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摘 要

氢化镁（MgH₂）由于其储氢容量高（7.6 wt.%），原料来源丰富，环境友好等优点，被认为是非常具有应用前景的储氢材料。文献报道氢化燃烧合成 (Hydriding Combustion Synthesis) 可制备高纯MgH₂，但受到高温、高压条件等条件的限制。

本课题旨在通过调整氢化燃烧合成（HCS）参数优化MgH₂制备工艺，并且进一步结合机械球磨（MM）活化预处理工艺，研究MM HCS工艺对20 g铣削镁粉合成MgH₂纯度的影响。采用差扫描量热仪（DSC）模拟0.5 MPa以及0.3 MPa合成氢压下氢化燃烧合成MgH₂的过程，根据DSC曲线中的吸氢放热峰得出相应合成氢压下的最佳保温温度，继而调整保温温度将样品进行HCS。结合X射线衍射分析（XRD）和Rietveld全谱拟合定性定量分析HCS烧制样品的各相含量。实验结果表明：经过球磨转速400 rpm-球料比10:1-球磨时间90 min球磨预处理的20 g铣削镁粉，活化温度为580 ℃，0.5 MPa合成氢压下最佳保温温度为310 ℃，0.3 MPa合成氢压下最佳保温温度为300 ℃，保温时间为5 h，HCS法制备得到MgH₂的纯度分别可达94.32 wt.%、74.37 wt.%。

关键词：氢化镁 氢化燃烧合成 低温低压 DSC 机械球磨

The Study of HCS Parameters Effect on the Purity of 20 g Batch  Preparation of Magnesium Hydride

ABSTRACT

Magnesium hydride (MgH₂) is considered to be a promising hydrogen storage material because of its high hydrogen storage capacity (7.6 wt.%), abundant raw material sources and environmental friendly. High purity MgH₂ can be prepared by Hydriding Combustion Synthesis process, but it is subject to high temperature and high pressure conditions.

The purpose of this study is to optimize the MgH₂ preparation process by adjusting the hydrogenation combustion synthesis (HCS) parameters, and further study the effect of MM HCS on the purity of MgH₂ were investigated by combining the mechanical milling (MM) pretreatment process. The synthesis of MgH₂ under hydrogen pressure of 0.5 MPa and 0.3 MPa was simulated by differential scanning calorimetry (DSC). The optimum insulation temperature was obtained under the corresponding hydrogen pressure by the DSC analysis. Then 20 g of the samples were used for HCS by adjusting the insulation temperature. The content of each phase of HCS samples was quantitatively analyzed by X-ray diffraction (XRD) and Rietveld full spectrum fitting analysis. The experimental results show that when the activation temperature was 580 ℃, the optimal holding temperature is 310 ℃ under 0.5 MPa hydrogen pressure and 300 ℃ under 0.3 MPa hydrogen pressure, and the holding time was 5 h, the purity of MgH₂ prepared by HCS method was 94.32 wt.% and 74.37 wt.% respectively.(20 g Mg powder prepared by the process of mechanical milling under milling speed of 400 rpm, ball-to-powder ratio of 10: 1and milling time of 90 min.)

KEY WORDS: Magnesium hydride; Hydriding combustion synthesis; Low temperature and low pressure; DSC; Mechanical milling

目 录

摘 要 I

ABSTRACT II

第一章 绪论 1

1.1 引言 1

1.2 储氢方式研究现状 1

1.2.1 物理方式储氢 1

1.2.2 化学方式储氢 2

1.3 镁基储氢合金制备方法 2

1.4 氢化镁的应用现状 3

1.4.1氢化镁的基本性能 3

1.4.2氢化镁的应用 4

1.5 问题的提出与本文的研究内容 6

第二章 实验方法 7

2.1 实验原料 7

2.2 原料制备 7

2.2.1 HCS设备 7

2.2.2 HCS工艺 8

2.2.3球磨设备 8

2.3结构及性能分析 9

2.3.1 DCS模拟HCS 9

2.3.2 XRD分析 9

2.3.3 Rietveld全谱拟合分析 9

第三章 实验内容 11

3.1 0.5 MPa下的HCS优化 11

3.1.1 保温温度对HCS法制备MgH₂纯度的影响 11

3.1.2 球磨预处理对HCS法制备MgH₂纯度的影响 14

3.1.3 Rietveld精修 16

3.2 0.3 MPa下的HCS工艺 17

3.2.1 保温温度对HCS法制备MgH₂纯度的影响 17

3.2.2 球磨预处理对HCS法制备MgH₂纯度的影响 18

3.3 本章小结 20

第四章 结论与展望 21

4.1 结论 21

4.2 对将来工作的建议和展望 21

参考文献 23

致谢 25

第一章 绪论

1.1 引言

我国频频出现雾霾，多个城市被严重污染的空气所笼罩，能源和资源消耗、环境污染日趋严重，因此亟需发展战略新兴产业，发展“新能源”势在必行。在当前开发和研究的各种新能源体系中，氢能是现在二次能源研究的热点^[1]。氢能具有来源广泛、环境友好、热值高、能大规模储存等优点^[2]。虽然氢能具有众多优势且应用广泛，但距离大规模商业应用还有许多问题待以解决。

1.2 储氢方式研究现状

氢的存储是其运用的瓶颈。安全、高效、高密度、低成本的储氢技术是氢能利用推向实用化、规模化的关键。储氢方式大致分为物理方式储氢和化学方式储氢。物理方式储氢是通过改变氢气物理状态实现储氢，化学方式储氢是通过形成稳定的固态材料实现储氢。

1.2.1 物理方式储氢

常见的物理方式储氢有高压液态储氢、液化储氢、吸附储氢等。

高压液态储氢是通过对氢气进行加压压缩，将其储存于高强度的容器内，这是工业上最常用的一种储氢方式，但是成本高，占用空间大，运输不安全，对储存容器的要求高。因为氢气的质量相对于容器很小，只占约1 %-2 %^[4]，所以这种方式的关键是寻求能承受高强度并且本身质量轻的容器，目前比较新颖的材料有聚乙烯、碳质纤维、环氧树脂和铝衬垫等。

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