摘 要

锂-空气电池作为新一代的高比能二次能源，具有比能量高、环境友好、输出电压高等优点，已成为可再充电源的主要研究对象。近年来，随着全球对新能源发展的政策鼓励，锂-空气电池以电代油的想法成为全球能源发展的重要趋势。锂-空气电池的发展，即将降低电池成本，进一步提高电池的安全性能、循环寿命、能量密度和倍率性能，并解决锂-空气电池中降低催化剂的制备成本，解决电池放电提早结束以及锂负极保护等问题。本课题的研究目的是通过隔膜来阻挡媒介体催化剂进入负极区域，与负极发生副反应从而保护锂负极，并通过隔膜之间的性能对比和组装电池后电池性能对比来明确那种材料的隔膜更加适合应用于锂-空气电池。

在本次试验中，将研究由将聚偏二氟乙烯树脂（PVDF）和聚甲基丙烯酸甲酯（PMMA）按一定比例合成的隔膜1和PVDF-PMMA复合膜以及玻璃纤维为主要材料的F型隔膜进行对比，通过研究扫描电镜（SEM）、孔隙率和吸液率、交流阻抗谱（EIS）、离子电导率对隔膜进行表征以及通过循环伏安法（CV）、紫外线光谱（UV）法进行电池性能的研究；并探索隔膜对电解液溶剂的相容性和对几种媒介体催化剂分子的阻隔能力，例如：2,5-二叔丁基-1,4-苯醌、10-甲基-10H-吩噻嗪等，并进行电化学测试和工作。

关键词：锂-空气电池 隔膜材料 负极保护

Controllable Synthesis of Separator and Protection of Negative Electrode in Lithium-oxygen Batteries

Abstract

Lithium-oxygen battery is a new generation of high specific energy secondary energy, having many advantages ,such as high specific energy, friendly environment and high output voltage. It has become the main research object of rechargeable power source. In recent years, with the global policy encouragement of new energy development, the idea of lithium-oxygen battery replacing oil by electricity has become an important trend of global energy development. The development of lithium-oxygen batteries will not only reduce the cost of batteries, but also improve the safety performance, cycle life, energy density and rate performance of batteries, and solve the problems of reducing the cost of catalyst preparation in lithium-oxygen batteries, early termination of battery discharge and lithium negative electrode protection. The purpose of this research is to prevent the media catalyst from entering the negative area through the diaphragm, and to protect the lithium anode by side reaction with the negative electrode. The performance comparison between the separators and the performance comparison of the battery after assembly shows that the separator of that material is more suitable for lithium-oxygen batteries.

In this experiment, we compared the F-type separtor with PVDF-PMMA composite separator and glass fiber as the main materials, and characterized the separator by scanning electron microscopy (SEM), porosity and liquid absorption, AC impedance spectroscopy (EIS), ionic conductivity. The peculiarity of batteries enable to be clearly researched counting on cyclic voltammetry (CV) and ultraviolet spectroscopy (UV). The compatibility of diaphragms with electrolyte solvents and the barrier ability to several media catalyst,such as 10-methyl-10h-phenothiazine, 2,5-di-tert-butyl-1,4-benzoquinone,were also explored.

Key words: Lithium-oxygen battery; Separator material; Negative electrode protection

目录

摘要 I

Abstract II

目录..............................................................................................................................................Ⅲ

第一章 绪论 1

1.1研究背景 1

1.2 电池发展历程 1

1.3 锂-空气电池简介 2

1.4 锂-空气电池的优点 4

1.5 锂-空气电池的问题 4

1.6 负极保护原理 5

1.7 研究的目的和创新 6

第二章 实验试剂及仪器 7

2.1实验试剂 7

2.2实验仪器 7

第三章 实验方法、原理及表征 8

3.1 试验方法 8

3.1.1 隔膜的制作 8

3.1.2锂-空气电池的组装 8

3.2表征方法 8

3.2.1 PVDF-PMMA隔膜表征 8

3.2.2电池性能 9

3.2.3本章小结 10

第四章 结论 11

4.1隔膜材料表征 11

4.1.1微观形貌 11

4.1.2孔隙率和吸液率 12

4.1.3交流阻抗谱 13

4.1.4离子电导率 15

4.2电池性能表征 19

4.2.1循环伏安法 19

4.2.2 Li₂O₂产率 22

4.2.3本章小结 23

第五章 总结与展望 25

参考文献 26

致谢 29

第一章 绪论

1.1研究背景

随着经济和科学技术的不断发展，科研成果为我们的生活提供了很多便利，但优势存在的同时，弊端也越发明显，即能源消费的迅速增加，所带来的一些问题，如环境污染、能源困乏等，需要引起我们的高度重视。如今，新能源的崛起受到人们的关注，新型能源产业链正大力发展，我国的能源发展策略朝着功率密度大、能量密度大、成本低廉、可再生清洁能源的方向迈进，目前面临的最大挑战是如何通过研发并获得安全性能高、清洁、终端利用率高、低成本的能源存储方式作为主要的能源结构^[1]。

电池是一种重要且应用广泛的储能技术，二次电池已广泛的运动于新能源汽车中。特斯拉（Tesla）作为领头羊，生产中便选择了18650锂电池。电池一般有正极、负极以及电解液组成，其中电子通过外电路在正负极中传递，伴随着离子在电解液中传递^[2]。若一种电池完全放电后不能被再次充电，不可进行反复使用，则称其为一次电池，如锌锰干电池、镁锰干电池、银锌电池等。而可反复进行充放电而多次使用的电池则成为二次电池，如锂离子电池、锂空气电池、铅蓄电池等。

1.2 电池发展历程

电池的发明经过了时间的见证。青蛙的解剖实验使人们对电池有了遐想，开始了对电的研究。世界上第一个电池为“伏打电池”，其工作原理为在盐水中浸入一块锌板和一块银板，并用导线连接，当用手触碰两块板时，会产生触电的感觉，即连接锌板和银板之间的导线由电流通过。伏打电池其实就是最简单的串联电池。

“本生电池”和“格罗夫电池”等电池是由“伏打电池”改良而来，性能稍微提高，这些电池基本上出现在19世纪，由英国的丹尼尔领衔。但是在19世纪初期由于科技的限制，电池两个金属板之间灌装的电解液导致电池整体体积很大，质量重，携带不便，运输繁琐。譬如说蓄电池，其电解液是硫酸，硫酸具有腐蚀性且易挥发，在搬运中安全隐患较大。因此，为了解决这个问题，19世纪的科学家们开始了电池的进一步探索之路，更好的掌握“电”这一个新鲜事物

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