摘 要

可充放锌-空气电池以高能量密度、资源丰富、反应活性物质绿色环保等特点，被公认为是电能转换和大规模储能的首选技术之一。由于锌-空气电池充放电过程涉及到的氧析出反应（OER）和氧还原反应（ORR）动力学迟缓，因此需要高效催化剂提高其反应动力学。迄今为止，活性优异的Pt基催化剂是用于氧还原反应最好的催化剂，但由于Pt成本昂贵、资源稀缺、选择性低和耐久性有限等缺点，锌-空气电池等的大规模商业化受到了很大的限制。近几年来的研究结果显示，基于过渡金属-氮-碳（M-N-C）结构的非铂基纳米材料展现出了一定的氧双功能催化性能，通过对过渡金属-氮-碳（M-N-C）纳米材料的形貌和结构的调控，实现对其氧催化性能的进一步优化，使其取代铂基催化剂大规模应用于金属-空气电池体系。

本文选取N掺杂的三维纳米碳片载钴单原子催化剂（Co@NC）作为研究对象，通过调控N掺杂碳片的形貌以及单原子Co的载量优化该催化剂的ORR和OER性能。并选取催化性能最优的Co@NC催化剂组装锌-空气电池，考察其电池充放循环性能。

关键词：氧还原反应 氧析出反应 双功能催化剂 锌-空气电池

Abstract

The chargeable zinc-air battery is recognized as one of the first choice technologies for electric energy conversion and large-scale energy storage due to its high energy density, abundant resources and green environmental protection. Since the oxygen evolution reaction (OER) and oxygen reduction reaction (ORR) kinetics involved in the charging and discharging process of the zinc-air battery are slow, efficient catalysts are required to increase the reaction kinetics. Pt-based catalysts with excellent activity have hitherto been the best catalysts for oxygen reduction reactions, but large-scale commercialization of zinc-air batteries has been hampered by the disadvantages of expensive Pt, scarce resources, low selectivity and limited durability. There are a lot of restrictions. In recent years, studies have shown that non-platinum-based nanomaterials based on transition metal-nitrogen-carbon (MNC) structures exhibit certain oxygen bifunctional catalytic properties through the transition metal-nitrogen-carbon (MNC) nanomaterials. The regulation of morphology and structure enables further optimization of its oxygen catalytic performance, making it a large-scale application of platinum-based catalysts in metal-air battery systems.

In this paper, N-doped three-dimensional nano-carbon supported cobalt monoatomic catalyst (Co@NC) was selected as the research object. The ORR and OER properties of the catalyst were optimized by adjusting the morphology of the N-doped carbon sheet and the loading of monoatomic Co. The Co@NC catalyst with the best catalytic performance was selected to assemble the zinc-air battery, and the battery charge and discharge cycle performance was investigated.

Key words: Oxygen reduction reaction; Oxygen evolution reaction; Bifunctional catalyst; Zinc-air battery

目 录

摘 要 Ⅰ

Abstract Ⅱ

第一章 绪论 1

1.1引言 1

1.2锌-空气电池 1

1.3空气电极碳基催化剂国内外现状 3

1.3.1无金属碳基催化剂 3

1.3.2非贵金属碳基催化剂 4

1.4主要研究内容 5

第二章 实验部分 6

2.1实验材料 6

2.2实验设备 7

2.3实验方法及材料表征技术 7

2.3.1 X射线衍射法（XRD） 8

2.3.2 扫描电子显微镜（SEM） 8

2.3.3 等温吸脱附（BET） 8

2.3.4旋转圆盘电极（RDE） 8

2.3.5 循环伏安法（CV） 8

2.3.6 恒流充放电测试 8

2.4实验步骤 9

2.4.1 N掺杂的三维纳米碳载钴单原子催化剂的制备 9

2.4.2 RDE电极制备及电化学测试操作 10

2.5锌-空气电池组装与测试 11

2.5.1制备空气电极 11

2.5.2锌-空气电池充放电循环性能测试 12

第三章 实验结果及分析 13

3.1催化剂的物理化学分析 13

3.1.1 Co@NC催化剂的微观形貌分析 13

3.1.2 催化剂的XRD衍射分析、BET测试以及孔径分布分析 14

3.2 Co-X@NC催化剂的电化学性能分析 15

3.2.1 Co-X@NC的ORR性能 15

3.2.2 Co-X@NC的OER性能 16

3.2.3 Co-X@NC的稳定性 17

3.3基于Co-X@NC催化剂的锌-空气电池性能分析 18

第四章 结论与展望 19

4.1结论 19

4.2展望 19

参考文献 20

致谢 23

绪论

1.1引言

鉴于过度使用化石燃料，全球能源危机和环境问题日益严重。对替代清洁能源的巨大需求，刺激了可再生电化学能源的开发和探索^[1]。开发如燃料电池、金属空气电池、水电解等可再生能源储存和转换技术来减轻对传统能源的依赖，具有十分重要的意义。

金属-空气电池（例如锌-空气电池）以高能量密度、资源丰富、反应活性物质绿色环保等特点，被公认为是电能转换和大规模储能的首选技术之一^[2-4]。然而，在锌-空气电池系统中最重要的电化学反应氧还原反应（ORR）以及氧析出反应（OER）动力学缓慢的问题限制了锌-空气电池^[5-6]的运行效率和性能。到目前为止，具有优异活性的Pt基催化剂是用于ORR的有前景的电催化剂。但它的大规模应用受到高价格、限制性稀缺和在氧还原反应过程中的团聚、迁移、脱落、溶解与再生长降低催化剂稳定性的严重困扰。因此，开发非贵金属双功能催化剂是必不可少的。

此外，与Pt基催化剂相比，非贵金属碳基催化剂具备独特的微观形貌，确保反应物的快速扩散，同时其具有高的比表面积。此外，非贵金属碳基催化剂具有高导电性，耐腐蚀性和环境可接受性的优势，同时还有优异的氧还原、氧析出电催化活性和电化学稳定性^[7]。

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