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摘 要

当今燃料电池作为节能高效且能量密度高的能源转换装置，在解决能源危机有着巨大前景。但是由于燃料电池的性能中OER和ORR过电位大且缓慢，导致其能量转化的效率很低，限制了燃料电池的应用发展。而催化剂可以加速电池中的析氧反应和氧还原反应的性能，降低过电势，提升燃料电池的性能。但当前商业化的铂基催化剂过于昂贵稀少且稳定性差，为了降低成本和实现可持续发展需要寻找替代品来减少铂基催化剂的利用。

MOFs因为比表面积大，高孔隙和可调孔径尺寸性等优点成为替代品热门之一，其热解制备的衍生材料能改善其本身稳定性差的缺点有着更大的前景，且过渡金属氧化物的资源丰富性和理论上有着较高的催化性能。因此若将过渡金属氧化物掺杂MOFs衍生制备出纳米多孔碳复合材料催化剂可能会是作为双功能催化剂取代商业化Pt催化剂的优良选择之一。本实验是通过以ZIF-8为前驱体，按比例引入过渡金属镍后经高温惰性气体碳化后合成了NiO@NCs催化剂样品，并测试了其物理结构 (SEM 、XRD 、BET) 与电催化性能的表征。

结果表明NiO@NCs催化剂样品具有高比表面积和有大量微孔结构，可以提供大量的活性反应位点，并且在电催化方面的表现优异，具有比铂基催化剂更低的过电位和更长时间稳定放电特点。因此，本实验制备的催化剂在取代铂基催化剂走向商业化，具有很大的前景。

关键词：金属有机框架衍生材料 纳米多孔碳材料 电催化 析氧反应 氧还原反应

Preparation and electrocatalytic properties of porous carbon nano-framework derived from metal-organic frameworks

Abstract

Today's fuel cells, as energy-saving and efficient energy conversion devices with high energy density, have great prospects in solving the energy crisis.However, due to the slow OER and ORR dynamics of the fuel cell and the large overpotential, the efficiency of its energy conversion is very low, which limits the application development of the fuel cell.The catalyst can improve the performance of the OER and the ORR in the battery, reduce the overpotential, and improve the efficiency performance of the fuel cell. However, the current commercial platinum-based catalysts are too expensive and scarce and have poor stability.

MOFs because of the advantages of large specific surface area and high porosity the derivative materials prepared by pyrolysis can improve their own disadvantages of poor stability, and the resource richness and theoretical high catalytic performance of transition metal oxides are more promising. Therefore, it may be an excellent choice to substitute the commercial Pt catalyst as a bifunctional catalyst if the transition metal oxide is doped MOFs derived. The N was synthesized by using ZIF-8 as precursor, introducing transition metal nickel in proportion and carbonization by high temperature inert gas NiO@NCs catalyst samples and tested their physical structure (SEM 、XRD 、BET) and characterization of electrocatalytic performance.

The results show that the NiO @ NCs catalyst sample has a large number of microporous structures, and has a lower overpotential and longer time stable discharge characteristics than platinum-based catalysts. Therefore, the catalyst prepared in this experiment has great prospects in replacing the platinum-based catalysts for commercialization.

Key words: Metal-organic framework derivatives；Nano porous carbon materials；Electro-catalysis；Oxygen evolution reaction；oxygen reduction reaction

目录

摘 要 I

Abstract II

目录 III

第一章 绪论 1

1.1引言 1

1.2 金属有机框架材料概述 2

1.2.1金属有机框架材料的特性 2

1.2.2金属有机框架材料的应用 2

1.2.3金属有机框架材料的合成方法 3

1.2.4金属有机框架材料的发展概述 4

1.3 金属有机框架衍生物材料的研究 5

1.3.1金属有机框架衍生化合物的概述 5

1.3.2金属有机框架衍生物的制备分类 5

1.3.3金属有机框架衍生物的电催化应用 6

1.4 本文研究的主要意义和研究内容 7

1.4.1本文研究的主要意义 7

1.4.2本文研究的主要内容 8

第二章 实验过程与研究方法 9

2.1实验仪器和原料 9

2.2 实验材料样品的制备 10

2.2.1前驱体ZIF-8的合成 10

2.2.2 NCs和NiO@NCs催化剂的制备 10

2.3 材料的物理与电催化表征 11

2.3.1 表观形貌分析（SEM） 11

2.3.2 物相结构分析（XRD） 11

2.3.3 氮气吸脱附测试 (BET) 11

2.3.4 旋转圆盘电极的电催化测试 11

第三章 结果与讨论 13

3.1 材料的物理表征结果 13

3.1.1 样品SEM表征 13

3.1.2 样品XRD表征 14

3.1.3 样品BET表征 15

3.2 材料的电化学表征结果 15

3.2.1 样品OER 析氧反应测试 15

3.2.2 样品ORR 氧还原反应测试 16

3.2.3 样品OER、ORR的催化稳定性 17

第四章 结论与展望 18

4.1 结论 18

4.2展望 18

参考文献 19

致谢 22

第一章 绪论

1.1引言

化石能源作为不可再生能源伴随着其过度开发利用导致的能源枯竭的问题，和能源开发利用带来的环保问题都在备受瞩目。因此开发新能源，开发环保无污染的替代化石燃料的能源是人们需要去完成的目标，也是人们为了满足自身人类对能源的需要和为了应对将来的能源危机问题的潜在解决办法。

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