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东亚冬季风变率及其对气溶胶浓度的影响

Jaein I. Jeong, Rokjin J. Park^* School of Earth and Environmental Sciences, Seoul National University, Seoul, South Korea文章信息：文章历史：2016年7月18日收到经修订的表格。2016年11月27日接受

摘要：

利用GEOS-CHEM三维全球化学输送模式和地面气溶胶浓度资料，研究了东亚冬季气溶胶浓度与东亚冬季风变率的关系。结果表明，在东亚北部(30 ，50N，100，140E)和南部(20，30N，100，140E)，观测和模拟的地面气溶胶浓度与EAWM的强度有很强的相关性。在强冬季风年，东亚北部和南部地区的地面PM2.5浓度分别比弱冬季季风年低和高达25%。对模拟结果的分析表明，气溶胶的向南输送是控制东亚气溶胶浓度变化的一个关键过程。EAWM的变化对气溶胶浓度的年际变化起着重要作用；因此，EAWM的变化对于了解东亚冬季空气质量的未来变化将是重要的。

关键词：Aerosol Winter monsoon East Asia Chemical transport model

2016年由爱思唯尔有限公司出版。

1. 引言

东亚在经济增长的同时不可避免地增加了矿物燃料的使用(Kurokawa等2013)。Ohara等（2007）的研究结果显示1980至2003年间，亚洲的能源消费总量翻了一番。因此，东亚地区的大气溶胶浓度近几十年来急剧增加(Wang和Shi，2010)，因此，严重的空气污染和能见度下降更为频繁。在冬季，雾霾天气特别频繁，气溶胶浓度很高(ding和liu，2014)。例如，中国经历了严重的区域污染事件，2013年1月每小时PM2.5浓度达到1000微克每立方米(Wang等，2014；jiang等，2015)。严重的雾霾事件通常与有低效通风的天气条件下的排放有关(Xu等，2011；Wang等，2015；Ye等，2016；Zhang等，2015)。当地和未受控制的人为排放也与冬季天气密切相关，因为寒冷的天气导致更多的煤炭和木材燃烧取暖。因此，天气状况严重影响污染事件的频率和持续时间，尽管空气污染物浓度的长期变化主要反映人为排放的变化(Yang等，2015)。东亚的大气状况，包括大气稳定性、位势高度、海平面气压、温度、相对湿度和风速，往往受到与季风有关的大尺度气象变异的影响(Webster等，1998；Wang等，2008)，北极涛动(gong等人，2001；Sun等，2012)，以及厄尔尼诺和南方涛动(Wang等，2000)。因此，开展了许多研究，以量化大规模气象变异，特别是季风环流对东亚气溶胶浓度的影响，尽管大多数研究侧重于夏季条件(Zhang等，2010；Liu等，2011；zhu等，2012)。若干研究揭示了印度冬季季风对印度洋气溶胶负荷的影响(Nair等，2003；Niranjan等，2006；Kaskaoutis等，2011)，但印度冬季风的机制与东亚冬季风有很大不同。Li等人先前的一项研究(2016)揭示了东亚夏季风的长期变化及其对中国东部和中部冬季观测到的雾霾日数的影响。他们发现观测到的冬季雾霾和雾日数与EAWM的强度呈负相关。先前对东亚冬季风运动与冬季气溶胶浓度之间关系的模拟研究确定了中国北部高气溶胶浓度和南方低气溶胶浓度在弱冬季季风期的异常模式(Cheng等，2016)。然而，这项研究只模拟了10年(1995-2004)，这一时期太短，无法评估东亚冬季风对气溶胶浓度变化的影响。在这项研究中，我们使用GEOS-CHEM三维全球化学传输模式研究了与EAWM相关的冬季气溶胶浓度的长期变化(1980-2013)。把东亚的人为排放量在整个模拟期间固定在2006年的水平上，重点放在季风变异对冬季气溶胶浓度的影响上。因此，我们获得了关于EAWM与气溶胶浓度之间关系的更好的定量信息。与东亚冬季气溶胶浓度预测相结合，这一定量分析将有助于更好地预测东亚冬季气溶胶浓度的年际变化。

2、方法和数据

2.1.模型描述

我们使用GEOS-CHEM模式对东亚地区的气溶胶进行长期模拟(Bey等，2001；Park等，2006)。该模式使用的是来自现代研究和应用回归性分析(MERRA)的同化气象数据。MERRA数据的自然水平分辨率为0.667.5%，为便于计算，回归到2.5*2.5的水平分辨率。GEOS-Chem模式包括一次黑碳(BC)、有机碳(OC)、二次有机气溶胶和H₂SO_{4 。}HNO₃和NH₃气溶胶，对地表变量和大气变量的时间分辨率分别为1 h和3 h，包括一次黑碳(BC)、有机碳(OC)、二次有机气溶胶和H₂SO₄和HNO₃及NH₃气溶胶，热力学过程(Park等，2003、2004；Heald等，2005)。该模式还包括土壤沙尘和海盐气溶胶，但这项工作只考虑了人为气溶胶，因为这些天然气溶胶对冬季气溶胶总浓度的贡献不大。应用热力学平衡模型(ISORROPIAⅡ)计算了SO₄^2-、NO₃^-和NH₄ 气溶胶的气体及颗粒分配(FounToukis和Nene，2007)。OC和BC的模型模拟沿用了Park等人先前的研究(2003)。干式沉积和湿式沉积已由Zhang(2001)和Liu等(2001)的描述。我们使用2006基准年东亚的固定人为排放量(Zhang等，2009)来消除人为排放量变化的影响，并分离东亚气溶胶浓度变化的EAWM变异性的影响。

2.2. 东亚冬季风指数。

东亚冬季运动是北半球北方冬季的一个主要天气和气候系(Webster等，1998；Jhun和Lee，2004；Grog等，2014)。其特征是地表有温暖的阿留申低压和寒冷的西伯利亚高压，对流层低层有偏北风(Chen等，2000；Wang等，2009；Grog等，2014)。在EAWM研究中，一个简单而有代表性的索引有助于解释EAWM的机制和变异性(Wang和Chen，2014)。Wang和Chen(2010)以前的一项研究基于定义冬季风强度的大气变量，对四种类型的EAWM进行了分类，如高空纬向风切变、低层风、海平面气压梯度和东亚大槽。然而，大多数东亚季风指数都侧重于东亚的亚热带和热(10N，30N)(Pak等，2014)。相比之下，本研究使用的东半球海平面气压梯度指数主要侧重于东亚中纬度(20N，60N)(Wang和Chen，2010；Pak等，2014)，在这些地区，近年来经济的快速增长导致人为排放显著增加。在本研究中，使用了Wang和Chen(2014b)提出的EAWM指数，该指数反映了诸如地面气温、降水和环流等气象变量的季风变化(Wang和Chen，2014a，b)。EAWM指数的定义如下：

其中SLP1、SLP2和SLP3分别表示西伯利亚、北太平洋和海洋大陆的区域平均标准化SLP值。之所以使用标准化SLP，是因为与中纬度地区相比，海洋大陆SLP的变化较小(Wang和Chen，2014b)。通常，当EAWM异常强烈时，由于西伯利亚高压的放大，在亚洲大陆的中纬度地区观测到高于正常的SLP。相比之下，北太平洋周围区域的SLP低于正常(Zhang等，1997；Takaya和Nakamura，2005；Wang和Chen，2014)。西伯利亚高压和阿留申低压之间的SLP差异增强了东西方的压力梯度，这是与东部低压变化有关的一个重要特征(Wang和Chen，2010年，2014)。

3.模型评价

我们首先利用东亚酸沉降监测网(eanet，http://www.eanet.)对气溶胶质量浓度的地面观测来评估模拟的气溶胶浓度。中国大气监测网(CAWNET，http//www.cma.gov.cn)，中国环境保护部(环保部，http://datacenter.mep.gov.cn)，和韩国环境保护部，http://www.airkorea.or.kr).由于选取了2006年的网格人为排放对东亚冬季气溶胶进行了模拟，因此，我们的评估重点是2006年冬季模拟的地面气溶胶浓度。Eanet站点的数据被用来评估SO₄^2—___NO₃的模拟结果。由于当地污染严重，Eanet站点大多位于偏远和农村地区。在总共47个EANET站点中，有17个站点的数据被用于本研究。虽然在中国已经建立了9个站点，但对SO₄²，NO₃和NH₄-Mg₂O₃气溶胶在2006年冬季是不可用的。对中国而言，观测到含碳气溶胶浓度，包括BC和OC，以及PM2.5浓度。CAWNET站点可用于模型的评估。这个CAWNET网络始于2006年，用于测量中国的气溶胶浓度(guo等，2009)。

为了验证模型的有效性，我们使用了15个CAWNET站点的每日观测气溶胶浓度。

我们利用空气污染指数(API)数据对PM10质量浓度进行地面观测，这些数据分别来自中国环保部(Gonget al.，2007)、韩国教育部(MoE)和日本环境与环境网络(EANET)。我们使用了中国86个站点的每日API数据，这是一种半定量的测量方法。在每个监测站自动获取SO₂、NO₂和PM₁₀浓度。特别是，PM₁₀数据是通过锥形元素自动收集的。然后根据某一天主要污染物的浓度计算出空气污染指数。

在这项工作中，我们考虑干净的日子和PM10污染的日子。其他地方介绍了空气污染指数数据的详细信息(gong等，2007)。中国的这些地点主要位于主要城市，其测量结果主要反映了这些城市的人为污染情况。在韩国，地面PM10浓度经常在数百个地点被观测到。所有观测到的PM10浓度在空间上平均到相应的22.5个模型网格单元。对GEOS-CHEM气溶胶模拟与东亚地面观测进行了广泛的评价。

在以前的一些出版物中(Park等，2010；Jeong等，2011；Jeong和Park，2013；Xu等，2015)，对该模型在该区域重现观测到的气溶胶浓度的能力给予了信任。

我们在此评估的重点是2006年，模型模拟中使用了人为排放。

图1显示了观测到的和模拟的冬季气溶胶浓度，包括SO₄²，NO₃，NH₄，BC，OC，PM2.5和PM10在地面空气中的浓度。观测到的最高气溶胶浓度发生在中国东部，那里的大量人为排放是由快速增长的工业产生的(Jeong等，2011；Kurokawa等，2013)。模拟的气溶胶浓度空间分布与观测结果基本一致，但低估了观测浓度，尤其是BC、OC和PM10在中国城市地区的浓度。造成这种差异的主要原因是模式的空间分辨率较差，无法捕捉到可能起源于大城市和非常靠近特大城市的主要污染源的集中的局部污染羽流。(Jeong和Park，2013年)。尽管没有观察到。对中国大气中SO₄²-、NO₃、NH₄ 浓度数据，模拟结果与顺风区的观测值吻合较好，表明该模式能够较好地模拟二次气溶胶。此外，模式成功地再现了东亚地区观测到的背景PM2.5浓度，这是我们分析东亚地区东亚大气环流影响的主要焦点。

4.EAWM对气溶胶浓度的影响

图2显示了归一化的EAWM指数的时间序列，它代表了冬季季风强度的年际变化。我们利用MERRA同化的气象资料计算了1980-2013年的EAWM指数。

这里，1980年的冬天包括1980年12月、1981年1月和1981年2月。正(负)指数值表示东亚冬季平均气温强(弱)，即低于(高于)正常冬季地面气温(Wang ,Chen，2014a，b)。EAWM在1980年代中期至1990年代中期是弱的，在2000年代中期至今是强的(Jhun和Lee，2004年；Wang等人，2009年b；Wang和Chen，2014a)。

图3A显示观察到的PM10的百分比差异。2007年东亚地区(包括中国、韩国和日本)和2006年东亚地区(包括中国、韩国和日本)的集中程度介于强势东亚地区和弱势东亚地区之间。虽然我们主要关注PM2.5浓度，但我们在这里使用PM10浓度，因为这是中国在这两年中唯一可用的气溶胶观测数据。与弱EAWM年相比，2007年强EAWM年观测到的地面PM10浓度在东亚北部大多数观测点的数值较低。所提意见的不同之处。这连续两年主要反映了EAWM对气溶胶浓度的影响，因为这两年的人为排放量相当相似,EAWM的强度在其他几个场合连续两年发生变化(图2)，但前几年没有在中国上空观测到的气溶胶浓度。

Fig. 1. Observed and simulated aerosol concentrations (units: mg m3 ) in surface air for (a) SO4 2, NO3 , and NH4 thorn; (b) BC and OC, (c) PM2.5, and (d) PM10 over East

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