摘 要

随着时间增长需求也日渐增长的能源供求关系和一些燃料的大量燃烧带来了十分严峻的大气和环境问题。因而，寻找新型的可再生能源和加快对大气污染的治理至关重要。利用可以再生的能源间歇性地产生的电能将二氧化碳转化为有用的燃料，在能源使用调节方面是很有前景的。空气大约存在着的CO₂含量为0.03%，但由于人类的活动（比如化石等燃料的燃烧的影响，近几年来二氧化碳的占有量飞速增长。种种原因导致了温室效应、全球气温升高、冰川融解、海平面变高等的问题。将CO₂电化学转化为能量密集的燃料，如CO,甲酸等，具有非常重要的社会和经济意义。

锡基材料因为其具有成本低，应用范围广和理想的法拉第效率等优点，因而它被认为是有前途的用于CO₂ 还原的电催化剂，以生产小型燃料（例如甲酸盐，甲醇或碳氢化合物）。其中，SnO₂和SnS₂是可以将二氧化碳还原成甲酸的高效催化剂，选择性比较强，但由于其过电位比较高和电流密度比较低，导致其应用受到了限制。本文主要通过制备SnS₂，并在里面掺杂不同比例的Bi元素，采用XRD、SEM等手段表征催化剂的微结构及其组成，并且测试其电催化还原CO₂性能。

关键词：电催化二氧化碳还原 电催化剂 二硫化锡 掺杂

Preparation and electrochemical properties of SnX₂ (X=O, S) based nanocomposites

Abstract

The increasing demand over time, the increasing energy supply and demand, and the massive burning of some fuels have brought serious atmospheric and environmental problems. Therefore, it is very important to find new renewable energy and accelerate the control of air pollution. Using electricity generated intermittently from renewable sources to convert carbon dioxide into a value-added fuel is promising for regulating energy use. The air contains about 0.03% carbon dioxide, but due to the impact of human activities (such as fossil fuel combustion), carbon dioxide content has soared in recent years, leading to the greenhouse effect, global warming, glacier melting, sea level rise and other problems.

Electrochemical conversion of CO₂ into energy-dense liquids such as formic acid which is an ideal hydrogen carrier and chemical feedstock.SnO₂ and SnS₂ are one of the few catalysts for reducing carbon dioxide to formic acid. They are highly selective but have high overpotential and low current density. In this paper, SnS₂ was prepared and doped with Bi of different proportions to conduct material characterization and electrochemical performance tests. The microstructure and its composition were characterized by means of XRD and SEM. Tin based materials are considered promising as electrocatalysts for CO₂ reduction to produce small fuels (such as formate, methanol or hydrocarbons) due to their low cost, wide availability and reasonable overall Faraday efficiency.

Key words: Electrocatalytic reduction of carbon dioxide; Electrocatalyst; SnS₂; Doping

目 录

摘要 I

Abstract II

第一章 绪论 1

1.1 引言 1

1.2 电化学还原CO₂（CO₂RR） 2

1.2.1 电化学还原CO₂简介 2

1.2.2 CO₂还原常用的电催化剂 3

1.3 CO₂基本性质及其还原的主要产物 3

1.4 Sn及其化合物的基本性质 4

1.4.1 Sn的基本性质 4

1.4.2 SnO₂的性质及其应用 5

1.4.3 SnS₂的基本性质及其研究性进展 5

第二章 SnS₂-Bi₂S₃纳米复合材料的制备及其电化学性能研究 7

2.1引言 7

2.2实验部分 7

2.2.1 实验试剂 7

2.2.2实验仪器与设备 8

2.2.3 SnS₂及Bi-SnS₂的制备 9

2.2.4 电化学性能测试 9

2.2.5 法拉第效率的计算 10

2.3 实验结果与讨论 11

2.3.1 SnS₂以及不同组分的Bi-SnS₂微结构表征 11

2.3.2 SnS₂以及不同组分的Bi-SnS₂样品的组成 13

2.4材料电化学性能测试 14

2.4.1 线性扫描伏安法 14

2.4.2 CA曲线图 15

2.4.3 法拉第效率分析 17

2.5 本章小结 20

第三章 总结与展望 21

3.1 总结 21

3.2 展望 21

参考文献 23

致谢 26

第一章 绪论

1.1 引言

在近几十年的发展中，人类的活动的范围拓展地更为广泛，因而产生了许多对全球气候有影响的气体，比如甲烷和二氧化碳等等，这也导致了大气结构发生了许许多多令人匪夷所思的变化。相信我们都能清楚地意识到，如果这种状况还在继续的话，全球气候变暖这个环境问题我们将不容小视。事实上，因为全球气候变暖，世界上许多区域已经产生了很多严重的环境问题。^[1]

从最新的调查结果来看，现在大气中的二氧化碳含量已经高出许多。每年有许多由于人类的生产生活所排出的CO₂，仅仅是在能源使用的过程中所排出的二氧化碳就有三十多亿吨，其中有四成来自于煤炭的燃烧，三成多来自于石油燃烧，大概有两成来自于天然气燃烧，这样的数据无疑是令人咂舌的。^[2]大气温室效应的不断加剧会导致全球的气候变暖，而气候一旦出现变暖趋势，北极南极地区的冰川就会开始融化成水，一些动物就会失去家园甚至无法生存，全球沿海城市以及岛屿国家就会面临被滔天巨浪无情吞没的危险。

全球气候变暖将会对地球上任何一个地方、所有的角落都产生不一样的影响。虽然这些地区的受影响的程度会有所差异，但是，由于它给地球带来了温度的升高肯定会使得北极南极的冰川的融化从而引发海平面的上升。^[3]根据数据分析，海平面每隔两年将升高1.2厘米，一些沿海的地方会因此沉入到海平面以下。二氧化碳的过多排放会引起降雨系统、生态和环境系统、大气系统带来了许许多多负面的作用。^[4]温室效应，顾名思义，就是地球像一个温室一样，热量排放不出去，地球上地面变暖之后一些长波辐射被大气层中过多的CO₂吸收掉了，所以出现了全球气温变高的负面影响。大气中二氧化碳含量变高是温室效应的最主要原因之一，并将引起严重的全球气候恶化等问题。^[5]

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