1. 研究目的与意义（文献综述包含参考文献）

我国煤炭产业主要指煤炭采选业，包括无烟煤、烟煤、褐煤等原煤煤种的开采与洗选。从细分行业来看，煤炭采选业分为煤炭开采业和煤炭洗选业。煤炭是我国重要的基础能源，我国能源消费结构一直以煤炭为主。

继2009年我国首次成为煤炭净进口国后，2010年来我国煤炭净进口量持续增加。2010年我国煤炭进口保持快速增长，出口继续下降。据海关统计，全年进口煤炭16483万吨，同比增长30.99%；出口煤炭1903万吨，下降15.03%；净进口煤炭14580万吨，较上年增加4237万吨[1]。2011年，我国煤炭进口量继续保持高位，进口总量再创近年来新高，出口规模依然较小，与进口量相差悬殊。2011全年我国进口煤炭1.82亿吨，同比增长10.8%；出口煤炭1466万吨，下降23%；净进口1.68亿吨，增长15.2%。由于近几年国内经济增速回落，许多高耗能企业将不得不实行减产，对电力的需求下降，使2012年煤炭需求增速放缓。综合分析国内外煤炭供需形式和国家政策等影响进出口的主要因素，2012年我国煤炭供需基本平衡的总体格局将继续保持，煤炭进口总量大幅上升的可能性不大；出口仍将保持低位运行，不排除创新低的可能[2]。”今年以来中国煤炭进口量大量增加，预计2013年煤炭进口量仍将保持高位，进口煤对中国国内市场的冲击不断加大。”中国煤炭工业协会经济运行部主任、中国煤炭运销协会理事长王战军日前在此间举行的2013中国煤炭市场高峰论坛上说[3]。

近年来国内煤炭消费年均增长率达到8%左右，煤炭在我国能源消费中具有重要的地位。我国在高油价下降低成本的压力最大，以煤代油的倾向日趋明显。受需求变化影响，我国煤炭行业市场呈现出”淡季不淡、旺季不旺”的态势。自2011年国家发改委发布30号公告[4]，对电煤价格实行临时干预措施，将煤炭价格限定在一定范围内，此举存在对煤炭产量和供需产生一定影响，但限价将会影响煤企供应的积极性，需要观察干预措施何时结束。综合分析，2013年煤炭价格将稳中有升。

一、煤粉燃烧过程机理

煤的化学成分为有机质、矿物质灰分及水分。有机质主要包括碳（C）、氢（H）、氧（O）、氮（N）、硫（S）元素的化合物。上述元素在与氧气发生燃烧反应时放出热量故C，H，O，N，S及其化合物又称可燃质。矿物质灰分主要包括钙、镁、铁等金属盐金属氧化物微量氯化物以及微量氯元素。水分分为化合结晶水及游离水。化合结晶水在低于100℃时不析出游离水吸附于煤的表面或毛细孔中吸收热量时可析出。矿物质灰分及水分不发生化学反应不产生热量故对作为燃料的煤而言皆为杂质。可燃质并非以元素形式存在而是复杂的化合物与氧发生燃烧反应时产生一系列的化合、分解反应伴随热量的释放。其值可通过化学计量方程式表示它仅表示反向物与生成物之间的数量变化关系而与反应的实际历程无关[5]。

煤的燃烧实际上是煤中的可燃成分与空气中的氧气在高温下进行的快速氧化反应，并伴随着光和热的产生。煤燃烧后的生成产物是各种气体混合物，主要有二氧化碳、二氧化硫、水蒸气等，通常又称为烟气[6]。煤的燃烧过程分为初始的挥发分析出及燃烧和挥发分析出后煤中其余成份形成的碳粒燃烧两个阶段. 一般主要研究在惰性气氛和氧气气氛下的挥发分析出，统称为热解或挥发分析出。煤的挥发分析出后剩余的炭骸类似石墨结构，为由很多晶粒组成的焦炭。煤粒燃烧特性主要由焦炭决定，这是因为：

（1）焦炭占煤可燃质量的55%～97%，发热量占60%～95%；

（2）焦炭燃烧时间占煤燃尽时间的90%；

（3）焦炭燃烧为其他过程创造热力条件。

所以煤的燃烧过程主要是焦炭的燃烧过程。碳燃烧的步骤为：

（1）氧扩散到碳表面；

（2）扩散的氧被碳表面吸附；

（3）碳与氧发生化学反应；

（4）燃烧产物解吸附；

（5）燃烧产物向外扩散。

碳燃烧有四种可能的机理：

（1）碳表面完全氧化，C O2=CO2；

（2）产物全为CO，2C O2=2CO；

（3）先全部生成CO，后燃烧成CO2，称为滞后燃烧；

（4）气化燃烧：C CO2=2CO。 [7]

二、煤粉燃尽特性判别指标[8]

近几年来，来自国内的众多研究学者在研究煤的燃烧特性方面开发出众多研究方法来评价煤粉的燃尽过程，其中就热重分析提出的许多判别指数。

1、平均燃烧速度

相大光采用热冲击燃烧试验研究了煤的燃尽性能。试验开始前，先将加热炉提升至一定高度，炉温恒定960℃。坩埚内装100mg煤样，将加热炉降到固定位置，煤样被冲击加热，得到热重曲线。将100mg煤样中可燃质的毫克数与其总燃烧时间之比为可燃质平均燃烧速度。总燃烧时间以加热炉降到固定位置时可起算，到燃烧结束为止。这在一定程度上反映了煤的燃尽性能.

2、煤的燃尽指数N

在热天平上以一定的升温速率加热煤样，反应气氛为空气或氧气，可以得到煤燃烧过程中的微商失重曲线为煤粉燃烧的曲线，刘文珍等通过对90多种煤样进行研究测试，最终总结出煤的燃尽指数N：

：难燃峰下烧掉的燃料量，mg

： 难燃峰的最大反应速度对应的温度，

，：煤和煤焦燃掉98%的所需时间，min

N等级指数判定极限如下：

Ngt;4.25 极难燃； N=3.5-4.25 难燃； N =2.5-3.5 中等

N=1.75-2.5 易燃； N≤1.75 极易燃

3、燃尽特性综合判别指数

将N的值换算成的形式，就可以得到燃尽特性综合判别指数。值越大，煤的燃尽性能越好。

燃尽特性综合判别指数的判定界限

	lt; 2.5	2.5-3.5	3.0-4.4	4.4-5.7	gt;5.7
	极难	难	中等	易	极易

4、燃烧特性指数S

燃烧特性指数S也是判定煤燃尽的指标，其表达式为：

对于公式中 为最大燃烧速度；为平均燃烧速度

为着火温度； 为燃尽温度

对于S 值越大，煤的燃烧特性越好，燃尽度越高。

5、煤焦燃烧综合指数R

控制热天平的温度恒定700℃，对煤焦进行燃烧，得到煤焦的燃烧曲线。R定义为

：700恒温下最大反应速率。mg/min

：煤焦可燃质在700℃下从切换O2开始到样品全部燃尽所需时间，min。

煤焦燃烧综合指数R的判别区间

R	≤0.7	0.7-0.78	0.78-0.85	0.85-0.99	gt;0.99
	极难	难	中等	易	极易

三、影响煤粉燃尽的因素

1、微观显微组分对煤粉燃尽的影响[9]

煤显微组分是指显微镜下可辨认的煤的有机成分。显微组分对煤焦的孔隙结构存在影响,并与煤的粘结性有关。矿物质对孔隙结构的发展起限制作用, 且对镜质组的限制作用大些。对煤粉焦的孔隙结构研究显示, 显微组分的影响与煤的粘结性有关, 对非粘结性煤, 含原始细胞腔的显微组分对孔隙结构产生影响, 而对粘结性煤, 惰质组中无塑性成分将影响孔隙结构的发展。矿物质对孔隙结构的发展起限制作用,且对镜质组的限制作用大些。制焦条件对孔隙结构有很大影响, 并主要影响孔径lt; 3nm的孔。利用灰色关联分析的方法对影响煤粉焦孔隙结构的因素进行了分析。对同种煤关联分析表明,煤的原始比表面积和固定碳对焦的比表面积影响较大, 显微组分对焦的比表面积也有影响, 影响程度与煤变质程度、原始细胞腔和显微组分的塑性等有关。对不同种煤关联分析表明, 水分、惰质组、挥发分和煤原始比表面积等对焦的比表面积影响较大, 而镜质组、灰分和固定碳没有什么影响。

2、挥发分含量对煤粉燃尽的影响[10]

挥发分是指煤中有机质的可挥发的热分解产物。达相同燃尽度时，挥发分较低的无烟煤通常所需的时间较挥发分较低的烟煤为长， 总体一个趋势是挥发分越低，相应的燃尽时间越长。其主要原因可能是挥发分较低的煤较致密，煤中挥发分析出后的空隙率较小，因此燃烧较为困难致使燃尽时间较长。

3、灰分对煤燃尽的影响

灰分是指煤完全燃烧后余下的残渣量。煤的灰成分是极不相同的，不仅不同矿区煤的灰成分不同，即使是同一种煤，有时灰成分也不相同。煤在磨细以后，外来矿物质及大部分夹层状矿物质会与有机质分开，因此外在灰分及大部分夹层状灰分对煤的有机质的燃烧过程没有直接的妨碍作用。内在灰分是较均匀地分布于有机质中的，在燃烧温度低于灰的软化温度时，在焦炭颗粒从外表面到中心一层一层地燃烧过程中，焦炭粒的外表面将形成一层灰壳。灰壳随燃烧过程的发展而增厚，此时外层的灰壳就裹在内层的焦炭上，增加了氧气扩散到内层焦炭上的阻力，从而妨碍焦炭的燃尽。当燃烧温度高于灰的熔化温度时，情况就完全不同。此时大煤粒的灰层就熔融而从焦炭表面上形成液态灰滴而坠落，从而不断暴露出焦炭的反应表面，不再能形成灰壳[11]。

4、煤中水分含量对煤燃尽的影响

水分在燃烧时变成蒸汽要吸热，因而降低了煤的发热量。煤炭中的水分可分为外在水分和内在水分，一般以内在水分作为评定煤质的指标[12]。在高温火焰中水蒸气对燃烧过程具有有效的催化作用，可以加速煤粉焦碳的气化和燃烧，可以提高火焰黑度，加强燃烧室炉壁的辐射换热。另外，水蒸气分解时产生的氢分子及其氢氧根又可以提高火焰的热传导率。同时，由于一部分燃烧热热耗在加热水分并使其在汽化和过热上也降低了炉内烟气温度，从而使煤粉气流卷吸的烟气温度以及火焰对煤粉气流的辐射热都降低[13]。

另外，还有氧含量、温度、孔隙率和比表面积也会影响煤粉燃烬。煅烧温度的提高及气氛中初始O2含量的增加有利于煤粉燃尽时间的缩短，但对烟煤而言，温度增加到905℃或高于17%以后， 其对燃尽特性的影响较小，温度的进一步增加反而可能会造成分解炉的局部高温；对于无烟煤，则应尽可能提高煅烧温度及助燃空气中含量[10]。随着煤燃烧过程的进行，内部孔隙随着温度的升高而变大，但当燃烧进行到一定程度，温度较高时煤粒内部孔隙又变小，说明高温时孔隙收缩。燃烧进行过程是固定碳不断消耗过程，烟煤煤焦的孔隙率大，使固定碳与氧接触面积大!燃烧过程比孔隙率低的无烟煤更容易进行，结果燃尽时间短，燃尽指数大。但当煤粒温度迅速升高到较高温度!孔隙率减小!固定碳的燃烧速度降低!又由于高温下灰分矿物的作用，使固定碳活性增强，结果对高灰分煤的燃烧速度起到促进作用，其化学反应速度常数变为最大，但由于受着火过程影响，在挥发分含量相近时，高灰分烟煤的焦炭燃尽时间还是比其它烟煤长[14]。相比煤的外表面积而言煤的内表面积则大的多，可达十几到几十数量级，煤的表面积大小决定了气固相接触反应面积，反应面积的增大，可以提高煤粉的燃烧速率，更易于煤粉的燃尽。实此外，煤中挥发分迅速析出的质量、生成煤焦的结构、煤焦颗粒的尺寸、生成物种类、炉膛温度、停留时间等也会影响煤的燃尽效果[15]。

四、煤粉燃尽动力学

煤燃烧反应动力学是研究煤的反应速率与温度、转化率、气相反应物浓度和煤颗外外部传质条件的定量关系；研究煤反应性能和结构的关系；研究最佳燃烧反应条件等。这些知识对于研究煤粉燃烧过程分析是必备的，所以不同的研究者采用不同研究方法对煤燃烧反应动力学做了大量的工作。下面就研究煤燃烧反应动力学的主要研究方法进行论述。

1、煤燃烧反应动力学的研究方法[16]

（1）热重分析法

热重分析法跟踪检测燃烧过程中样品重量随时间或温度动态变化，通过测定燃烧特性参数来计算燃烧反应性反应活化能及燃烧速率,同时通过分析失重曲线, 可得到一些煤燃烧的特征值，如燃尽温度燃尽时间.最大失重温度,最大失重率,燃烧前期的燃烧量等,热分析法具有测量准确、可重复性好、可在消除内、外扩散的影响下进行动力学分析的优点，而且数据处理简单，因此被广泛的应用于煤燃烧反应的研究。

在煤的燃烧反应热重分析动力学方法中，文献中报道比较多的方法主要有以下几类：

①单一升温速率法（Freeman-Carroll微分法）

根据质量作用定律，动力学方程可表示为

与反应温度之间的关系可用Arrhenius定律

对于非定温情形

其中为初始温度； 为恒定加热速率；

则由上面方程可非均相反应动力学方程式：

令上式里的，对方程两边取对数和微分可得：

将方程改成差分格式，并两边同除以得：

②Coats-Redfern积分法

Coats#8212;Redfern积分法可以处理恒定升温速率下反应动力学，将煤燃烧过程近似看成一级动力学反应：

将公式代人基本反应动力学方程得:

对上式积分并采用Coats-Redfern近似，整理得

因此以对作图，根据直线的斜率和截距即可得到煤燃烧的活化能E和指前因子A。孙庆雷[17]用此方法以不同转化率下对应不同的燃烧温度为着眼点，研究煤半焦动力学，发现随着所用升温速率的增加，所得半焦燃烧的活化能逐渐减小，指前因子也逐渐减小。

③多重扫描速率法

以FWO（Flynn-Wall-Ozawa）法为代表的多重扫描速率法又称等转化率法，该方法直接对动力学方程式移项，整理得：

在不同的下，选择相同的，则是个定值，这样与就成线性关系，从斜率可求出E值，对于每个值都可求出E值，然后对所做的值进行逻辑分析，就可以确定合理的活化能。

FWO法可以避开反应机理函数的选择而直接求E值，避免了因反应机理函数假设的不同引来的误差。

④分布活化能模型DAEM

DAEM模型首先由Vand[18]提出，Pitt[19]将其用于煤热解过程，Miura[20]证明DAEM模型也可以描述单一反应体系的动力学行为，并对DAEM模型的应用方面做了很大的改进，所得到的处理方法不再需要对反应活化能的分布函数做任何先决假设，刘旭光等又对该理论进行了最新阐述，并考察了大同煤半焦的气化动力学，证明了DAEM模型在处理单一反应体系时的适用性，孙庆雷[17]运用DAEM模型分析了恒温法和程序升温法在处理半焦燃烧动力学方面的差异。

DAEM模型基于以下两个假设：无限平行反应和活化能分布。根据这两点假设，将煤燃烧过程近似看成一级动力学反应， 则燃烧过程可以描述为：

其中-燃烧总转化率，-为活化能在E~E ΔE区间内燃烧反应燃烧的量，-任一时刻中已经燃烧的量。程序升温下，有，即,移项采用阶跃近似函数整理得:

恒温条件下，对式移项并积分整理得：

通过作 或与的图，即可以从该直线斜率和截距求得该燃烧百分率下对应的活化能E和指前因子A。

⑤KG法

旷戈采用恒温热重分析法研究单颗粒煤焦燃烧动力学时，基于缩芯模型推导了单颗粒煤焦燃烧动力学方程：

其中，为单个球形煤焦颗粒在热天平中的燃烧速率系数，

燃烧过程总阻力为：

旷戈考虑了煤焦颗粒在燃烧过程中焦核颗粒外表面积的变化，发现随着煤焦燃烧的进行，反应面积与所需要的氧通量逐渐变小，外扩散传质阻力与气膜传质阻力逐渐减少；灰层扩散传质阻力在灰层厚度达到颗粒半径的一半时最大，而后逐渐减少；当燃烧反应快要结束时，即焦核半径，外扩散阻力、气膜传质阻力与灰层传质阻力都趋于零，此时燃烧转为动力学控制，燃烧过程的阻力只有燃烧反应本征动力学的阻力。

（2）管式沉降炉法

管式沉降炉可以在动态条件下得到煤粉气流的着火温度、燃尽度和结渣状况,煤粉在管式沉降炉燃烧过程中氧气首先从自由流扩散至煤炭粒子的表面，然后在粒子的表面发生燃烧化学反应，在稳态条件下，炭的扩散反应速率等于表面燃烧速率也等于总体反应速率。即：

整理得：

煤粒的总反应速率k为：

其中

粒子的扩散反应速率常数为：

由式知：根据试验确定的总体反应速率常数k和扩散反应速率常数，就可以计算出煤燃烧的表面反应速率常数，再由阿累尼乌斯定律，通过与的直线，就可求得活化能Ｅ和指前因子Ａ。

(3)脉冲激光点燃法

激光点燃器主要由激光器、脉冲激光器、透镜、凹面反射镜、相机、微机系统及光电检测系统组成。样品碳粒用少许油粘附在石英丝上，再固定在支架上，利用抽气#8212;充气系统，将氧气浓度调为所需的浓度，由微机操作触发钕玻璃激光器发出脉冲激光点燃颗粒，碳粒经激光点燃后即脱离石英丝下落，用相机拍摄其燃烧全过程，相机镜头前装有频率固定折光器，以此来建立时标，算出颗粒燃烧过程的时间，燃烧颗粒表面温度用双色辐射测温法测量。

2 、煤燃尽动力学模型[21]

（1）煤燃烧动力学研究

煤的燃烧是一个复杂的物理化学过程，根据煤粉燃尽建立的动力学模型还不能完整准确地表达煤粉燃尽特性。

①煤粉气流在10 ms内达到燃烧带的1400～16000的温度，挥发分很快就被烧掉。挥发分的热解模型通常为单步或两步的Arrihenius模型；更为复杂的模型是基于煤析出挥发分的网络模型。煤的燃烧以煤焦的燃烧为主，在粉煤炉内的燃烧时间大约是1～4 s，其燃烧模型主要有单步的反应动力学模型。

②在气固两相计算流体动力学的商业软件(如Fluent)中，综合燃烧模型(CCM)中的煤焦反应子模型为单步模型，对同一煤阶，单位外表面积的反应速率公式中的指前因子和活化能均为常数，其计算结果不能外推到其它煤焦、其它温度或其它压力下的反应，且和实验间存在着不可忽视的误差，因此，认为F1uent的计算结果与实验结果一致是值得怀疑的；目前广泛使用的球形模型，只能对煤粉燃尽度小于90％时的燃烧速率进行较准确的预报，而无法对后期的燃尽性进行正确预报。最近，很多研究者的工作都集中在煤焦的燃尽性上，提出了碳的燃尽动力学模型(CBK)。但这些碳的燃尽模型忽略了粒径相同但反应比表面积不同的颗粒所具有的反应性的差异。

③在准化学反应模型中使用的有常表面积模型，这会导致燃尽度随时间线性增长；有Smith(1972)的球形表面模型；IFRF模型认为反应表面积随燃尽增加而线性减小，但用此模型计算的燃尽时间长得多；Lorenz考虑了煤焦燃烧时可利用表面积，将反应动力学和孔内扩散阻力耦合到了一准动力学模型中。

④单步的反应动力学模型中，对石墨、大多数的碳、无烟煤和不同煤阶的煤形成的煤焦其活化能为常数()，但指前因子是一变数；反应阶数有零阶和一阶，有零阶和一阶之间的，有大于一阶的，也有大于二阶的。事实上把反应阶数当作了求取动力学参数的一个调整变量，因而，不能从实验数据中得到任何新的信息。从大量的不同煤种的TGA数据知，和并非线性关系，由于取对数的原因，这种非线性性被大大地掩盖了；而且是否把反应阶数和指前因子中的温度作为变数，所得到的活化能和指前因子存在着数量级的差异；加上热天平本身的传热传质就很复杂，同样的样品在不同天平上的分析结果有可能存在着10％左右的系统偏差，因此，现有煤粉燃烧动力学模型还远远没有完整表述反应中诸因素的影响。

（2）简单碰撞理论的研究

目前，煤焦的燃烧反应动力学模型大多只显式地表达了温度、压力和氧气浓度等因子，其通用性和预报性差。清华大学的傅维标教授分离了影响反应的化学因素和物理因素，为通用性燃烧反应动力学模型的研究奠定了基础。

根据化学反应动力学气体分子碰撞理论，我们可以建立关于气固反应的简单碰撞理论：设已经到达固体颗粒表面的气体分子不停地撞击固体表面，其撞击速度符合MaXWeU分布函数。超过一定能量的碰撞称为有效碰撞；只有发生有效碰撞，气体和固体间的化学反应才能发生。某一组分有效碰撞次数占总碰撞次数的比例由Boltzmann因子决定，则组分J的绝对反应速率：

其中为与实验条件和反应物特性有关的常数；为随反应进程而不断变化的可反应表面积。

上式适用于大部分的气固反应，它具有明确的物理意义，没有需要确定的反应阶数，为通过实验的手段确定气固反应的动力学参数奠定了基础。

（3）基于简单碰撞理论煤粉燃烧动力学模型的研究

现在研究焦炭的表面反应，并假设在焦炭表面有如下几种气体：，，，，。为了分析的方便，将焦炭表面的反应简化如下：

则

这里，摩尔分数和质量分数定义如下：

假设煤焦中灰是均匀分布的，反应物碰撞表面上含碳部分的表面积为，则：

而

令 ,即S是燃尽度的函数，其初始值为,于是有：

从上式知，绝对反应速度的阶数大于二阶，这与实验及一些报道的结果是一致的。且。由此可见，k与煤焦中的灰分、初始比表面积和燃烧过程中的比表面积的变化有关，不仅随煤阶而变化，而且随反应过程而变化

基于化学反应动力学简单碰撞理论而建立起来的气固两相燃烧模型(SCT模型)，各参数的物理化学意义明确，能正确解释煤焦表面燃烧机理；该模型充分考虑了粉煤分别在热天平中与在炉内燃烧条件下，表面氧气浓度和氧气可达比表面积分布的差异，并给出了计算活化能函数和氧气可达比表面积的新方法，可提高利用热天平获取的动力学参数对炉内煤粉燃烧速率预报的准确性。

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2. 研究的基本内容、问题解决措施及方案

1、本课题主要研究内容有：

①各选取3种具有代表性的褐煤，烟煤和无烟煤的煤样，分别在800 ℃

850℃,900℃，950℃下，选取不同燃烧氧分压（6% 11!%）进行煤粉燃尽实验的热重实验研究，分析不同品位煤的燃尽特点