, the increased volatilization of Ba decreases the conductivity.

Key Words: Proton conductor; Solid oxide fuel cell; BZY; Atmosphere sintering

目 录

摘要 I

ABSTRACT II

第一章 绪论 1

1.1固体氧化物燃料电池概述 1

1.2质子导体固体氧化物燃料电池概述 2

1.3质子导体电解质材料 3

1.4钙钛矿质子导体电解质研究现状 4

1.4.1 铈基钙钛矿导体基 4

1.4.2 锆基钙钛矿导体基 4

1.4.3其他类型质子导体电解质 5

1.5本论文的工作内容 6

第二章 实验方法与表征 7

2.1实验原料与仪器 7

2.2粉料合成和样品制备 8

2.2.1 气氛对BZY电解质结构和性能的影响 8

2.2.2烧结方式对BZY电解质结构和性能的影响 9

2.2.3保温时间对BZY电解质结构和性能的影响 9

2.3表征测试方法 10

2.3.1收缩率和气孔率 10

2.3.2电性能表征 10

2.3.3 X射线衍射分析 11

2.3.4扫描电镜分析 11

第三章 实验结果分析和讨论 12

3.1不同气氛对BZY结构和性能的影响 12

3.1.1合成气氛对BZY粉料的影响 12

3.1.2烧结气氛对BZY电解质烧结性能的影响 13

3.1.3气氛烧结对BZY电解质电性能的影响 14

3.2烧结方式对BZY电解质结构和性能的影响 16

3.2.1烧结方式对BZY电解质烧结性能的影响 16

3.2.2烧结方式对BZY电解质电性能的影响 17

3.3保温时间对BZY电解质结构和性能的影响 19

3.3.1保温时间对BZY电解质烧结性能的影响 19

3.3.2保温时间对BZY电解质电性能的影响 20

第四章 实验结论 21

参考文献 22

致谢 25

第一章 绪论

21世纪以来，环境污染问题日益尖锐；加上一次能源的低利用率和再生周期长，使现代社会迫切需要一类清洁的、高效的、无污染的新能源材料。燃料电池是一类把化学能直接转化成电能的电化学装置，因为没有机械传动，不受卡诺循环限制，理论转化率可达100%；同时使用氢气、甲烷等作为燃料，生成物为水，清洁无污染而得到发展。其中固体氧化物燃料电池（Solid oxide fuel cells，SOFCs）采用独有的固态电解质，没有漏液腐蚀等问题，具有结构优势。

1.1固体氧化物燃料电池概述

固体氧化物燃料电池（SOFCs）指以固体陶瓷材料作为电解质的一类燃料电池，主要由阴极、阳极、电解质和连接体组成^[1]。工作原理如图1-1所示：氧气在阴极被还原成氧离子，氧离子经电解质传导到阳极，在阳极和氢气反应生成水同时放出电子。电子由外电路到达阴极，构成回路对负载放电。

固体氧化物燃料电池具有如下特点：1.特有的固态结构赋予其优异的机械强度；2.没有液态电解质的腐蚀和流失问题，可以延长电池的使用寿命；3.燃料选择范围广，降低了使用门槛；4.清洁无污染，能量转化率高；5.没有机械传动，噪声低。

然而工作温度是它致命的缺点，传统的固体氧化物燃料电池工作温度一般都较高，从而带来一系列问题:1.为了防止电解质损坏升温速率不能太快，所以启动较慢；2.较高的工作温度（800-1000℃），使连接材料选择受限，带来高昂的成本问题；3.阴、阳极容易同电解质发生反应，减少使用寿命等。

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