论文总字数：17824字

摘 要

氢气由于其热值高、零碳排放等优点被认为是未来有希望代替传统化石能源的一种理想新能源，而电化学分解水制氢是一种有效的制氢手段。电解水反应包含阳极的析氧反应（OER）和阴极的析氢反应（HER），其中，氧析出反应是一个多步骤、四电子过程的反应，其反应动力学较差，是电催化分解水的决速步骤。因此开发高效廉价的氧析出反应电催化剂对于降低电解水整体反应过电位至关重要。过渡金属层状金属氢氧化物由于其独特的二维结构、大的比表面积和特殊的电子结构显示出良好的OER电催化性能。本篇论文主要研究了不同比例的CoFe LDHs纳米片，采用快速电沉积的方法在碳布的碳纤维表面原位平铺一层CoFe氢氧化物，结合后续热处理工艺，将不同比例的CoFe氢氧化物生长在碳布上，测试出不同比例的样品OER性能的差异。通过电化学测试表明加入的金属比例不同会明显改变催化剂的OER催化性能，其中Fe/Co比例为0.01时表现出最强的催化活性。我们认为这是由于引入Fe调控催化剂表面的电荷分布，从而引发材料对于反应物的反应性增强。

关键词：钴铁双金属氢氧化物 氧析出反应 催化活性

ABSTRACT

Hydrogen is considered to be an ideal new energy source that has the potential to replace traditional fossil energy sources in the future due to its high calorific value and zero carbon emissions. Electrochemical water splitting is an effective method to producing hydrogen, which contains the oxygen evolution reaction (OER) of the anode and the hydrogen evolution reaction (HER) of the cathode. Among them, the oxygen evolution reaction is a multi-step, four-electron process with sluggish reaction kinetics, which is rate-determine steps of the electrocatalytic water splitting. Therefore, the development of an efficient and inexpensive electrocatalyst for the oxygen evolution reaction is essential to reduce the overall overpotential of water splitting. The transition metal layered hydroxide shows prospective OER performance due to its unique two-dimensional structure, large specific surface area and special electronic structure. This paper mainly studies CoFe LDHs nanosheets with different proportions of Co/Fe. Using rapid electrodeposition method, a layer of CoFe hydroxide is in-situ grown on the surface of the carbon cloth. Combined with the subsequent heat treatment process, different ratios of Co/Fe hydroxide was grown on carbon cloth by electrodeposition. Electrochemical tests indicate that the different metal ratios added will obviously change the OER catalytic performance of the catalyst. The Fe/Co ratio of 0.01 shows the strongest catalytic activity. We believe that this is due to the introduction of Fe to regulate the charge distribution on the catalyst surface, thereby triggering the increased reactivity of the material to the reactants.

KEY WORDS： Cobalt iron bimetal hydroxide; Oxygen evolution reaction; Catalytic activity

目录

摘要 II

ABSTRACT III

第一章 绪论 1

1.1 课题意义 1

1.2 电解水的基本原理 2

1.3 析氧反应 2

1.4 过渡金属基水氧化进展 4

1.4.1 在电解水中的研究发展 4

1.4.2 Co/Fe基硫化物 4

1.4.3 Co/Fe基氧化物 4

1.4.4 Co/Fe基氢氧化物 5

1.4.5 Co/Fe基硼化物/磷化物 6

1.5 CoFe双金属纳米材料 6

1.5.1 在电解水中的研究发展 6

1.5.2 CoFe双金属合金 6

1.5.3 CoFe-Cl LDH 7

1.6 本课题的探究意义和关键问题 9

1.6.1 探究意义 9

1.6.2 关键问题 9

第二章 实验材料与研究方法 10

2.1 实验试剂 10

2.2 材料表征 10

2.3 电化学测试 10

2.4 催化剂的制备 11

第三章 实验结果与讨论 12

3.1 材料物理表征 12

第四章 总结 17

参考文献 18

致谢 20

第一章 绪论

1.1 课题意义

因为全球经济的不断扩张，世界能源消量始终在增加。发达国家经济增长速率显著低于我们发展中国家。水、地热、风、核等自然资源带来的多种形式的新能源慢慢进入市场，产生了现在以化石燃料为主的二次能源和新能源共存的能源构造模式。在当今网络覆盖面很广泛的世界和新能源市场数量增加，一氧化氮、二氧化氮、二氧化硫、三氧化硫和粉尘颗粒物等污染指标每年都在增加，化石燃料资源对环境造成了污染，也对全球经济和气候方面造成了难以想象的困境。全球未来能源供应和消费将向丰富化的，节能化的，有效化的，市场化，经济化的方向发展。全球经济由于主要能源利用新技术进步及环保技术标准逐渐变好，中国以后在世界能源资源方面将不断向节能化的方向去创新，一方面，管理制造能源的步骤要实现企业节能化，另一方面，新能源汽车企业更要发挥最大作用，创新制造出更有效、更节能、更环保的新能源，新能源在能源这个领域里的应用也将更广泛。太阳能被认为是自然界最丰富的自然资源，并得到了广泛的应用，如太阳能电池。

在众多制氢方法中，电催化裂化水制氢技术可以产生大规模、高纯度的氢气，但要在低过电位下产生大的感应电流密度，则需要高效的电催化剂^[1]。铂（Pt）和铂（Pt)材料，现在是一个很好的世界析氢反应（HER）电催化剂，但其储量稀少，其高昂的价格严重影响了它们被广泛使用，因此仍然需要人们投入大量的研究工作，以找到和开发高效、稳定的非贵金属电HER。氢能作为以后我们人类所面临窘境的新能源，将成为一个全球鼎力钻研的对象，据美国能源部（DOE）新能源技术开发管理机构进行考察结果显示，之前5年工夫，全球工业化国度对氢能的研究利用在中国可以每年增长20.5%。美国一直注重利用氢能的研发。 2003年，布什政府提出了氢燃料开发计划，它描述了氢工业化的消费电子技术，氢节能技术，利用氢能的开发等重要项目。2004年2月，美国能源部又颁布了《氢能技术进行研究、开发与示范行动学习计划》，该方案设计具体分析论述了开展氢经济的步骤与向氢经济社会过渡的时间管理进程，该方案的产生是美国助力氢经济不断发展的另一有关能源方面的关键举措，标志着美国市场发展氢经济曾经从政策环境评价、制订阶段过度到了一个系统化施行阶段^[2]。2004年5月，美国出现了首个加氢站，安装在加利福尼亚州“家庭能量站第三代”的尝试，试图固定氢气发电。2005年7月，世界上第一批消费氢能燃料电池的公司戴姆勒克莱斯勒（DAIMLER CHRYSLER）公司研制的“第五代新电池车”胜利跨越美国，更新了燃料电池车在公路上的行驶记载^[3]。

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