大气研究153（2015）200-208

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大气研究

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利用新建的静态真空水蒸气测量东南黄山（黄山）顶部大气冰核的特征

扩散室

慧江^a,b，严尹^a,b,⁎，杭苏^b，云鹏山^b，高人杰^b

a南京信息工程大学气象灾害预测与评估协同创新中心，南京210044

b中国气象局气溶胶云降水重点实验室，大气物理学院，

南京信息工程大学，南京210044

文章信息 摘要

文章历史：

2014年5月14日收到

于2014年8月29日收到修订后的表格

接受2014年8月29日

2014年9月6日在线提供

关键词：

冰核

静态蒸汽扩散室过饱和

相对湿度

建立了新建的静态真空水蒸气扩散室，测量了中国东南黄山（黄山）顶部的冰核（INs）浓度。实验在-15℃至-23℃的温度下进行，并且相对于冰的过饱和度在4％至25％之间。结果表明，当温度变化时，平均IN浓度在0.27至7.02 L^minus;1范围内。

-15°C至-23°C。IN浓度随时间的变化与变化相关

气溶胶颗粒的数量浓度为0.5-20mu;m直径。IN与粗气溶胶粒子（直径0.5-20mu;m）之间的平方相关系数（R²）均高于0.60，远高于IN与较小粒子（0.01-0.5mu;m）之间的（0.10）。14:00 LST时冰核的浓度显着高于08:00 LST时的冰核浓度，这与气溶胶颗粒浓度的日变化有关。基于测量值建立参数方程，以表示IN浓度随温度和过饱和度的变化。

copy;2014 The Authors。由Elsevier BV发布这是CC BY-NC-ND下的开放获取文章

执照 （http://creativecommons.org/licenses/by-nc-nd/3.0/).

1. 介绍

通过冷冻过冷水滴或沉积在其表面上的水蒸气可以产生冰晶的气溶胶颗粒称为冰核（IN）。如果没有IN，即使在-40°C的温度下，纯水滴也可以保持解冻状态。大气冰核的存在可以大大增加冰

• • 通讯作者：南京信息科技大学中国气象局气溶胶云降水重点实验室，南京市宁Road路219号，210044电话： 86 25

58731207.

电子邮件地址：yinyan@nuist.edu.cn （Y. Yin）

成核温度。在天然云中提出了四种类型的冰成核机制：沉积成核，冷凝冷冻，浸没冷冻和接触冷冻。IN可以直接影响云中冰粒的大小和数量浓度（哈利特和梅森，1958年;Lohmann等人， 2004），从而间接影响降水的形成和云的寿命（Lohmann等，2007).IN对冷云特性和降水形成的影响是复杂的（gierens, 2003年;Haag和Kauml;rcher，2004年;Kauml;rcher，2004年). 哈格 和Kauml;rcher（2004）提出在对流层高层增加IN可以增加卷云的形成速度。然而，IN在降水发展中的作用仍然知之甚少，因此需要进一步研究（Levin和Cotton，2009年).

http://dx.doi.org/10.1016/j.atmosres.2014.08.015

0169-8095 /copy;2014作者。由Elsevier BV发布这是CC BY-NC-ND许可下的开放获取文章（http://creativecommons.org/licenses/by-nc-nd/3.0/).

人们早就知道矿物粉尘可有效催化冰的形成（罗伯茨和哈利特，1968年;克诺夫 和Koop，2006;Field et al。，2006;Niedermeier等，2010; Murray等，2010).许多实验室研究表明，矿物粉尘可以在高于冰的温度下成核冰

minus;38 °C (Pruppacher和Klett，1997年).最近的一些研究表明，矿物颗粒上形成的水滴被覆盖

硫酸盐可以在高达-10°C的温度下冷冻，这远高于冷冻纯硫酸盐液滴所需的温度（Archuleta等，2005;祖贝里

等，2002).一些研究还发现了烟尘颗粒（科齐克 等人，2008;Pratt等，2009,2010），生物碎片（普拉特 等，2009;Prenni等，2009），火山灰颗粒（杜兰特 等人，2008;Hoyle等，2011;Steinke等，2011）和海盐（Wise等，2012）可以用作大气IN。以前的一些研究也表明有机颗粒（如，弗罗伊德 等，2010;Murray等，2010）和海藻（例如，克诺夫 等，2011）也是重要的IN来源。王等人。（2012） 表明大气二次有机气溶胶（SOA）对冰云的形成和气候具有潜在的重要作用。这些组合物对冰成核性质的定性影响显示在最近的综述中胡塞 和Mouml;ler（2012）. Cziczo等人。（2013） 在冰升华后原位确定卷云晶体内残留颗粒的组成。他们的研究结果表明，矿物粉尘和金属颗粒是残留颗粒的主要来源，而硫酸盐和有机颗粒的代表性不足，而元素碳和生物材料基本上不存在。

已经开发了各种用于检测IN和测量IN特性的技术。对于早期的Bigg混合冷云室（比格，1957年），将外部空气直接送入腔室，通过计算落入糖溶液中的冰晶数量来测量IN的数量。通过在过滤器上收集气溶胶并通过在实验室中将它们暴露于不同温度下的水饱和条件（称为过滤方法）来分析它们的冰成核特性来进行一些观察（比格，1973年).一些研究人员通过计算在自由下落的冷冻管中冷冻的过冷水滴的数量来测量IN浓度（例如，Saxena和Weintraub，1988;Junge和Swanson， 2008).连续流扩散室（CFDC）也被广泛用于IN测量（Hussain和Saunders，1984; 罗杰斯，1988年;DeMott等，2003).

在全球不同的运动中观察到IN浓度的大的空间和时间变化。对南极地区IN测量结果的回顾发表于Belosi等。（2014）他们发现IN浓度在不同位置有显着变化。Ardon-Dryer等。（2011年）报告浸泡冻结

在南极站测量的核浓度，发现冷冻发生在-18°C和-27°C之间，活性核浓度为1 L^minus;1 ，温度为-23°C。Saxena先生 和Weintraub（1988）根据下降冰点测量IN

帕尔默站报道，在-5℃至-7℃的温度下，IN的浓度为0.03-10L^minus;1 。他们还发现了IN浓度与锌，硅和钾组分浓度之间的良好相关性。

过去几十年来，世界各地的IN测量结果已经公布，但中国报道的数据很少（Jiang et al。，2014). 江等人。

(2014) 采用三个混合云室和一个静态扩散云室，对中国东南黄山不同海拔高度的IN浓度进行了采样。他们发现IN的浓度随着海拔的升高而降低，并随着气象条件的变化而变化，在强风的日子里经常观察到较高的IN浓度。但是，人们仍然很难理解IN浓度如何受到气溶胶特性的影响，特别是在中国南方，由于经济的快速发展，过去几十年中空气污染物的浓度一直在迅速增加。因此，研究该地区的大气IN特征具有重要意义。在这项研究中，观测地点选在中国东南部黄山顶部，是该地区的最高点，受地方排放的影响相对较小。观测地点周围地区的气溶胶没有明显的人为污染源。

1. 方法和仪器

实验地点位于黄山光明顶峰（东经118.09°，北纬30.08°，1840 m）。实验于2012年9月至10月进行。为了测量IN的数量浓度，通过新建的高压静电气溶胶收集器（HVEAC）在硅基板上收集气溶胶颗粒，并在新建的中进行分析。静态真空蒸汽扩散云室。在实验期间，10升

通过HVEAC以2L min^minus;1 的速率泵送空气，HVEAC收集气溶胶颗粒在硅基板上

直径45毫米。每天在08:00和14:00 LST进行两次取样。同时，使用自动气象站测量气压，温度，相对湿度和风等基本气象参数。通过TSI Model 3321空气动力学粒径（APS）和Model 3081扫描迁移粒度谱仪（SMPS）测量气溶胶粒子的浓度。APS测量直径为0.5-20mu;m的颗粒，SMPS测量尺寸在0.01-1.0mu;m范围内的气溶胶颗粒。

新建的静态真空蒸汽扩散云室是基于静态真空蒸汽扩散室FRIDGE（法兰克福冰核沉积冷冻实验）的原理设计的（Bundke等，2008;Klein等，2010）建于南京信息科技大学（Su等，2014).该腔室用于激活，生长和计数在硅衬底上收集的IN。腔室的主体可以分成上半部分和下半部分，或者可以密封在一起。腔室的上部连接到外部水蒸气室和抽吸泵。水蒸气室由不锈钢圆筒组成，水缸的深度为水

0.5厘米。在实验之前，将水蒸气

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利用新建成的静态真空水汽扩散室测量东南黄山顶大气冰核的特征

摘要：

建立了一个新的静态真空水汽扩散室，测量了中国东南部(黄山)顶部冰核的浓度。实验在minus;15°C和minus;23°C的温度下，冰层温度在4%-25%范围内进行。结果表明，冰核的平均浓度范围为当温度从minus;15°C变化到minus;23°C时，浓度随时间的变化与0.5~20气溶胶粒子数浓度的变化有关。直径mu;m。IN与粗气溶胶粒子(直径0.5~20mu;m)的平方相关系数(R2)均高于普通气溶胶粒子的平方相关系数(R2)。r颗粒(0.01-0.5mu;m)。14：00冰核浓度显著高于08：00，这与气溶胶浓度的变化密切相关。粒子。建立了一个基于测量的参数方程，用以表示IN浓度随温度和温度的变化。

1、介绍：

通过将沉积在其表面上的过冷水滴或水蒸气冷冻而产生冰晶的气溶胶粒子称为冰核(IN)。如果IN不存在的话，即使在-40℃的温度下纯水滴也可以保持液态。大气冰核的存在可以极大地增加冰的成核温度。在NAT中提出了四种类型的冰成核机制乌拉尔云：沉积成核、冷凝冻结、浸没冻结和接触冻结。直接影响云（Hallilett和Ma）中冰粒的大小和数量浓度儿子，1958；Lohmann等，2004)，从而间接地影响沉淀的形成和云的寿命(Lohmann等，2007)。In对冷云性能的影响及PR的形成特别是复杂的(Gieros，2003；Haag和Kingercher，2004；Kingercher，2004)。Haag和Kosterrcher(2004)提出，在对流层上部增加可增加Cirru的形成速率。S云。然而，IN在降水发展中的作用尚不清楚，因此需要进一步研究(和棉花，2009年)。

长期以来，矿物粉尘一直被认为能有效地催化结冰(Roberts和Hallett，1968年；Knopf和Koop，2006年；Field等人，2006年；Niedermeier等人，2010年；Murray等人，2010年)。许多实验室研究表明，矿物粉尘能在高于minus;38°C的温度下使冰成核(Pruppacher和Klett，1997年)。最近的一些工作表明，覆盖在硫酸盐矿物颗粒上形成的液滴能在温度高达-10℃下冻结，这远高于冻结纯硫酸盐液滴所需的温度(Archuleta等人，2005年；Zuberi等人，2002年)。一些研究还发现，烟尘颗粒(Cozic等人，2008年；Pratt等人，2009年，2010年)，生物碎片(Pratt等人，2009年；Prenni等人，2009年)，火山灰颗粒(Durant等人，2008年；Hoy等人，2008年；LE等人，2011年；Steinke等人，2011年)和海盐(Wise等人，2012年)可用作大气中IN。以前的一些研究还表明，有机粒子(例如Froyd等人，2010年；Murray等人)和海藻类(例如，Knopf等人，2011年)也是重要的IN来源。Wang等人(2012)表明大气中的二次有机气溶胶(SOA)对冰云的形成和气候具有潜在的重要性。这些成分对冰核性质的定性影响在Hoose和M ler(2012年)最近编写的一份审查报告中得到了说明。捷克等人(2013年)原位测定冰层升华后卷云晶体中残留粒子的组成。结果表明，矿物粉尘和金属颗粒是残留颗粒的主要来源，而硫酸盐和有机粒子代表不足，基本不存在元素碳和生物材料。

已经发展出各种各样的技术来检测IN和IN的特性。对于早期的Bigg混合冷云室(Bigg，1957)，外部空气被直接带入通过计算掉进糖溶液中的冰晶的数量来测量室内和IN的数量。一些观测是通过收集过滤器上的气溶胶，并通过将它们暴露在不同温度下的水饱和条件下，来分析它们的冰核特性。所谓过滤法(Bigg，1973)。一些研究人员通过计算在自由下落的冻结管中冻结的过冷水滴的数量来测量浓度(例如，萨克塞纳和魏特鲁布，1988年；Junge和Swanson，2008年)。丙连续流扩散室(CFDC)也被广泛用于IN测量(Hussain和Saunders，1984年；Rogers，1988年；DeMott等人，2003年)。

在世界各地的不同地区中，IN的浓度在空间和时间上都有很大的变化。Belosi等人介绍了南极IN测量结果的回顾。(2014年)，他们发现IN浓度在不同地点有显著差异。。Ardon-Dryer等人。(2011年)据报道，南极站测量了浸没冻结核浓度，发现冻结发生在minus;18°C和minus;27°C之间，活动核1个/Lminus;1在minus;23°C的浓度。Saxena和Weininub(1988年)在Palmer站用液滴冻结法测得IN的浓度为0.03-10Lminus;1，在minus;5°C到minus;7°C的温度下，它们也有很好的相关性。IN浓度与锌、硅、钾元素浓度之间的关系。

过去几十年来，世界各地对IN的测量结果已经发表，但中国报告的却很少(江等人，2014年)。蒋等人(2014)利用三个混合云室和一个静态扩散云室在中国东南部黄山不同海拔高度取样。他们发现，IN的浓度随着海拔的升高而下降，并且随着气象条件的变化而变化，在强风的天气中经常观察到较高的IN浓度。但是，人们对IN浓度是如何受到气溶胶特性的影响还知之甚少，特别是在中国南方，那里的空气污染物浓度一直在迅速上升。近几十年来，由于经济的快速发展。因此，研究该地区大气IN特征具有重要意义。在本研究中，该观测点位于中国东南部黄山顶部，是该地区的最高点，受局部排放的影响相对较小。没有明显的观测点周围地区气溶胶的节致污染源。

2.方法和仪器

实验地点位于黄山光明岭峰(东经118.09°，北纬30.08°，北纬1840 m)。实验于2012年9月至10月进行。为了测量采用新型高压静电气溶胶收集器(HVEAC)在硅衬底上收集气溶胶粒子，并对其进行了分析。蒸气扩散云室在实验过程中，10 L的空气以2 L minminus;1的速度通过在45 mm直径的硅衬底上收集气溶胶粒子的hVEAC进行抽运。每天8：00和14：00进行两次抽样。同时测量了气压、温度、相对湿度、风等基本气象参数。使用自动气象站。用TSI型3321型气动力颗粒尺寸(APS)和3081型扫描迁移率粒度谱仪(APS)测量了气溶胶粒子的浓度。r(SMP)APS测量粒径为0.5~2 0mu;m的颗粒物，在0.0 1~1.0mu;m范围内测量气溶胶颗粒。

根据静态真空蒸汽扩散室的原理，设计了一种新型的静态真空蒸汽扩散云室(法兰克福冰核沉积冻结实验)。(Bundke等人，2008年；Klein等人，2010年)，建于南京信息科技大学(SU等人，2014年)。这个室是为激活、生长和计数而建造的。在硅衬底上收集。本室的主体可以分为上下两部分，也可以密封在一起。所述室的上部连接到外部水蒸气室和抽吸泵。水蒸气室由一个不锈钢圆筒组成，水深为0.5。厘米。在实验之前，水蒸气室被冷却形成冰表面。云室和水蒸气室的底部安装了一个Palter冷却元件，并保持由PID控制器控制。微PT 1000感应器放置在基片边缘附近，以测量接近基板表面的温度。在云室的顶部，有一个CCD摄像头Era被安装在一个发光二极管环照射的衬底上观察冰晶的生长。

表格1在不同温度下，IN的浓度和IN浓度与气溶胶颗粒的比率在0.5和20mu;m之间。

温度（°C）	IN的平均浓度（Lminus;1）	最大浓度IN（Lminus;1）	IN的最低浓度（Lminus;1）	IN /气溶胶（0.5-20mu;m）（平均值plusmn;标准误差）
minus;15	0.27	0.89	0.11	(1.7 plusmn; 2.0) times; 10minus;5
minus;17	0.90	2.22	0.22	(6.6 plusmn; 10.3) times; 10minus;5
minus;20	2.03	4.33	0.89	(1.5 plusmn; 2.0) times; 10minus;4
minus;23	7.02	11.89	3.78	(5.5 plusmn; 7.6) times; 10minus;4

在实验之前，将用气溶胶取样的基板放置在云室的底部。然后，关闭腔室，通过真空抽吸泵抽空，并冷却至所需温度。当基板表面上的温度达到所需值时，接通云室和水蒸气室的连接以引入水蒸气。在基质上取样的气溶胶颗粒开始活化并生长成冰晶。激活后，用CCD照相机拍摄冰晶照片，用软件自动计数冰晶数。基板表面上的过饱和度由基板表面的温度和水蒸气室中的冰表面计算。通过精确控制温度和压力，可以在该云室中模拟IN的活化和生长。

3.结果与讨论

3.1.IN浓度和分布的特征

表1给出了4种温度(minus;15°C、minus;17°C、minus;20°C、minus;23°C)在冰(Si)过饱和度8%的范围内In的平均、最大和最小浓度。9月27日至10月12日IN浓度在0.27~7.02个/L范围内，温度由minus;15°C降至minus;23°C，图1显示IN浓度的变化。在四种不同的温度下，实验期间随时间变化。可以看出，10月10日，IN浓度在所有温度下最高。先前的研究表明，较大的气溶胶更有利于IN的作用，尤其是大于0.5mu;m的粒子。在Diameter中(E.G.，Stith等人，2009年；Demott等人，2010年；Chou等人，2011年)。图2显示了用APS和SMP测量的气溶胶粒子的浓度。结果表明，粗模粒子的浓度(0.5~20mu;m)也达到最大值。当IN浓度最高的时候。当气溶胶浓度较高时，在10月6日也可观察到较高的In浓度。测量到的小气溶胶粒子(0.01-0.5mu;m)然而，在9月29日测量到的最大气溶胶浓度时，IN的峰值没有出现。不同粒径范围内IN与气溶胶的相关性n见表2。在0.5~20mu;m的尺度范围内，IN与气溶胶粒子之间存在高度的相关关系，而IN与粗气溶胶粒子之间的平方相关系数(R2)为0.5~2。0mu;m直径均大于0.6 0，明显高于IN与较小颗粒(0.0 1~0.5mu;m)之间的0.10。因此，我们可以得出结论，大的气溶胶粒子对IN的贡献更大。此外，表1还显示了IN与直径为0.5~20mu;m的气溶胶粒子浓度的比值。表明只有一小部分大气气溶胶粒子可以作为IN。

图2.实验期间气溶胶颗粒浓度的变化。

在实验中，每天在LST 08：00和14：00对IN进行采样。图3显示了试验期间的平均浓度分别为08：00和14：00。表3给出配对样本的T检验结果在上午08：00和下午14：00集中，计算某种“t”测试和计算“p”分数，比较上午08：00和下午14：00时的浓度差异。从表3，我们可以看到，“p”分数低于5%的显着性水平。因此，14：00 PM的IN浓度明显高于08 PM时的浓度。这与气溶胶粒子浓度的日变化相一致，并与边界层高度的变化有关(Chen等人，2011年)。(2011年)太阳辐射在下午14点左右达到最大值。。由于太阳辐射加热了山顶下的地表，边界层湍流混合的加强导致大气气溶胶通过大气涡旋扩散。再来。气溶胶粒子从山脚下被输送到山顶的观测点，导致下午14：00时气溶胶浓度较高。同时，在集中的情况下，ALS不受山谷风的影响。。白天风向偏高，导致采样点气溶胶浓度增加。

表3成对样品的结果在上午08:00和下午14:00进行IN浓度T检验。

众所周知，降水对大气气溶胶有清除作用。同样，降水对IN也有清除作用。在试验期间，出现了一次降水预报。9月21日至22日。图4显示了该降水事件期间的降雨强度。9月22日3：00时雨量最高达4.8mm。IN、Be浓度图5显示了降水前后的情况。9月20日下午14：00或降水前、9月22日下午14：00或降水后采集的采样结果表明：降水后IN含量明显低于前，表明降水对IN有明显的清除作用(另见图6)。

3.2IN浓度与温度、气溶胶粒子和冰过饱和度的关系

温度和过饱和度是决定冰成核的两个主要参数。Huffman(1973)证明了Si是表征沉积物的一个很好的参数。IN观测中的成核问题。在本研究中，所有样品都是在冰过饱和液态水过饱和的条件下进行分析的。因此，只有对沉积量进行了量化。图7(A)和(B)显示了IN随过饱和度和温度的变化。离子和温度。我们可以清楚地看到，随着温度的降低和过饱和度的增加，沉积的浓度也随之增加。

许多研究人员研究了IN浓度对过饱和度的依赖性(例如Al-Naimi和Saunders，1985年；Loacute;pez和vila，2013年；Patade等人，2014年)。图8显示了F与Si在不同温度下的浓度。为了与以前的研究结果进行比较，将数据分为三个不同的温度范围：minus;15°C到minus;18°C，minus;。18°C至minus;20°C，minus;20°C至minus;23°C。图8将本工作的结果与AlNaimi和Saunders(1985年)、Loacute;pez和Avila(2013年)和Patade et报告的实验数据进行了比较。Al.（2014）。对Al-Naimi和Saunde

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