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摘 要

近年来含铅的钙钛矿在发光和激光等领域得到了广泛的使用。但是铅基钙钛矿中的重金属铅不仅会对人体产生健康损伤，同时还会对环境带来环保上的隐患，这些缺点阻碍了含铅钙钛矿的发展，因此对于无铅钙钛矿的开发和发展成为了目前钙钛矿材料领域最重要的课题之一。本论文首先对无铅钙钛矿的结构及其性质进行了论述；对国内外目前常见的三种无铅钙钛矿生长和光学性质的研究现状进行了综述；对无铅钙钛矿现阶段在发光领域和激光领域的实际应用进行了论述。利用溶液法和物理研磨法制备了MA₃Bi₂Br₉和Cs₃BiBr₆晶体，并进行了初步的形貌、结构和光学性质表征。有望在激光微腔的构建和制备高量子产率的无铅钙钛矿提供实验支持。

关键词：无铅钙钛矿； 生长； 光学性质

Abstract

In recent years, perovskite containing lead has been widely used in the fields of luminescence and laser. However, the heavy metal lead in lead-based perovskite will not only cause health damage to human body, but also bring environmental hazards, which hinder the development of lead-based perovskite. Therefore, the development of lead-free perovskite has become one of the most important topics in the field of perovskite materials. In this thesis, firstly, the structure and properties of lead-free perovskite are discussed; Secondly, three kinds of lead-free perovskite growth and optical properties are reviewed; Then, the practical application of lead-free perovskite in the field of luminescence and laser is discussed. MA₃Bi₂Br₉ and Cs₃Bi Br₆ crystals are prepared by solution method and physical grinding method, and their morphology, structure and optical properties were characterized, and it is expected to provide experimental support for the construction of laser microcavity and the preparation of lead-free perovskite with high quantum yield.

Key words: lead-free perovskite; growth; optical properties

目 录

摘要……………………………………………………………………………………………II

ABSTRACT…………………………………………………………………………………III

第一章 绪论…………………………………………………………………………………5

1.1 研究背景和意义…………………………………………………………………………5

1.2 无铅钙钛矿的合成和分类的研究现状…………………………………………………5

1.2.1 无铅钙钛矿的合成………………………………………………………………5

1.2.2 无铅钙钛矿的分类………………………………………………………………8

1.3 无铅钙钛矿的发光领域应用……………………………………………………………14

1.3.1 发光二极管（LED）……………………………………………………………14

1.3.2 无铅钙钛矿激光………………………………………………………………15

1.4 本论文的研究意义………………………………………………………………………18

第二章 溴基铋基钙钛矿的合成与性质………………………………………………19

2.1 MA₃Bi₂Br₉的合成和形貌表征…………………………………………………19

2.2 Cs₃BiBr₆的合成及表征…………………………………………………………19

2.2.1 Cs₃BiBr₆的合成……………………………………………………………20

2.2.2 Cs₃BiBr₆的结构及吸收光谱表征…………………………………………20

第三章 总结与展望………………………………………………………………………22

3.1 总结……………………………………………………………………………22

3.2 展望……………………………………………………………………………22

参考文献……………………………………………………………………………………24

致谢…………………………………………………………………………………………28

第一章 绪论

1.1研究背景和意义

钙钛矿材料是一种在目前得到广泛运用的光伏材料。典型的钙钛矿结构晶体结构通式为AMX₃，在这个结构式中，A是一个大体积的阳离子，M为较小体积的阳离子，X为阴离子，其中M离子和X离子构成的是正八面体结构，X离子排布在正八面体的6个顶点上，M离子排布在正八面体的中心^[1]。而运用较为频繁的有机-无机杂化钙钛矿材料中的A位离子主要是CH₃NH₃ 以及Cs² 等，M位通常为第IV主族的Pb² 或Sn² ,X位的元素通常为卤素离子 ^[2]。钙钛矿材料的组分可以发生部分的替代，从而形成不同的型式。在部分替代发生后，虽然钙钛矿的总体结构未被改变，但替代后的元素与原元素离子间的价态和半径的差异会使钙钛矿的宏观物理特性发生改变 ^[3]。

由于这种自由多变的结构，因此钙钛矿可以通过改变离子组成成分，从而实现禁带宽度的调节和材料结构和性质的调整，这使得其具有可调的光学特性和高电荷负载率、光致发光的高量子量子产率和较长的载流子寿命等光学性质上的优点^[4]，因此近年来钙钛矿材料在太阳能电池领域和发光等领域得到了广泛的突破和使用。在太阳能电池方面，钙钛矿太阳能电池制作成本低廉，制作工艺简单，转换效率高^[5],目前，钙钛矿太阳能电池已经达到了24.8%的光电转换效率^[6]，已成为光伏领域研究者的研究重点之一。另外，在发光领域，近年来，华中科技大学的唐江教授团队首次成功合成了新型铋基钙钛矿量子点（MA₃Bi₂Br₉）和锑基钙钛矿量子点（Cs₃Sb₂Br₉），其发光波长实现了从360nm-540nm连续可调^[7]。中国科学院的韩克利研究员团队于近日首次合成了Cs₂AgBi_（1-x）In_xCl₆(0lt;xlt;1)单晶，由于对Bi元素的引入，其最高荧光量子产率可达到70.3%,并能发出暖白色的光芒，有望作为新型高效材料运用于照明领域^[8]。

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